본 논문은 주로 탄소나노튜브와 분자 간의 흡착으로 인해 야기되는 전기적 특성의 변화에 대해 기술하였다. 구체적으로, 탄소나노튜브 센서의 표면을 기능화 시켜 각종기체와의 흡착 시 나타나는 특성을 조사하였고, 기능화하기 위해 사용된 폴리머 또는 플라즈마 처리가 실제로 탄소나노튜브 소자의 전기적 특성에 미치는 영향에 대한 연구를 실시하였다. 또한 흡착된 분자가 탄소나노튜브 트랜지스터의 전기이력 특성에 주는 변화를 관찰하였다.
제 1장에서는 본 논문에 있어서 연구에 대한 동기 및 필요성에 대해 언급하였고, 제 2장에서는 논문에 대한 이해를 돕기 위해 탄소나노튜브의 전기적 구조와 탄소나노튜브 센서의 분자 감지 메커니즘, 그리고 기존에 연구 되어진 탄소나노튜브를 기반으로 하는 센서들에 대해 수록하였다.
제 3장에서는 폴리머 코팅을 한 탄소나노튜브 네트워크 소자에 대한 분자 흡착 특성을 수록하였다. 탄소나노튜브는 모든 구성 ...
본 논문은 주로 탄소나노튜브와 분자 간의 흡착으로 인해 야기되는 전기적 특성의 변화에 대해 기술하였다. 구체적으로, 탄소나노튜브 센서의 표면을 기능화 시켜 각종기체와의 흡착 시 나타나는 특성을 조사하였고, 기능화하기 위해 사용된 폴리머 또는 플라즈마 처리가 실제로 탄소나노튜브 소자의 전기적 특성에 미치는 영향에 대한 연구를 실시하였다. 또한 흡착된 분자가 탄소나노튜브 트랜지스터의 전기이력 특성에 주는 변화를 관찰하였다.
제 1장에서는 본 논문에 있어서 연구에 대한 동기 및 필요성에 대해 언급하였고, 제 2장에서는 논문에 대한 이해를 돕기 위해 탄소나노튜브의 전기적 구조와 탄소나노튜브 센서의 분자 감지 메커니즘, 그리고 기존에 연구 되어진 탄소나노튜브를 기반으로 하는 센서들에 대해 수록하였다.
제 3장에서는 폴리머 코팅을 한 탄소나노튜브 네트워크 소자에 대한 분자 흡착 특성을 수록하였다. 탄소나노튜브는 모든 구성 원자가 표면에 위치하고 있어서 외부 환경 변화에 민감하게 반응한다. 이런 특성으로 인하여 탄소나노튜브를 가스 감지 물질로 이용하는 연구가 활발히 수행되고 있다. 탄소나노튜브의 뛰어난 감지 특성에도 불구하고 센서로의 이용을 위해서는 특정 기체에 대한 선택성과 민감성의 향상은 필수적이다. 이를 보완하기 위해서 탄소나노튜브의 표면을 폴리머를 이용하여 기능화하는 실험을 수행하였다. 폴리에틸렌이민 (polyethyleneimene) 과 나피온 (nafion) 을 탄소나노튜브에 코팅시키고 대표적인 환경 위해 가스인 이산화질소와 암모니아에 대한 반응을 조사하였다. 우선 폴리에틸렌이민으로 기능화 된 탄소나노튜브 소자는 이산화질소에는 반응하고 암모니아에는 반응하지 않는 선택성을 보여주었다. 기존의 연구 결과는 암모니아에 대한 비 반응성은 폴리에틸렌이민의 전자 도핑 효과로 인한 주요 캐리어의 전환으로 인해 발생한다고 하였는데, 우리의 실험에서는 주요 캐리어의 전환이 이루어지지 않았지만 암모니아에 대한 비 반응성이 관찰되었다. 따라서 이 선택성은 주요 캐리어의 전환과 무관함을 알 수 있었다. 다음으로, 나피온으로 기능화 된 소자 역시 선택성의 향상을 보였다. 폴리에틸렌이민 소자와는 달리, 이산화질소에는 반응 하지 않고 암모니아에만 선택적으로 반응하였다. 이는 나피온이 가지는 암모니아에 대한 선택적인 투과성에 기인한다.
단순히 필터로서의 역할만 하는 나피온과 달리, 폴리에틸렌이민은 탄소나노튜브 소자의 전기적 특성에 영향을 준다. 폴리에틸렌이민은 탄소나노튜브 소자의 저항을 급격하게 증가시키는데 이는 이 폴리머의 전자 도핑 효과뿐만 아니라 산란점 (scattering center)의 역할을 하는 것에 원인이 있는 것으로 조사되었다. 게이트 전압에 대한 전류의 그래프에서 모빌리티가 코팅 전보다 약 1/4 로 감소하는 것을 확인하였다. 폴리에틸렌이민은 탄소나노튜브의 분자에 대한 흡착 특성에도 영향을 주지 않는 것으로 나타났다. 넓은 영역에서의 가스 농도에 대한 실험에서 나타나는 저농도에서의 비선형적인 전도도 변화와 고농도에서의 선형적인 변화를 각각 화학적인 흡착과 물리적인 흡착의 영향으로 설명하였다. 화학적인 흡착 영역에서 나타나는 비선형적인 전도도의 변화에 랑뮤어 등온식 (Langmuir isotherm) 을 적용하여 코팅 전, 후의 결합에너지를 추론하였는데 결합에너지의 차이는 보이지 않았다. 또한 이산화질소를 노출 시키면서 측정한 시간에 따른 전류의 그래프는 부착 계수 (sticking coefficient) 역시 변화 시키지 않는다는 것을 보여주었다. 랑뮤어 등온식을 사용하여 계산된 탄소나노튜브 소자에 대한 암모니아의 결합에너지는 이론값에 비해 다소 높은 값을 보였는데, 이는 탄소나노튜브 표면에 존재하는 결함 또는 다른 흡착 영역에 의한 것으로 생각된다.
제 4장에서는 산소 플라즈마 처리에 의한 탄소나노튜브 소자의 전기적 특성과 분자 흡착 특성의 변화를 기술하였다. 이중전기영동법 (dielectrophoresis)을 이용하여 소자를 제작하였고 산소 플라즈마 처리 시간에 따른 라만 스펙트럼의 변화와 전도도의 변화를 측정하였다. 우선 라만 분광법에 따르면, 배열된 탄소나노튜브 번들은 대부분 반도체 성을 띄는 것으로 나타났으며, 플라즈마 처리로 인해 튜브간 상호작용이나 캐리어 농도에 있어서 눈에 띄는 변화는 나타나지 않는 것으로 확인되었다. 플라즈마 처리 시간에 따라 접선방향 모드 (tangential mode)에 대한 결함 모드 (defect mode)의 비 (ID/ITM)가 증가함을 보였다. 이것은 탄소나노튜브 표면에 결점이 더 많아졌다는 것을 의미한다. 반면, 그 비의 값은 모두 0.06 이하인 것으로 보아 아주 작은 양의 결점들이 추가된 것으로 보인다.
산소 플라즈마 처리에 따른 전기전도도 변화를 측정하였다. 탄소나노튜브 소자는 플라즈마 처리 시간에 따라서 저항의 지수적인 증가를 보였고, 이런 현상은 탄소나노튜브 표면의 결점의 수가 증가 함으로써 나타나는 것으로 밝혀졌다. 따라서 결점의 증가에 대한 저항의 지수적인 증가를 설명하는 이론인 앤더슨 국소화 (Anderson localization)를 이용하여 이 현상을 설명하였다.
산소 플라즈마 처리는 암모니아에 대한 민감성을 증가시켰다. 플라즈마 처리한 소자의 경우 200 ppm을 기준으로 저 농도의 암모니아에서 급격한 전도도의 변화를 보였고, 고 농도에서는 플라즈마 처리를 하지 않은 소자와 동일한 전도도 변화를 나타냈다. 이 민감성의 증가는 플라즈마 처리로 인하여 생성된 결점들에 의한 것으로 여겨진다. 이 결점들에 대한 결합에너지를 랑뮤어 등온식을 이용하여 구해본 결과 산소와 암모니아의 수소결합에 의한 에너지 값과 동일함을 알 수 있었다. 이로서, 플라즈마로 인해 탄소나노튜브의 표면에 산소를 포함한 결점들이 생성됨을 예상할 수 있었다.
제 5장에서는 암모니아의 흡착으로 증가하는 탄소나노튜브 전계 효과 트랜지스터의 전기이력 (hysteresis) 특성에 대한 연구를 수록하였다. 노출된 암모니아의 농도를 증가시킴에 따라 탄소나노튜브 소자의 전기이력은 증가함을 보였다. 탄소나노튜브 소자의 기하학적인 구조는 채널로부터 전자 방출을 가능하게 한다. 실험에 사용된 소자의 채널과 게이트 전극간의 걸리는 전압이 절연층의 절연파괴 전압에 가까운 값이 나옴을 계산을 통해 확인하였다. 이로써 전기이력을 생성시키는 전하의 근원은 탄소나노튜브 채널이라 생각된다. 암모니아의 분자특성은 탄소나노튜브 소자의 게이트 문턱전압을 왼쪽으로 이동시킨다. 우리의 소자는 일정한 농도의 암모니아 안에서 순방향 (-10 Vg~10 Vg)으로 게이트 전압을 인가하였을 경우 앞에 언급한 것처럼 왼쪽으로 문턱전압이 이동하는 것을 보였다. 반면 역방향 (-10 Vg~10 Vg)으로 인가하였을 경우에는 예상과 다르게 오른쪽으로 이동하는 것을 보였고, 이것이 전기이력의 증가로 나타났다. 이것은 역방향 인가시 탄소나노튜브 채널 근처에 음의 전하들이 포집 되어 있어야 함을 의미한다. 이를 설명하기 위해 proton transfer reaction 모델을 고안하였다. SiO2 표면에 존재하는 hydroxyl 그룹은 암모니아와 결합하여 proton을 빼앗기고 음의 전하를 띄게 된다. 이 음의 전하는 암모늄 이온의 양의 전하와 더불어 전체적인 중성을 유지하고 있다. 그런 후, 큰 양의 게이트 전압으로 인해 탄소나노튜브에서 방출된 전자가 암모늄 이온을 중성화 시키게 되면 전체적으로 소자는 음의 전하를 띄게 된다. 이 음의 전하는 역방향으로 게이트 전압을 인가하였을 때 문턱전압을 오른쪽으로 이동하게 만들고 전기이력을 크게 한다. 이 논문에서는 암모니아 이온의 전자 포집과 proton transfer reaction으로 인한 음의 전하의 생성이 암모니아의 노출에 의해 발생하는 전기이력의 증가의 원인이 될 수 있음을 제안하였다.
본 논문은 주로 탄소나노튜브와 분자 간의 흡착으로 인해 야기되는 전기적 특성의 변화에 대해 기술하였다. 구체적으로, 탄소나노튜브 센서의 표면을 기능화 시켜 각종기체와의 흡착 시 나타나는 특성을 조사하였고, 기능화하기 위해 사용된 폴리머 또는 플라즈마 처리가 실제로 탄소나노튜브 소자의 전기적 특성에 미치는 영향에 대한 연구를 실시하였다. 또한 흡착된 분자가 탄소나노튜브 트랜지스터의 전기이력 특성에 주는 변화를 관찰하였다.
제 1장에서는 본 논문에 있어서 연구에 대한 동기 및 필요성에 대해 언급하였고, 제 2장에서는 논문에 대한 이해를 돕기 위해 탄소나노튜브의 전기적 구조와 탄소나노튜브 센서의 분자 감지 메커니즘, 그리고 기존에 연구 되어진 탄소나노튜브를 기반으로 하는 센서들에 대해 수록하였다.
제 3장에서는 폴리머 코팅을 한 탄소나노튜브 네트워크 소자에 대한 분자 흡착 특성을 수록하였다. 탄소나노튜브는 모든 구성 원자가 표면에 위치하고 있어서 외부 환경 변화에 민감하게 반응한다. 이런 특성으로 인하여 탄소나노튜브를 가스 감지 물질로 이용하는 연구가 활발히 수행되고 있다. 탄소나노튜브의 뛰어난 감지 특성에도 불구하고 센서로의 이용을 위해서는 특정 기체에 대한 선택성과 민감성의 향상은 필수적이다. 이를 보완하기 위해서 탄소나노튜브의 표면을 폴리머를 이용하여 기능화하는 실험을 수행하였다. 폴리에틸렌이민 (polyethyleneimene) 과 나피온 (nafion) 을 탄소나노튜브에 코팅시키고 대표적인 환경 위해 가스인 이산화질소와 암모니아에 대한 반응을 조사하였다. 우선 폴리에틸렌이민으로 기능화 된 탄소나노튜브 소자는 이산화질소에는 반응하고 암모니아에는 반응하지 않는 선택성을 보여주었다. 기존의 연구 결과는 암모니아에 대한 비 반응성은 폴리에틸렌이민의 전자 도핑 효과로 인한 주요 캐리어의 전환으로 인해 발생한다고 하였는데, 우리의 실험에서는 주요 캐리어의 전환이 이루어지지 않았지만 암모니아에 대한 비 반응성이 관찰되었다. 따라서 이 선택성은 주요 캐리어의 전환과 무관함을 알 수 있었다. 다음으로, 나피온으로 기능화 된 소자 역시 선택성의 향상을 보였다. 폴리에틸렌이민 소자와는 달리, 이산화질소에는 반응 하지 않고 암모니아에만 선택적으로 반응하였다. 이는 나피온이 가지는 암모니아에 대한 선택적인 투과성에 기인한다.
단순히 필터로서의 역할만 하는 나피온과 달리, 폴리에틸렌이민은 탄소나노튜브 소자의 전기적 특성에 영향을 준다. 폴리에틸렌이민은 탄소나노튜브 소자의 저항을 급격하게 증가시키는데 이는 이 폴리머의 전자 도핑 효과뿐만 아니라 산란점 (scattering center)의 역할을 하는 것에 원인이 있는 것으로 조사되었다. 게이트 전압에 대한 전류의 그래프에서 모빌리티가 코팅 전보다 약 1/4 로 감소하는 것을 확인하였다. 폴리에틸렌이민은 탄소나노튜브의 분자에 대한 흡착 특성에도 영향을 주지 않는 것으로 나타났다. 넓은 영역에서의 가스 농도에 대한 실험에서 나타나는 저농도에서의 비선형적인 전도도 변화와 고농도에서의 선형적인 변화를 각각 화학적인 흡착과 물리적인 흡착의 영향으로 설명하였다. 화학적인 흡착 영역에서 나타나는 비선형적인 전도도의 변화에 랑뮤어 등온식 (Langmuir isotherm) 을 적용하여 코팅 전, 후의 결합에너지를 추론하였는데 결합에너지의 차이는 보이지 않았다. 또한 이산화질소를 노출 시키면서 측정한 시간에 따른 전류의 그래프는 부착 계수 (sticking coefficient) 역시 변화 시키지 않는다는 것을 보여주었다. 랑뮤어 등온식을 사용하여 계산된 탄소나노튜브 소자에 대한 암모니아의 결합에너지는 이론값에 비해 다소 높은 값을 보였는데, 이는 탄소나노튜브 표면에 존재하는 결함 또는 다른 흡착 영역에 의한 것으로 생각된다.
제 4장에서는 산소 플라즈마 처리에 의한 탄소나노튜브 소자의 전기적 특성과 분자 흡착 특성의 변화를 기술하였다. 이중전기영동법 (dielectrophoresis)을 이용하여 소자를 제작하였고 산소 플라즈마 처리 시간에 따른 라만 스펙트럼의 변화와 전도도의 변화를 측정하였다. 우선 라만 분광법에 따르면, 배열된 탄소나노튜브 번들은 대부분 반도체 성을 띄는 것으로 나타났으며, 플라즈마 처리로 인해 튜브간 상호작용이나 캐리어 농도에 있어서 눈에 띄는 변화는 나타나지 않는 것으로 확인되었다. 플라즈마 처리 시간에 따라 접선방향 모드 (tangential mode)에 대한 결함 모드 (defect mode)의 비 (ID/ITM)가 증가함을 보였다. 이것은 탄소나노튜브 표면에 결점이 더 많아졌다는 것을 의미한다. 반면, 그 비의 값은 모두 0.06 이하인 것으로 보아 아주 작은 양의 결점들이 추가된 것으로 보인다.
산소 플라즈마 처리에 따른 전기전도도 변화를 측정하였다. 탄소나노튜브 소자는 플라즈마 처리 시간에 따라서 저항의 지수적인 증가를 보였고, 이런 현상은 탄소나노튜브 표면의 결점의 수가 증가 함으로써 나타나는 것으로 밝혀졌다. 따라서 결점의 증가에 대한 저항의 지수적인 증가를 설명하는 이론인 앤더슨 국소화 (Anderson localization)를 이용하여 이 현상을 설명하였다.
산소 플라즈마 처리는 암모니아에 대한 민감성을 증가시켰다. 플라즈마 처리한 소자의 경우 200 ppm을 기준으로 저 농도의 암모니아에서 급격한 전도도의 변화를 보였고, 고 농도에서는 플라즈마 처리를 하지 않은 소자와 동일한 전도도 변화를 나타냈다. 이 민감성의 증가는 플라즈마 처리로 인하여 생성된 결점들에 의한 것으로 여겨진다. 이 결점들에 대한 결합에너지를 랑뮤어 등온식을 이용하여 구해본 결과 산소와 암모니아의 수소결합에 의한 에너지 값과 동일함을 알 수 있었다. 이로서, 플라즈마로 인해 탄소나노튜브의 표면에 산소를 포함한 결점들이 생성됨을 예상할 수 있었다.
제 5장에서는 암모니아의 흡착으로 증가하는 탄소나노튜브 전계 효과 트랜지스터의 전기이력 (hysteresis) 특성에 대한 연구를 수록하였다. 노출된 암모니아의 농도를 증가시킴에 따라 탄소나노튜브 소자의 전기이력은 증가함을 보였다. 탄소나노튜브 소자의 기하학적인 구조는 채널로부터 전자 방출을 가능하게 한다. 실험에 사용된 소자의 채널과 게이트 전극간의 걸리는 전압이 절연층의 절연파괴 전압에 가까운 값이 나옴을 계산을 통해 확인하였다. 이로써 전기이력을 생성시키는 전하의 근원은 탄소나노튜브 채널이라 생각된다. 암모니아의 분자특성은 탄소나노튜브 소자의 게이트 문턱전압을 왼쪽으로 이동시킨다. 우리의 소자는 일정한 농도의 암모니아 안에서 순방향 (-10 Vg~10 Vg)으로 게이트 전압을 인가하였을 경우 앞에 언급한 것처럼 왼쪽으로 문턱전압이 이동하는 것을 보였다. 반면 역방향 (-10 Vg~10 Vg)으로 인가하였을 경우에는 예상과 다르게 오른쪽으로 이동하는 것을 보였고, 이것이 전기이력의 증가로 나타났다. 이것은 역방향 인가시 탄소나노튜브 채널 근처에 음의 전하들이 포집 되어 있어야 함을 의미한다. 이를 설명하기 위해 proton transfer reaction 모델을 고안하였다. SiO2 표면에 존재하는 hydroxyl 그룹은 암모니아와 결합하여 proton을 빼앗기고 음의 전하를 띄게 된다. 이 음의 전하는 암모늄 이온의 양의 전하와 더불어 전체적인 중성을 유지하고 있다. 그런 후, 큰 양의 게이트 전압으로 인해 탄소나노튜브에서 방출된 전자가 암모늄 이온을 중성화 시키게 되면 전체적으로 소자는 음의 전하를 띄게 된다. 이 음의 전하는 역방향으로 게이트 전압을 인가하였을 때 문턱전압을 오른쪽으로 이동하게 만들고 전기이력을 크게 한다. 이 논문에서는 암모니아 이온의 전자 포집과 proton transfer reaction으로 인한 음의 전하의 생성이 암모니아의 노출에 의해 발생하는 전기이력의 증가의 원인이 될 수 있음을 제안하였다.
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