[학위논문]파라핀계 탄화수소 직접분해반응으로 수소생산을 위한 카본블랙의 촉매작용 Catalysis of carbon black for production of hydrogen by direct decomposition of paraffinic hydrocarbon원문보기
카본블랙을 이용한 파라핀계 탄화수소(메탄, 프로판, 부탄, 상용 LPG) 분해는 메탄보다 분해가 용이하여 효과적인 수소생산방법으로 알려졌다. 특히, 프로판과 부탄 직접 분해 반응에 의한 수소생산은 CO나 CO2와 같은 부산물이 생성되지 않으므로 환경 친화적인 수소 생산기술이다. 본 연구에서는 국내에서 상용화되어 시판되고 있는 활성탄 및 카본블랙을 탄소계 촉매로 사용하여 대기압 하에서 프로판 및 부탄 직접 분해반응특성을 조사하였다. 사용된 카본블랙은 고무용 카본이며 500-1100 ℃의 반응온도 범위에서 수행되었다. 프로판과 부탄의 초기 분해가 대부분 촉매를 사용하지 않은 단순 열분해에 의해 분해되었더라도, 카본 블랙 촉매에 의해 얻어진 프로판 및 부탄 전화율과 수소 수율이 더욱 증가하였다. 이것은 카본블랙의 촉매 작용에 의한 프로판과 부탄의 분해반응뿐만 아니라 프로판과 부탄의 분해초기 분해반응에 의해 생산된 프로필렌, 에틸렌, 그리고 메탄의 순차적인 촉매 작용에 의한 것이라 판단된다. 에틸렌의 촉매분해반응은 750 ℃에서 뚜렷이 나타났으며 메탄은 950 ℃에서 분해반응이 이루어졌다. LPG 분해반응 후 메탄, 에틸렌, 에탄, 프로필렌 그리고 프로판과 같은 다양한 부산물이 생성되었다. 그러나 카본블랙을 사용하였을 때 에탄, 프로필렌 그리고 프로판은 900 ℃이상에서 대부분 분해되었으며, 에틸렌은 1000 ℃이상이 되어야 대부분 분해되어 무시할 만큼의 아주 소량만이 생성되었다. 촉매의 비활성화는 생성 카본의 침적에도 불구하고 반응 후 10시간 동안 관찰되지 않았다.
파라핀계 탄화수소 직접분해반응으로 수소생산을 위한 카본블랙의 촉매작용
尹 碩 焄
嶺南大學校 大學院 應用化學工學科 應用化學工學專攻
( 指導敎授 李 泰 鎭 )
요약
카본블랙을 이용한 파라핀계 탄화수소(메탄, 프로판, 부탄, 상용 LPG) 분해는 메탄보다 분해가 용이하여 효과적인 수소생산방법으로 알려졌다. 특히, 프로판과 부탄 직접 분해 반응에 의한 수소생산은 CO나 CO2와 같은 부산물이 생성되지 않으므로 환경 친화적인 수소 생산기술이다. 본 연구에서는 국내에서 상용화되어 시판되고 있는 활성탄 및 카본블랙을 탄소계 촉매로 사용하여 대기압 하에서 프로판 및 부탄 직접 분해반응특성을 조사하였다. 사용된 카본블랙은 고무용 카본이며 500-1100 ℃의 반응온도 범위에서 수행되었다. 프로판과 부탄의 초기 분해가 대부분 촉매를 사용하지 않은 단순 열분해에 의해 분해되었더라도, 카본 블랙 촉매에 의해 얻어진 프로판 및 부탄 전화율과 수소 수율이 더욱 증가하였다. 이것은 카본블랙의 촉매 작용에 의한 프로판과 부탄의 분해반응뿐만 아니라 프로판과 부탄의 분해초기 분해반응에 의해 생산된 프로필렌, 에틸렌, 그리고 메탄의 순차적인 촉매 작용에 의한 것이라 판단된다. 에틸렌의 촉매분해반응은 750 ℃에서 뚜렷이 나타났으며 메탄은 950 ℃에서 분해반응이 이루어졌다. LPG 분해반응 후 메탄, 에틸렌, 에탄, 프로필렌 그리고 프로판과 같은 다양한 부산물이 생성되었다. 그러나 카본블랙을 사용하였을 때 에탄, 프로필렌 그리고 프로판은 900 ℃이상에서 대부분 분해되었으며, 에틸렌은 1000 ℃이상이 되어야 대부분 분해되어 무시할 만큼의 아주 소량만이 생성되었다. 촉매의 비활성화는 생성 카본의 침적에도 불구하고 반응 후 10시간 동안 관찰되지 않았다.
Catalysis of carbon black for production of hydrogen by direct decomposition of paraffinic hydrocarbon Suk Hoon Yoon
Department of Chemical Engineering & Technology Graduate School Yeungnam University (Directed by Professor Tae Jin Lee)
Abstract
Ph.D. Thesis
Catalysis of carbon black for production of hydrogen by direct decomposition of paraffinic hydrocarbon Suk Hoon Yoon
Department of Chemical Engineering & Technology Graduate School Yeungnam University (Directed by Professor Tae Jin Lee)
Abstract
It is reported that a method for the hydrogen production from the paraffinic hydrocarbon(methane, propane, butane and commercial LPG) decomposition using carbon black as a catalyst is more effective than from the methane decomposition. Since the by-products like CO and CO2 are not produced by the direct decomposition of propane and butane, it is considered as an environmentally sustainable process. In this study, hydrogen was produced by the direct decomposition of propane and butane using either commercial activated carbon or carbon black at atmospheric pressure. The carbon black was a rubber black and the range of reaction temperature was from 500 to 1100 ℃. Although the primary decomposition of propane and butane occurred mostly by non-catalytic thermal decomposition, the propane and butane conversions and the hydrogen yield obtained in the presence of the carbon black were higher than those obtained by non-catalytic thermal decomposition. This is mainly due to the catalytic effect of carbon black which accelerates decomposition of propane and butane as well as subsequent decomposition of propylene, ethylene and methane that have been produced by the primary decomposition. The catalytic decomposition of ethylene was pronounced from 750 ℃ and that of methane from 950 ℃. A variety of products such as methane, ethylene, ethane, propylene and propane were formed, but in the presence of carbon black ethane, propylene and propane were negligible above 900 ℃ and ethylene was so at and above 1000 ℃. Deactivation of the catalyst was not observed at least for 10 hr in spite of carbon deposition.
Ph.D. Thesis
Catalysis of carbon black for production of hydrogen by direct decomposition of paraffinic hydrocarbon Suk Hoon Yoon
Department of Chemical Engineering & Technology Graduate School Yeungnam University (Directed by Professor Tae Jin Lee)
Abstract
It is reported that a method for the hydrogen production from the paraffinic hydrocarbon(methane, propane, butane and commercial LPG) decomposition using carbon black as a catalyst is more effective than from the methane decomposition. Since the by-products like CO and CO2 are not produced by the direct decomposition of propane and butane, it is considered as an environmentally sustainable process. In this study, hydrogen was produced by the direct decomposition of propane and butane using either commercial activated carbon or carbon black at atmospheric pressure. The carbon black was a rubber black and the range of reaction temperature was from 500 to 1100 ℃. Although the primary decomposition of propane and butane occurred mostly by non-catalytic thermal decomposition, the propane and butane conversions and the hydrogen yield obtained in the presence of the carbon black were higher than those obtained by non-catalytic thermal decomposition. This is mainly due to the catalytic effect of carbon black which accelerates decomposition of propane and butane as well as subsequent decomposition of propylene, ethylene and methane that have been produced by the primary decomposition. The catalytic decomposition of ethylene was pronounced from 750 ℃ and that of methane from 950 ℃. A variety of products such as methane, ethylene, ethane, propylene and propane were formed, but in the presence of carbon black ethane, propylene and propane were negligible above 900 ℃ and ethylene was so at and above 1000 ℃. Deactivation of the catalyst was not observed at least for 10 hr in spite of carbon deposition.
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