후쿠시마 원자력 발전소 사고 이후, 예측 가능한 가상사고를 뛰어넘는 다양한 사고(Beyond Design Base Accident, BDBA)에 대비한 분석과 해결방안이 마련될 필요가 생기고 있다. 또한, 핵연료의 장주기화로 인하여 연소도가 높아짐에 따라 피복관의 건전성 또한, 주요한 이슈로 대두되고 있는 상황이다. 보다 개량된 피복관이 개발되고 있지만, 피복관이 보다 가혹해진 정산운전조건에서 그리고 가상 사고조건에서 좋은 성능을 유지하는지에 대한 지속적인 연구가 수행되고 있다. ...
후쿠시마 원자력 발전소 사고 이후, 예측 가능한 가상사고를 뛰어넘는 다양한 사고(Beyond Design Base Accident, BDBA)에 대비한 분석과 해결방안이 마련될 필요가 생기고 있다. 또한, 핵연료의 장주기화로 인하여 연소도가 높아짐에 따라 피복관의 건전성 또한, 주요한 이슈로 대두되고 있는 상황이다. 보다 개량된 피복관이 개발되고 있지만, 피복관이 보다 가혹해진 정산운전조건에서 그리고 가상 사고조건에서 좋은 성능을 유지하는지에 대한 지속적인 연구가 수행되고 있다. 지르코늄 산화와 관련된 대부분의 연구는 공기 또는 수증기 조건에서의 고온 산화 실험이 주로 진행되어 왔다. 그러나 저장조 내 냉각수가 증발하는 사고나, 원자로 압력용기를 녹이고 산화력이 높은 공기 중에 핵연료가 노출될 경우와 같은 가상사고에선 공기-수증기의 혼합기체에서 핵연료가 산화되기 시작된다. 현재 공기-수증기 혼합기체에서 피복관산화에 관련된 자료가 매우 부족한 상태이다. 본 연구에서는 공기, 수증기, 산소, 그리고 공기-수증기 혼합기체 분위기에서의 등온 산화 실험을 실시하였으며, 700-1200C 온도 범위에서 low-Sn Zircaloy-4 (Zry-4)와 Zirlo 피복관의 피복관 산화 속도에 대한 자료를 구축하였고, 사고 시 핵연료의 열적거동을 예측할 수 있는 피복관 산화모형을 제시하였다. 1. 공기 중 Zr 합금 산화 실험 Zry-4와 Zirlo를 시편으로 하여 700-1200C온도에서 산화실험을 수행하였다. 일정시간 산화 전후의 무게를 비교하여 산화량을 측정하는 비연속식 측정실험과 TGA(Thermogravimetric Analysis)를 이용한 연속적 무게 측정 방법을 사용하였다. Zr 합금은 공기 중에서 산화되면, 초기에 건전한 원주 형태(columnal grains)의 결정립 산화막을 형성하지만, 어느 정도 산화막이 커지면 산화막 경계 또는 금속층에 질화물이 나타나면서 산화막에 손상이 생겨, 전반적인 공기 중에서 Zr 합금의 산화 속도는 수증기 또는 산소에서 산화 속도보다 높게 나타난다. 실험 자료를 근거로 하여 공기 중 Zr 합금의 고온에서 산화 속도(산화로 인한 무게증가)를 도출하였다. 1000C 이하의 공기에서는 Zirlo의 산화 속도가 Zry-4보다 조금 더 크다. 그러나 온도가 1000C 이상이 되면 Zirlo와 Zry-4의 산화 속도에 차이가 없어진다. 고온에서 산화를 저지하는 산화막의 특성이 비슷해지는데 원인이 있는 것으로 추정된다. 고온 산화 시, Zr 질화물을 형성하려면 열역학적으로 산소가 배제되고 질소만이 존재하는 상태라야만 질화물의 생성이 가능하다. Zr이 초기에 고온 공기에서 산화되면 Zr 산화막만 생성된다. 금속층에 질화물이 생성되려면, 산화막 층에 균열(Crack)이 발생하여 질소가 산화막을 통과하여 금속층까지 도달함에 따라 지르코늄 질화물이 생성됨을 설명할 수 있다. 금속층에 도달하는 질소의 양은 질소의 분압에 비례할 것이다. 공기-수증기 혼합기체에서 Zr 합금이 고온 산화할 경우 공기함량이 커질수록 질화물의 양이 많이 관찰되는 것으로 보아 질소의 산화막 투과현상에 대한 설명을 뒷받침 할 수 있다. 2. 수증기 중 Zr 합금 산화 실험, 산소 중 Zr 합금 산화 실험 수증기 중 고온 산화 실험을 실시하였다. 시편은 Zry-4 와 Zirlo이다. 물이 담겨 있는 bubbler에 아르곤기체를 흘려보내 수증기-아르곤 혼합기체를 만들었으며, 공기 중 산화 실험과 동일하게 연속 및 비연속 산화 실험으로 산화량을 측정하였다. 결과는 수증기 중 산화에서 Zirlo와 Zry-4 모두 산화 속도가 거의 비슷하게 나타났고, 산화속도는 기존자료와 거의 비슷한 결과 값을 나타내고 있다. 공기 중 산화량과 비교했을 때의 약 70% 정도로 산화량이 적게 나타났다. 3. 공기-수증기 혼합기체 중 Zr 합금 산화 실험 공기-수증기 혼합기체 중 산화 실험을 실시하였다. 시편은 Zry-4 와 Zirlo이다. 물이 담겨 있는 bubbler에 공기와 아르곤 함량비를 총 5가지 종류로 나누어 실험을 진행하였으며, 이 혼합기체를 bubbler에 흘려보내 수증기-공기 혼합기체를 만들었다. 연속 및 비연속 산화 실험으로 산화량을 측정하였다. 그 결과 저온(700, 900C)에서는 공기와 수증기함량에 따른 산화거동이 다소 일관성이 부족한 경향을 보이지만, 고온(1100C, 1200C)에서는 혼합기체내 공기의 비율증가 함에 따라 산화 속도 증가가 뚜렷하게 보이기 시작한다. 이를 토대로 공학적으로 모형을 정할 경우, 수증기-공기 혼합기체 내의 공기함량에 선형적으로 비례하여 공기 중 산화 속도에 근접하는 것으로 볼 수 있다.
후쿠시마 원자력 발전소 사고 이후, 예측 가능한 가상사고를 뛰어넘는 다양한 사고(Beyond Design Base Accident, BDBA)에 대비한 분석과 해결방안이 마련될 필요가 생기고 있다. 또한, 핵연료의 장주기화로 인하여 연소도가 높아짐에 따라 피복관의 건전성 또한, 주요한 이슈로 대두되고 있는 상황이다. 보다 개량된 피복관이 개발되고 있지만, 피복관이 보다 가혹해진 정산운전조건에서 그리고 가상 사고조건에서 좋은 성능을 유지하는지에 대한 지속적인 연구가 수행되고 있다. 지르코늄 산화와 관련된 대부분의 연구는 공기 또는 수증기 조건에서의 고온 산화 실험이 주로 진행되어 왔다. 그러나 저장조 내 냉각수가 증발하는 사고나, 원자로 압력용기를 녹이고 산화력이 높은 공기 중에 핵연료가 노출될 경우와 같은 가상사고에선 공기-수증기의 혼합기체에서 핵연료가 산화되기 시작된다. 현재 공기-수증기 혼합기체에서 피복관산화에 관련된 자료가 매우 부족한 상태이다. 본 연구에서는 공기, 수증기, 산소, 그리고 공기-수증기 혼합기체 분위기에서의 등온 산화 실험을 실시하였으며, 700-1200C 온도 범위에서 low-Sn Zircaloy-4 (Zry-4)와 Zirlo 피복관의 피복관 산화 속도에 대한 자료를 구축하였고, 사고 시 핵연료의 열적거동을 예측할 수 있는 피복관 산화모형을 제시하였다. 1. 공기 중 Zr 합금 산화 실험 Zry-4와 Zirlo를 시편으로 하여 700-1200C온도에서 산화실험을 수행하였다. 일정시간 산화 전후의 무게를 비교하여 산화량을 측정하는 비연속식 측정실험과 TGA(Thermogravimetric Analysis)를 이용한 연속적 무게 측정 방법을 사용하였다. Zr 합금은 공기 중에서 산화되면, 초기에 건전한 원주 형태(columnal grains)의 결정립 산화막을 형성하지만, 어느 정도 산화막이 커지면 산화막 경계 또는 금속층에 질화물이 나타나면서 산화막에 손상이 생겨, 전반적인 공기 중에서 Zr 합금의 산화 속도는 수증기 또는 산소에서 산화 속도보다 높게 나타난다. 실험 자료를 근거로 하여 공기 중 Zr 합금의 고온에서 산화 속도(산화로 인한 무게증가)를 도출하였다. 1000C 이하의 공기에서는 Zirlo의 산화 속도가 Zry-4보다 조금 더 크다. 그러나 온도가 1000C 이상이 되면 Zirlo와 Zry-4의 산화 속도에 차이가 없어진다. 고온에서 산화를 저지하는 산화막의 특성이 비슷해지는데 원인이 있는 것으로 추정된다. 고온 산화 시, Zr 질화물을 형성하려면 열역학적으로 산소가 배제되고 질소만이 존재하는 상태라야만 질화물의 생성이 가능하다. Zr이 초기에 고온 공기에서 산화되면 Zr 산화막만 생성된다. 금속층에 질화물이 생성되려면, 산화막 층에 균열(Crack)이 발생하여 질소가 산화막을 통과하여 금속층까지 도달함에 따라 지르코늄 질화물이 생성됨을 설명할 수 있다. 금속층에 도달하는 질소의 양은 질소의 분압에 비례할 것이다. 공기-수증기 혼합기체에서 Zr 합금이 고온 산화할 경우 공기함량이 커질수록 질화물의 양이 많이 관찰되는 것으로 보아 질소의 산화막 투과현상에 대한 설명을 뒷받침 할 수 있다. 2. 수증기 중 Zr 합금 산화 실험, 산소 중 Zr 합금 산화 실험 수증기 중 고온 산화 실험을 실시하였다. 시편은 Zry-4 와 Zirlo이다. 물이 담겨 있는 bubbler에 아르곤기체를 흘려보내 수증기-아르곤 혼합기체를 만들었으며, 공기 중 산화 실험과 동일하게 연속 및 비연속 산화 실험으로 산화량을 측정하였다. 결과는 수증기 중 산화에서 Zirlo와 Zry-4 모두 산화 속도가 거의 비슷하게 나타났고, 산화속도는 기존자료와 거의 비슷한 결과 값을 나타내고 있다. 공기 중 산화량과 비교했을 때의 약 70% 정도로 산화량이 적게 나타났다. 3. 공기-수증기 혼합기체 중 Zr 합금 산화 실험 공기-수증기 혼합기체 중 산화 실험을 실시하였다. 시편은 Zry-4 와 Zirlo이다. 물이 담겨 있는 bubbler에 공기와 아르곤 함량비를 총 5가지 종류로 나누어 실험을 진행하였으며, 이 혼합기체를 bubbler에 흘려보내 수증기-공기 혼합기체를 만들었다. 연속 및 비연속 산화 실험으로 산화량을 측정하였다. 그 결과 저온(700, 900C)에서는 공기와 수증기함량에 따른 산화거동이 다소 일관성이 부족한 경향을 보이지만, 고온(1100C, 1200C)에서는 혼합기체내 공기의 비율증가 함에 따라 산화 속도 증가가 뚜렷하게 보이기 시작한다. 이를 토대로 공학적으로 모형을 정할 경우, 수증기-공기 혼합기체 내의 공기함량에 선형적으로 비례하여 공기 중 산화 속도에 근접하는 것으로 볼 수 있다.
Due to the Fukushima accident of reactor No.4, the safety of the fuels stored in the wet storage pool became one of important issues. To analyze the oxidation and failure of the fuels in the storage pool, we have to know the detail information related with the oxidation kinetics of fuel claddings un...
Due to the Fukushima accident of reactor No.4, the safety of the fuels stored in the wet storage pool became one of important issues. To analyze the oxidation and failure of the fuels in the storage pool, we have to know the detail information related with the oxidation kinetics of fuel claddings under the mixture of air and steam at high temperatures. There is not enough available data related with the oxidatin of Zr alloys under the mixture of air and steam. The goal of the study is to obtain the fundamental data, and to develop a calculation tool for the analysis of fuel failure in the wet storage pool accident. The Zr alloy claddings used in the experiments were Zry-4 and Zirlo claddings. The temperature ranges were 700~1200C, and 7 different steam-air mixtures were used steam:air=100:0, 90:10, 70:30, 50:50, 30:70, 10:90, 0:100. In-situ measurement of oxdiation of the cladding specimens were done using TGA and a tube furnace. Calculation method was developed for the analysis of the thermal behavior of the fuels under the wet storage pool accident. The oxidation rate in air was turned out to be higher than that under the steam. The main reason was the development of nitride phases in the metal layer below the oxide. These nitrides destroy the protective oxide layers locally, and enhance the oxidation rate in total. In the case of the oxidation under the mixture of steam and air, the oxdiation rate was measured to be in between the rates under the steam and in the air. As the fraction of air in the mixture increased, the oxidation rate became close to that in the air. The fraction of air in the mixture of steam and air can be related with the oxidation rate transition from the oxidation under steam to that in air. We can apply these results to the analysis of the spent fuel oxidation exposed to the steam-air mixture such as the dry-out accident of the wet storage pool and the core melt down accident.
Due to the Fukushima accident of reactor No.4, the safety of the fuels stored in the wet storage pool became one of important issues. To analyze the oxidation and failure of the fuels in the storage pool, we have to know the detail information related with the oxidation kinetics of fuel claddings under the mixture of air and steam at high temperatures. There is not enough available data related with the oxidatin of Zr alloys under the mixture of air and steam. The goal of the study is to obtain the fundamental data, and to develop a calculation tool for the analysis of fuel failure in the wet storage pool accident. The Zr alloy claddings used in the experiments were Zry-4 and Zirlo claddings. The temperature ranges were 700~1200C, and 7 different steam-air mixtures were used steam:air=100:0, 90:10, 70:30, 50:50, 30:70, 10:90, 0:100. In-situ measurement of oxdiation of the cladding specimens were done using TGA and a tube furnace. Calculation method was developed for the analysis of the thermal behavior of the fuels under the wet storage pool accident. The oxidation rate in air was turned out to be higher than that under the steam. The main reason was the development of nitride phases in the metal layer below the oxide. These nitrides destroy the protective oxide layers locally, and enhance the oxidation rate in total. In the case of the oxidation under the mixture of steam and air, the oxdiation rate was measured to be in between the rates under the steam and in the air. As the fraction of air in the mixture increased, the oxidation rate became close to that in the air. The fraction of air in the mixture of steam and air can be related with the oxidation rate transition from the oxidation under steam to that in air. We can apply these results to the analysis of the spent fuel oxidation exposed to the steam-air mixture such as the dry-out accident of the wet storage pool and the core melt down accident.
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