GaN 계 질화물 반도체의 투명전극구조는 효율적인 전류주입 구조 뿐만아니라, 효율적인 광 방출을 유도하는 구조가 동시에 달성되어야 한다. 최근에는 ITO 물질이 질화물 반도체 투명전극으로 많이 이용되고 있다. 하지만 ITO 는 가격의 문제, 자외선 영역에서 낮은 투과도, 산·염기의 불안정성 등 많은 문제점을 갖고 있다. 이러한 문제점을 해결하고자, 많은 연구자들은 새로운 물질에 관심을 갖기 시작했다. 최근에 ...
GaN 계 질화물 반도체의 투명전극구조는 효율적인 전류주입 구조 뿐만아니라, 효율적인 광 방출을 유도하는 구조가 동시에 달성되어야 한다. 최근에는 ITO 물질이 질화물 반도체 투명전극으로 많이 이용되고 있다. 하지만 ITO 는 가격의 문제, 자외선 영역에서 낮은 투과도, 산·염기의 불안정성 등 많은 문제점을 갖고 있다. 이러한 문제점을 해결하고자, 많은 연구자들은 새로운 물질에 관심을 갖기 시작했다. 최근에 그래핀은 2010년 노벨상 수상을 기점으로 폭발적으로 연구되기 시작한 소재로 투명전극, 에너지 전극, 복합소재 등의 응용성을 가진 소재이며, 투명·유연 소자에 활용가능 차세대 전자소재로서 각광을 받고 있다. 많은 분야에 적용되고 있는 그래핀은 2차원계 crystal system 이면서도 분자적으로 완벽한 성질을 가지며 기계적, 열적, 전기적 물성이 기존물질과 비교할 수 없을 정도의 우수한 물리적 특징을 가지고 있다. 하지만 그래핀 박막은 물질 자체의 전기전도도 및 광투과성은 우수하지만, 얇은 두께로 인한 저항의 증가 문제 및 그래핀 자체와 GaN 사이에서의 강제적인 불순물 준위형성에 의한 터널링을 통한 오믹 특성을 구현하지 못하여 발광다이오드의 높은 접촉저항, 낮은 전류퍼짐 (current spreading), 낮은 발광효율을 야기시킨다. 이러한 문제점을 해결하고자 이 논문에서는 보다 나은 오믹접촉 및 그래핀의 높은 면저항을 줄이고자 새로운 구조 및 물질을 이용하여 발광다이오드의 전류주입효율 및 전류퍼짐을 크게 향상시킬 수 있는 전극구조를 소개하려고 한다. 첫번재, 나노 전류 싱크 (sink) 점으로서 p형 반도체 위에 ITO nanodot을 형성하고, 그 위에 화학적인, CVD 방법을 통하여 합성한 그래핀을 형성하여 발광다이오드의 투명전극층으로 새로운 구조를 제안하였다. 전류-전압 곡선 과 electroluminescence (EL) data를 통해 본 논문에서 제안한 ITO nanodot-그래핀 합성 구조는 발광다이오드의 투명전극으로 매우 잘 작동됨을 확인 할 수 있었다. 또한 그래핀의 2차원 면상의 전자이동도가 매우 높기 때문에 ITO nanodot 으로 전류가 매우 빠른 속도로 이동함으로 인하여 LED 소자의 발광영역에 걸쳐 고르게 전류를 주입할 수 있었다. 게다가 ITO 표면 텍스쳐, 높은 광투과도 등으로 인하여 광추출 효율일 매우 향상됨을 알 수 있었다. 두번째, ITO nanodots 을 이용한 방법을 확장하여, 좀더 오믹 특성이 우수한 금속성 금 및 은 나노구조를 매개로 좋은 접촉 특성을 갖는 자외선 발광다이오드를 제작하였다. 금 및 은 나노구조을 삽입할 경우에 375 nm 파장에서의 광투과도는 약간 감소하지만, 면저항은 크게 감소함을 확인 할 수 있었다. 또한 주입 전류가 20 mA 일때, 그래핀/금속 나노구조 전극을 적용한 자외선 발광다이오드의 동작 전압은 그래핀 전극 단독으로 이용한 발광다이오드에 비해 크게 감소하였다. 이는 p형 반도체 와 그래핀의 일함수 사이에 물질인 metal 을 삽입하여 Schottky barrier height를 감소시켜 효과적으로 접촉저항이 줄어들었고, 그래핀 의grain boundary 를 metal 물질이 연결함으로써 새로운 전류의 길 개척됨으로 면저항이 감소되었기 때문이다. 하지만, EL 발광 특성 및 동작전압은 ITO 전극에 비하여 못 미치는 결과를 보였다. 마지막으로, 우수한 광투과도, 낮은 면저항의 우수한 물리적 특성을 지니 고 있는 은 나노와이어를 그래핀 위에 형성하여 새로운 구조인 은 나노와이 어/그래핀 전극 구조를 자외선 발광다이오드와 녹색 발광다이오드의 투명전 극으로 적용하였다. 일반적으로 Cu foil(전이금속)을 촉매층으로 사용하여 CVD (chemical vapor deposition)로 합성된 그래핀은 Cu foil의 grain boundary 근처에서 그래핀의 많은 결함들이 발생하기 때문에 높은 면 저항 을 야기시킨다. 이러한 그래핀의 결함들에 의한 높은 면 저항을 감소시키기 위하여 은 나노와이어를 그래핀 위에 형성함으로써 실버나노와이어가 그래 핀의 결함들의 연결 고리 역할을 하여 전체영역에 효과적으로 전류를 주입 할 수 있었다. 또한 그래핀-실버나노와이어 융합 전극 구조는 high mechanical flexibility 특성을 가지고 있기 때문에 나노로드 발광다이오드 의 투명 전극으로 적용하였으며, p형 GaN과 그래핀-은 나노와이어 융합 전 극 사이에 더 나은 오믹 접촉을 형성하기 위하여 열처리를 진행 한 결과 그래핀과 은 나노와이어 사이에 많은 전하(charge)들의 이동으로 인하여 Schottky barrier height의 감소 및 낮은 면 저항을 나타남을 확인 할 수 있었다.
GaN 계 질화물 반도체의 투명전극구조는 효율적인 전류주입 구조 뿐만아니라, 효율적인 광 방출을 유도하는 구조가 동시에 달성되어야 한다. 최근에는 ITO 물질이 질화물 반도체 투명전극으로 많이 이용되고 있다. 하지만 ITO 는 가격의 문제, 자외선 영역에서 낮은 투과도, 산·염기의 불안정성 등 많은 문제점을 갖고 있다. 이러한 문제점을 해결하고자, 많은 연구자들은 새로운 물질에 관심을 갖기 시작했다. 최근에 그래핀은 2010년 노벨상 수상을 기점으로 폭발적으로 연구되기 시작한 소재로 투명전극, 에너지 전극, 복합소재 등의 응용성을 가진 소재이며, 투명·유연 소자에 활용가능 차세대 전자소재로서 각광을 받고 있다. 많은 분야에 적용되고 있는 그래핀은 2차원계 crystal system 이면서도 분자적으로 완벽한 성질을 가지며 기계적, 열적, 전기적 물성이 기존물질과 비교할 수 없을 정도의 우수한 물리적 특징을 가지고 있다. 하지만 그래핀 박막은 물질 자체의 전기전도도 및 광투과성은 우수하지만, 얇은 두께로 인한 저항의 증가 문제 및 그래핀 자체와 GaN 사이에서의 강제적인 불순물 준위형성에 의한 터널링을 통한 오믹 특성을 구현하지 못하여 발광다이오드의 높은 접촉저항, 낮은 전류퍼짐 (current spreading), 낮은 발광효율을 야기시킨다. 이러한 문제점을 해결하고자 이 논문에서는 보다 나은 오믹접촉 및 그래핀의 높은 면저항을 줄이고자 새로운 구조 및 물질을 이용하여 발광다이오드의 전류주입효율 및 전류퍼짐을 크게 향상시킬 수 있는 전극구조를 소개하려고 한다. 첫번재, 나노 전류 싱크 (sink) 점으로서 p형 반도체 위에 ITO nanodot을 형성하고, 그 위에 화학적인, CVD 방법을 통하여 합성한 그래핀을 형성하여 발광다이오드의 투명전극층으로 새로운 구조를 제안하였다. 전류-전압 곡선 과 electroluminescence (EL) data를 통해 본 논문에서 제안한 ITO nanodot-그래핀 합성 구조는 발광다이오드의 투명전극으로 매우 잘 작동됨을 확인 할 수 있었다. 또한 그래핀의 2차원 면상의 전자이동도가 매우 높기 때문에 ITO nanodot 으로 전류가 매우 빠른 속도로 이동함으로 인하여 LED 소자의 발광영역에 걸쳐 고르게 전류를 주입할 수 있었다. 게다가 ITO 표면 텍스쳐, 높은 광투과도 등으로 인하여 광추출 효율일 매우 향상됨을 알 수 있었다. 두번째, ITO nanodots 을 이용한 방법을 확장하여, 좀더 오믹 특성이 우수한 금속성 금 및 은 나노구조를 매개로 좋은 접촉 특성을 갖는 자외선 발광다이오드를 제작하였다. 금 및 은 나노구조을 삽입할 경우에 375 nm 파장에서의 광투과도는 약간 감소하지만, 면저항은 크게 감소함을 확인 할 수 있었다. 또한 주입 전류가 20 mA 일때, 그래핀/금속 나노구조 전극을 적용한 자외선 발광다이오드의 동작 전압은 그래핀 전극 단독으로 이용한 발광다이오드에 비해 크게 감소하였다. 이는 p형 반도체 와 그래핀의 일함수 사이에 물질인 metal 을 삽입하여 Schottky barrier height를 감소시켜 효과적으로 접촉저항이 줄어들었고, 그래핀 의grain boundary 를 metal 물질이 연결함으로써 새로운 전류의 길 개척됨으로 면저항이 감소되었기 때문이다. 하지만, EL 발광 특성 및 동작전압은 ITO 전극에 비하여 못 미치는 결과를 보였다. 마지막으로, 우수한 광투과도, 낮은 면저항의 우수한 물리적 특성을 지니 고 있는 은 나노와이어를 그래핀 위에 형성하여 새로운 구조인 은 나노와이 어/그래핀 전극 구조를 자외선 발광다이오드와 녹색 발광다이오드의 투명전 극으로 적용하였다. 일반적으로 Cu foil(전이금속)을 촉매층으로 사용하여 CVD (chemical vapor deposition)로 합성된 그래핀은 Cu foil의 grain boundary 근처에서 그래핀의 많은 결함들이 발생하기 때문에 높은 면 저항 을 야기시킨다. 이러한 그래핀의 결함들에 의한 높은 면 저항을 감소시키기 위하여 은 나노와이어를 그래핀 위에 형성함으로써 실버나노와이어가 그래 핀의 결함들의 연결 고리 역할을 하여 전체영역에 효과적으로 전류를 주입 할 수 있었다. 또한 그래핀-실버나노와이어 융합 전극 구조는 high mechanical flexibility 특성을 가지고 있기 때문에 나노로드 발광다이오드 의 투명 전극으로 적용하였으며, p형 GaN과 그래핀-은 나노와이어 융합 전 극 사이에 더 나은 오믹 접촉을 형성하기 위하여 열처리를 진행 한 결과 그래핀과 은 나노와이어 사이에 많은 전하(charge)들의 이동으로 인하여 Schottky barrier height의 감소 및 낮은 면 저항을 나타남을 확인 할 수 있었다.
Indium tin oxide (ITO) is widely used as transparent and current spreading electrode (TCSE) in GaN-based optical devices due to comparatively low contact resistance and high optical transparency. Nevertheless, there is inevitable obstacle limiting its utilization at high efficient LEDs such as soari...
Indium tin oxide (ITO) is widely used as transparent and current spreading electrode (TCSE) in GaN-based optical devices due to comparatively low contact resistance and high optical transparency. Nevertheless, there is inevitable obstacle limiting its utilization at high efficient LEDs such as soaring prices due to indium scarcity, poor transparency in UV and infrared region, and a sensitivity to acidic and base chemical sources. Therefore, an alternative transparent electrode is required with both optical and electrical performances similar to or better than those of ITO but without having its drawbacks for efficiency and improved performance. Graphene, an ultra-thin two-dimensional sheet of covalently bonded hexagonal carbon atoms, has been attracting much attention due to its outstanding physical properties such as extremely highintrinsic mobility, thermal conductivity, and high optical transmittance. Recently, various efforts have been dedicatedto use graphene electrode as a TCSE material, an alternate to ITO for GaN-based LEDs due to its merits of superb optical transmittance in the UV region and good electrical conductivity. However, a direct contact of graphene to the p-GaN layers leads to high Schottky barrier height due to the difference of work function between graphene, 4.5 eV, and p-GaN layer,7.5 eV, that frustrates reliable GaN-based LED operation, resulting in a high forward operating voltage and low light emission. In fact, the adoption of graphene-electrode for TCSE could not endow better performance than ITO conducting layerin GaN-based LEDs because of its high sheet resistance. To resolve these problems, in this dissertation, we introduce various graphene-based electrodes as transparent and current spreading films of LEDs to enhance the performance of LED efficiency. In the first step of the thesis, we introduce a prototype of a current spreading electrode that combines ITO nanodots and two-dimensional graphene layer to enhance the performance of GaN-based LED devices. The ITO nanodots on the p-GaN layer play act as current sink nodes as well as a nano-textured structure, and the graphene layer synthesized using simple solution-based processes and chemical vapor deposition (CVD) method acts as an ultra-thin transparent conducting network connecting ITO nanodot nodes. The current-voltage characteristics and electroluminescence (EL) output power performance showed that graphene network on ITO nanodot nodes operated as a transparent and current spreading electrode in optical devices. The increase of the light output power is attributed to high transmittance of graphene, effective current spreading and injection, and texturing effect by ITO nanodots. In the second step of the dissertation, we have fabricated UV-LED of an emission wavelength of 373 nm with graphene electrode as TCSE. To enhance opto-electrical performance of UV LED, a TCSE was constructed by combining graphene film and thin various, i.e. Au and Ag, metal layer. Moreover, to further increase the light emission, we applied the graphene film on Au and Ag nanoclusters formed via a self-agglomeration process as TCSE and then compared the performance with ITO conducting layer. The forward voltage at an input current of 20 mA were 4.06 and 4.02 V for the UV-LED of current spreading electrodes with graphene film on Ag nanocluster and graphene-decorated Au nanopaticle, respectively, only slightly higher than the value 3.96 V with ITO electrode as TCSE. The EL intensity of UV-LEDs with graphene-metal clusters electrodes also showed slight increase compared to those of UV-LEDs with planar ITO transparent conducting electrode. This result is attributed to the reduction of absorption at UV wavelength region, effective current spreading and injection by reduced sheet and contact resistance, and texturing effect through metal nanoclusters. Finally, to resolve problems with high sheet resistance of graphene and long-term stability of the AgNWs film, a current spreading electrode for UV-LED with UV emission at a wavelength of 375 nm was constructed by combining one-dimensional AgNWs and two-dimensionalgraphene layer, and compared the performance with each of AgNWs film and graphene layer. AgNWs film on the p-GaN layer act as the lateralcurrent transport pathway because of its low sheet resistance, and graphene film, known to be chemically inert up to 400 ℃n general, act as the protection layer to a pure and unoxidized AgNWs film as well as an ultra-thin transparent conducting network, connecting AgNWs. The effective current spreading in the whole emission area after applying AgNWs on graphene electrode was ascribed to the reduced sheet and contact resistances caused by the generation of additional current diffusion pathways through AgNWs and the p-type doping of graphene electrode. Also, we report nanorod green light emitting diodes (NGR-LEDs) with silver nanowire-decorated graphene electrode (S-DGE) with high mechanical flexibility as a current spreading electrode to connect each individual nanorod and to give improved emission efficiency. The current-voltage and electroluminescence characteristics of NGR-LEDs with S-DGE are enhanced remarkably compared to the NGR-LEDs with graphene electrode. The effective current spreading in the whole emission area after thermal annealing of S-DGE was attributed to reduced sheet and contact resistances caused by the p-type doping of graphene and enhanced adhesion at the graphene-GaN and graphene-silver nanowires interfaces.
Indium tin oxide (ITO) is widely used as transparent and current spreading electrode (TCSE) in GaN-based optical devices due to comparatively low contact resistance and high optical transparency. Nevertheless, there is inevitable obstacle limiting its utilization at high efficient LEDs such as soaring prices due to indium scarcity, poor transparency in UV and infrared region, and a sensitivity to acidic and base chemical sources. Therefore, an alternative transparent electrode is required with both optical and electrical performances similar to or better than those of ITO but without having its drawbacks for efficiency and improved performance. Graphene, an ultra-thin two-dimensional sheet of covalently bonded hexagonal carbon atoms, has been attracting much attention due to its outstanding physical properties such as extremely highintrinsic mobility, thermal conductivity, and high optical transmittance. Recently, various efforts have been dedicatedto use graphene electrode as a TCSE material, an alternate to ITO for GaN-based LEDs due to its merits of superb optical transmittance in the UV region and good electrical conductivity. However, a direct contact of graphene to the p-GaN layers leads to high Schottky barrier height due to the difference of work function between graphene, 4.5 eV, and p-GaN layer,7.5 eV, that frustrates reliable GaN-based LED operation, resulting in a high forward operating voltage and low light emission. In fact, the adoption of graphene-electrode for TCSE could not endow better performance than ITO conducting layerin GaN-based LEDs because of its high sheet resistance. To resolve these problems, in this dissertation, we introduce various graphene-based electrodes as transparent and current spreading films of LEDs to enhance the performance of LED efficiency. In the first step of the thesis, we introduce a prototype of a current spreading electrode that combines ITO nanodots and two-dimensional graphene layer to enhance the performance of GaN-based LED devices. The ITO nanodots on the p-GaN layer play act as current sink nodes as well as a nano-textured structure, and the graphene layer synthesized using simple solution-based processes and chemical vapor deposition (CVD) method acts as an ultra-thin transparent conducting network connecting ITO nanodot nodes. The current-voltage characteristics and electroluminescence (EL) output power performance showed that graphene network on ITO nanodot nodes operated as a transparent and current spreading electrode in optical devices. The increase of the light output power is attributed to high transmittance of graphene, effective current spreading and injection, and texturing effect by ITO nanodots. In the second step of the dissertation, we have fabricated UV-LED of an emission wavelength of 373 nm with graphene electrode as TCSE. To enhance opto-electrical performance of UV LED, a TCSE was constructed by combining graphene film and thin various, i.e. Au and Ag, metal layer. Moreover, to further increase the light emission, we applied the graphene film on Au and Ag nanoclusters formed via a self-agglomeration process as TCSE and then compared the performance with ITO conducting layer. The forward voltage at an input current of 20 mA were 4.06 and 4.02 V for the UV-LED of current spreading electrodes with graphene film on Ag nanocluster and graphene-decorated Au nanopaticle, respectively, only slightly higher than the value 3.96 V with ITO electrode as TCSE. The EL intensity of UV-LEDs with graphene-metal clusters electrodes also showed slight increase compared to those of UV-LEDs with planar ITO transparent conducting electrode. This result is attributed to the reduction of absorption at UV wavelength region, effective current spreading and injection by reduced sheet and contact resistance, and texturing effect through metal nanoclusters. Finally, to resolve problems with high sheet resistance of graphene and long-term stability of the AgNWs film, a current spreading electrode for UV-LED with UV emission at a wavelength of 375 nm was constructed by combining one-dimensional AgNWs and two-dimensionalgraphene layer, and compared the performance with each of AgNWs film and graphene layer. AgNWs film on the p-GaN layer act as the lateralcurrent transport pathway because of its low sheet resistance, and graphene film, known to be chemically inert up to 400 ℃n general, act as the protection layer to a pure and unoxidized AgNWs film as well as an ultra-thin transparent conducting network, connecting AgNWs. The effective current spreading in the whole emission area after applying AgNWs on graphene electrode was ascribed to the reduced sheet and contact resistances caused by the generation of additional current diffusion pathways through AgNWs and the p-type doping of graphene electrode. Also, we report nanorod green light emitting diodes (NGR-LEDs) with silver nanowire-decorated graphene electrode (S-DGE) with high mechanical flexibility as a current spreading electrode to connect each individual nanorod and to give improved emission efficiency. The current-voltage and electroluminescence characteristics of NGR-LEDs with S-DGE are enhanced remarkably compared to the NGR-LEDs with graphene electrode. The effective current spreading in the whole emission area after thermal annealing of S-DGE was attributed to reduced sheet and contact resistances caused by the p-type doping of graphene and enhanced adhesion at the graphene-GaN and graphene-silver nanowires interfaces.
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