본 연구는 상온용 열전재료인 Bi2Te3-Bi2Se3 고용체를 합성하여 각 조성에 따른 결정구조 및 열전특성을 조사하고, 도펀트가 열전특성 및 전자이동특성에 미치는 영향에 대하여 조사한 것이다. n형 Bi2Te3계 재료는 p형 재료에 비해 낮은 성능지수를 나타내고, 열전특성이 조성과 ...
본 연구는 상온용 열전재료인 Bi2Te3-Bi2Se3 고용체를 합성하여 각 조성에 따른 결정구조 및 열전특성을 조사하고, 도펀트가 열전특성 및 전자이동특성에 미치는 영향에 대하여 조사한 것이다. n형 Bi2Te3계 재료는 p형 재료에 비해 낮은 성능지수를 나타내고, 열전특성이 조성과 운반자 농도에 민감하게 변하기 때문에, n형 재료의 조성 및 운반자 농도 최적화를 통한 성능지수 향상에 대한 연구가 필요하다. 따라서 본 연구에서는 Bi2Te3와 Bi2Se3의 고용체 형성을 통한 열전도도의 저감과 도핑을 통한 운반자 농도 최적화로 n형 Bi2Te3계 재료의 열전성능을 향상시키고자 하였다. Bi2Te3-Bi2Se3 고용체(Bi2Te3-ySey)에서 Te보다 작은 원자반경을 갖는 Se의 치환에 의해 Se의 함량이 증가할수록 격자상수가 감소하였고, 회절각도가 고각으로 이동하였다. 이는 Vegard 법칙을 만족시키므로 고용체가 성공적으로 합성되었다고 판단된다. Se의 고용량이 증가할수록 운반자 농도가 감소하여 전기전도도가 감소하고 제벡계수가 증가하였다. 또한 Se의 함량이 증가할수록 전자 열전도도와 격자 열전도도가 감소하여 총 열전도도가 감소하였다. 그 결과, 323 K에서는 Bi2Te2.85Se0.15의 조성에서 ZT = 0.56을, 423 K에서는 Bi2Te2.4Se0.6의 조성에서 ZT = 0.60의 성능지수를 나타내었다. 상온에서 가장 우수한 성능을 나타낸 Bi2Te2.85Se0.15에 대하여 도핑효과를 조사하였다. 모든 시편은 n형 전도특성을 나타내었고, 온도가 증가할수록 전기전도도가 약간 감소하는 축퇴 반도체 특성을 보였다. 할로젠 원소(I)를 도핑한 경우 운반자 농도의 증가로 전기전도도가 증가하여 출력인자가 향상되었고, 격자 열전도도가 크게 감소하여 총 열전도도가 감소하였다. 특히 Bi2Te2.85Se0.15:I0.005가 423 K에서 ZT = 0.90을 나타내었다. 전이금속인 Cu와 Ag를 도핑한 경우, 운반자 농도의 감소에 의한 제벡계수의 증가로 출력인자가 향상되어, Bi2Te2.85Se0.15:Cu0.01과 Bi2Te2.85Se0.15:Ag0.01이 323 K에서 각각 ZT = 0.76 및 ZT = 0.74를 나타내었다. 한편, 다른 전이금속(Ni, Zn), 3족(Al, In) 그리고 4족(Ge, Sn) 원소를 도핑한 경우에는 출력인자 및 열전도도가 도핑하지 않은 고용체와 비슷하거나 약간 감소한 값을 나타내었고, 따라서 성능지수의 향상은 없었다. 가장 우수한 성능을 나타내는 조성으로 알려진 Bi2Te2.7Se0.3 고용체의 도핑효과에 대하여 조사하였다. 할로젠 원소인 I를 도핑한 경우, Bi2Te2.85Se0.15와 마찬가지로 운반자 농도가 증가하였고, 이에 전기전도도가 증가하여 출력인자가 향상되었다. I가 도핑된 고용체는 운반자 농도의 증가에 의한 전자 열전도도의 증가에도 불구하고, 격자 열전도도가 크게 감소하여 총 열전도도가 도핑하지 않은 고용체보다 감소하였다. 따라서 모든 측정 온도 범위에서 ZT가 향상되었고, 특히 Bi2Te2.7Se0.3:I0.0075의 경우 423 K에서 ZT = 1.13을 나타내었다. Cu를 도핑한 경우 운반자 농도의 감소에 의한 제벡계수의 증가로 출력인자가 향상되었지만, Ag가 도핑된 고용체는 제벡계수의 증가량보다 전기전도도가 많이 감소하여 출력인자가 감소하였다. Cu와 Ag가 도핑된 고용체는 전자 열전도도가 감소하여 총 열전도도가 감소하였다. Cu의 도핑에 의해 출력인자가 향상되고 열전도도가 약간 감소하여 ZT가 향상되었고, Bi2Te2.7Se0.3:Cu0.01의 경우 423 K에서 ZT = 0.74를 나타내었다. 그러나 I와 Cu를 도핑한 고용체는 모두 온도가 상승하면 ZT가 감소하였고, 이는 진성 영역에서 열 여기에 의한 양극성 전도 때문이다. 한편, Ag를 도핑한 경우 성능지수의 향상은 거의 나타나지 않았다. 본 연구의 최적 조성 및 성능지수를 아래 표와 그래프에 정리하여 나타내었다.
본 연구는 상온용 열전재료인 Bi2Te3-Bi2Se3 고용체를 합성하여 각 조성에 따른 결정구조 및 열전특성을 조사하고, 도펀트가 열전특성 및 전자이동특성에 미치는 영향에 대하여 조사한 것이다. n형 Bi2Te3계 재료는 p형 재료에 비해 낮은 성능지수를 나타내고, 열전특성이 조성과 운반자 농도에 민감하게 변하기 때문에, n형 재료의 조성 및 운반자 농도 최적화를 통한 성능지수 향상에 대한 연구가 필요하다. 따라서 본 연구에서는 Bi2Te3와 Bi2Se3의 고용체 형성을 통한 열전도도의 저감과 도핑을 통한 운반자 농도 최적화로 n형 Bi2Te3계 재료의 열전성능을 향상시키고자 하였다. Bi2Te3-Bi2Se3 고용체(Bi2Te3-ySey)에서 Te보다 작은 원자반경을 갖는 Se의 치환에 의해 Se의 함량이 증가할수록 격자상수가 감소하였고, 회절각도가 고각으로 이동하였다. 이는 Vegard 법칙을 만족시키므로 고용체가 성공적으로 합성되었다고 판단된다. Se의 고용량이 증가할수록 운반자 농도가 감소하여 전기전도도가 감소하고 제벡계수가 증가하였다. 또한 Se의 함량이 증가할수록 전자 열전도도와 격자 열전도도가 감소하여 총 열전도도가 감소하였다. 그 결과, 323 K에서는 Bi2Te2.85Se0.15의 조성에서 ZT = 0.56을, 423 K에서는 Bi2Te2.4Se0.6의 조성에서 ZT = 0.60의 성능지수를 나타내었다. 상온에서 가장 우수한 성능을 나타낸 Bi2Te2.85Se0.15에 대하여 도핑효과를 조사하였다. 모든 시편은 n형 전도특성을 나타내었고, 온도가 증가할수록 전기전도도가 약간 감소하는 축퇴 반도체 특성을 보였다. 할로젠 원소(I)를 도핑한 경우 운반자 농도의 증가로 전기전도도가 증가하여 출력인자가 향상되었고, 격자 열전도도가 크게 감소하여 총 열전도도가 감소하였다. 특히 Bi2Te2.85Se0.15:I0.005가 423 K에서 ZT = 0.90을 나타내었다. 전이금속인 Cu와 Ag를 도핑한 경우, 운반자 농도의 감소에 의한 제벡계수의 증가로 출력인자가 향상되어, Bi2Te2.85Se0.15:Cu0.01과 Bi2Te2.85Se0.15:Ag0.01이 323 K에서 각각 ZT = 0.76 및 ZT = 0.74를 나타내었다. 한편, 다른 전이금속(Ni, Zn), 3족(Al, In) 그리고 4족(Ge, Sn) 원소를 도핑한 경우에는 출력인자 및 열전도도가 도핑하지 않은 고용체와 비슷하거나 약간 감소한 값을 나타내었고, 따라서 성능지수의 향상은 없었다. 가장 우수한 성능을 나타내는 조성으로 알려진 Bi2Te2.7Se0.3 고용체의 도핑효과에 대하여 조사하였다. 할로젠 원소인 I를 도핑한 경우, Bi2Te2.85Se0.15와 마찬가지로 운반자 농도가 증가하였고, 이에 전기전도도가 증가하여 출력인자가 향상되었다. I가 도핑된 고용체는 운반자 농도의 증가에 의한 전자 열전도도의 증가에도 불구하고, 격자 열전도도가 크게 감소하여 총 열전도도가 도핑하지 않은 고용체보다 감소하였다. 따라서 모든 측정 온도 범위에서 ZT가 향상되었고, 특히 Bi2Te2.7Se0.3:I0.0075의 경우 423 K에서 ZT = 1.13을 나타내었다. Cu를 도핑한 경우 운반자 농도의 감소에 의한 제벡계수의 증가로 출력인자가 향상되었지만, Ag가 도핑된 고용체는 제벡계수의 증가량보다 전기전도도가 많이 감소하여 출력인자가 감소하였다. Cu와 Ag가 도핑된 고용체는 전자 열전도도가 감소하여 총 열전도도가 감소하였다. Cu의 도핑에 의해 출력인자가 향상되고 열전도도가 약간 감소하여 ZT가 향상되었고, Bi2Te2.7Se0.3:Cu0.01의 경우 423 K에서 ZT = 0.74를 나타내었다. 그러나 I와 Cu를 도핑한 고용체는 모두 온도가 상승하면 ZT가 감소하였고, 이는 진성 영역에서 열 여기에 의한 양극성 전도 때문이다. 한편, Ag를 도핑한 경우 성능지수의 향상은 거의 나타나지 않았다. 본 연구의 최적 조성 및 성능지수를 아래 표와 그래프에 정리하여 나타내었다.
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