[학위논문]나노구조체 산화물 촉매를 적용한 물 분해 셀의 산소발생 반응 성능 향상 연구 Nano-structured metal oxide catalysts for improving oxygen evolution reaction of water splitting cells원문보기
전기화학적 물분해 소자에서 산소발생반응 (Oxygen evolution reaction, OER)은 물의 산화반응을 통하여 oxygen gas와 electron을 발생시키는 반응이다. 물 분해 디바이스의 전체적인 효율성은 OER 반응속도에 따라 큰 차이를 나타내기 때문에 OER은 수소를 생성시키기 위해서 가장 중요한 프로세스중 하나라 볼 수 있다. 고효율 물 전기분해 디바이스는 빠른 속도의 산화반응이 가능하고, 반응 활성이 높은 촉매의 설계 및 제조 기술이 필요하다. 물의 전기분해시 anode에서 나타나는 높은 과전압의 산소발생 반응으로 인한 효율성 저하 및 고전압에서 장시간 작동 시 발생하는 안정성 문제로 인한 내구성 문제는 해결해야 할 기술적 과제이다. 현재까지 값비싼 귀금속 촉매 (iridium, ruthenium, ...
전기화학적 물분해 소자에서 산소발생반응 (Oxygen evolution reaction, OER)은 물의 산화반응을 통하여 oxygen gas와 electron을 발생시키는 반응이다. 물 분해 디바이스의 전체적인 효율성은 OER 반응속도에 따라 큰 차이를 나타내기 때문에 OER은 수소를 생성시키기 위해서 가장 중요한 프로세스중 하나라 볼 수 있다. 고효율 물 전기분해 디바이스는 빠른 속도의 산화반응이 가능하고, 반응 활성이 높은 촉매의 설계 및 제조 기술이 필요하다. 물의 전기분해시 anode에서 나타나는 높은 과전압의 산소발생 반응으로 인한 효율성 저하 및 고전압에서 장시간 작동 시 발생하는 안정성 문제로 인한 내구성 문제는 해결해야 할 기술적 과제이다. 현재까지 값비싼 귀금속 촉매 (iridium, ruthenium, platinum 등)들이 높은 OER 성능뿐만 아니라 cathode에서 나타나는 산소환원반응 (Oxygen reduction reaction, ORR) 또한 높은 성능을 보여주고 있지만, 높은 가격과 안정성 측면에서 많은 문제점을 지니고 있어 상용화에 어려움을 겪고 있다. 최근 들어 이러한 문제들을 해결하고 상용화를 위해서 값비싼 귀금속 촉매를 대체하고 우수한 효율 및 높은 장기신뢰성을 나타내는 촉매 개발연구가 활발하게 진행되고 있다. 본 연구에서의 첫 번째 목적은 다양한 전이금속 산화물(iron oxides, manganese oxides, cobalt oxides 등) 중에서 cobalt oxides (Co3O4)를 이용하여 높은 OER 효율 및 안정성을 나타내고자 하였다. Co3O4를 합성하기 위해 수열합성법 (Hydrothermal method)과 공침법 (Co-pricipitation method)을 이용하여 촉매의 반응면적과 전기화학적 특성을 높이고자 하였다. 촉매의 경우는 반응면적에 따라서 효율의 차이가 크게 나타남에 따라서 Co3O4 촉매의 morphology를 다양하게 만들어서 촉매 형상에 따라서 각각의 특성을 비교 하였다. Hollow, Rod, Cube, Disc와 Sphere 형상의 Co3O4 촉매를 제조하여 형상에 따른 전기화학적 특성과 안정성 실험을 진행하였다. 본 연구에서의 두 번째 목적은 OER 촉매로 잘 알려진 spinel 구조를 가지는 cobalt oxides뿐 아니라, 지금까지 OER 촉매로 널리 사용되지 않았던 perovskite구조의 촉매를 사용하여 촉매활성 및 전기화학적 특성을 비교하였다. Single-perovskite 물질은 공침법 (co-pricipitation)을 이용하여 BiFeO3 (BFO)를 합성하였으며, Double-perovskite 물질은 연소법 (combustion method)을 이용하여 NdBa0.75Ca0.25Co2O5+δ(NBCC)를 합성하였다. Co3O4 촉매의 경우 X-ray diffraction(XRD)분석을 통하여 불순물이 없는 단일상을 확인하였고, field-emission scanning electron microscope (FE-SEM)과 high resolution-transmission electron microscopy (HR-TEM)분석을 통하여 각기 다른 형상을 가지는 촉매를 확인하였다. 또한, Brunauer-Emmett-Teller (BET)분석을 통하여 형상에 따라서 서로 다른 반응면적을 가지는 촉매적 특성을 확인하였다. Perovskite 촉매의 경우 각각 A-site와 B-site에 전이금속을 일정량 치환하여 촉매의 전기화학적 특성 및 내구성을 향상하고자 하였다. 모든 전기화학 특성 평가는 알카라인 전해질 용액에서 진행하였다. 산소 발생전극 평가는 선형주사전위법(linear sweep voltammetry, LSV)으로 하였으며, 촉매의 내구성 특성은 순환전압전류법(cyclic voltammetry, CV)으로 평가하였다.
전기화학적 물분해 소자에서 산소발생반응 (Oxygen evolution reaction, OER)은 물의 산화반응을 통하여 oxygen gas와 electron을 발생시키는 반응이다. 물 분해 디바이스의 전체적인 효율성은 OER 반응속도에 따라 큰 차이를 나타내기 때문에 OER은 수소를 생성시키기 위해서 가장 중요한 프로세스중 하나라 볼 수 있다. 고효율 물 전기분해 디바이스는 빠른 속도의 산화반응이 가능하고, 반응 활성이 높은 촉매의 설계 및 제조 기술이 필요하다. 물의 전기분해시 anode에서 나타나는 높은 과전압의 산소발생 반응으로 인한 효율성 저하 및 고전압에서 장시간 작동 시 발생하는 안정성 문제로 인한 내구성 문제는 해결해야 할 기술적 과제이다. 현재까지 값비싼 귀금속 촉매 (iridium, ruthenium, platinum 등)들이 높은 OER 성능뿐만 아니라 cathode에서 나타나는 산소환원반응 (Oxygen reduction reaction, ORR) 또한 높은 성능을 보여주고 있지만, 높은 가격과 안정성 측면에서 많은 문제점을 지니고 있어 상용화에 어려움을 겪고 있다. 최근 들어 이러한 문제들을 해결하고 상용화를 위해서 값비싼 귀금속 촉매를 대체하고 우수한 효율 및 높은 장기신뢰성을 나타내는 촉매 개발연구가 활발하게 진행되고 있다. 본 연구에서의 첫 번째 목적은 다양한 전이금속 산화물(iron oxides, manganese oxides, cobalt oxides 등) 중에서 cobalt oxides (Co3O4)를 이용하여 높은 OER 효율 및 안정성을 나타내고자 하였다. Co3O4를 합성하기 위해 수열합성법 (Hydrothermal method)과 공침법 (Co-pricipitation method)을 이용하여 촉매의 반응면적과 전기화학적 특성을 높이고자 하였다. 촉매의 경우는 반응면적에 따라서 효율의 차이가 크게 나타남에 따라서 Co3O4 촉매의 morphology를 다양하게 만들어서 촉매 형상에 따라서 각각의 특성을 비교 하였다. Hollow, Rod, Cube, Disc와 Sphere 형상의 Co3O4 촉매를 제조하여 형상에 따른 전기화학적 특성과 안정성 실험을 진행하였다. 본 연구에서의 두 번째 목적은 OER 촉매로 잘 알려진 spinel 구조를 가지는 cobalt oxides뿐 아니라, 지금까지 OER 촉매로 널리 사용되지 않았던 perovskite구조의 촉매를 사용하여 촉매활성 및 전기화학적 특성을 비교하였다. Single-perovskite 물질은 공침법 (co-pricipitation)을 이용하여 BiFeO3 (BFO)를 합성하였으며, Double-perovskite 물질은 연소법 (combustion method)을 이용하여 NdBa0.75Ca0.25Co2O5+δ(NBCC)를 합성하였다. Co3O4 촉매의 경우 X-ray diffraction(XRD)분석을 통하여 불순물이 없는 단일상을 확인하였고, field-emission scanning electron microscope (FE-SEM)과 high resolution-transmission electron microscopy (HR-TEM)분석을 통하여 각기 다른 형상을 가지는 촉매를 확인하였다. 또한, Brunauer-Emmett-Teller (BET)분석을 통하여 형상에 따라서 서로 다른 반응면적을 가지는 촉매적 특성을 확인하였다. Perovskite 촉매의 경우 각각 A-site와 B-site에 전이금속을 일정량 치환하여 촉매의 전기화학적 특성 및 내구성을 향상하고자 하였다. 모든 전기화학 특성 평가는 알카라인 전해질 용액에서 진행하였다. 산소 발생전극 평가는 선형주사전위법(linear sweep voltammetry, LSV)으로 하였으며, 촉매의 내구성 특성은 순환전압전류법(cyclic voltammetry, CV)으로 평가하였다.
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