21세기 정보화 사회로 인해 휴대폰, 노트북 등 이동통신용 전원은 점점 소형화, 고 에너지 밀도화가 요구되고 있으며, 심야전력의 저장뿐만 아니라 태양전지나 풍력발전 등과 조합한 전력저장용 전원의 개발이 필수적이다. 그에 따라 기존에 사용되던 납, 니켈 계 이차전지를 용량과 충·방전 특성이 우수한 리튬 이온 이차전지로 대체하는 연구가 활발히 진행되고 있다. 기존의 리튬 이온 이차전지의 음극재로서 탄소재가 많이 이용되었다. 그러나 탄소재는 372 mAh/g의 낮은 이론 용량을 가지고 있어 고 용량이 필수적인 중대형 전지에는 적합하지 않다. 이를 대체하기 위하여 현재 ...
21세기 정보화 사회로 인해 휴대폰, 노트북 등 이동통신용 전원은 점점 소형화, 고 에너지 밀도화가 요구되고 있으며, 심야전력의 저장뿐만 아니라 태양전지나 풍력발전 등과 조합한 전력저장용 전원의 개발이 필수적이다. 그에 따라 기존에 사용되던 납, 니켈 계 이차전지를 용량과 충·방전 특성이 우수한 리튬 이온 이차전지로 대체하는 연구가 활발히 진행되고 있다. 기존의 리튬 이온 이차전지의 음극재로서 탄소재가 많이 이용되었다. 그러나 탄소재는 372 mAh/g의 낮은 이론 용량을 가지고 있어 고 용량이 필수적인 중대형 전지에는 적합하지 않다. 이를 대체하기 위하여 현재 실리콘(Si), 주석(Sn) 등 많은 금속재료들이 연구되고 있다. 리튬(Li)과 반응하여 Li의 삽입/탈리 과정을 통해 충·방전이 일어나게 되고, 이들 모두 기존의 탄소재 보다 높은 이론 용량을 갖고 있다. Si은 무게당, 부피당 용량에서 각각 4200 mAh/g, 2400 mAh/g 으로 높은 이론 용량을 가지고 있기 때문에 고 에너지밀도의 리튬 이온 이차전지의 음극재로서 적합하다고 할 수 있다. 그러나 Si 원자 하나당 Li 이온 4.4개가 반응 하여 Li4.4Si를 형성하게 되며 그 결과 Li 삽입/탈리 과정 동안 300%의 큰 부피 변화를 겪게 된다. 그로 인해 발생하는 실리콘 입자의 균열과 전기적 단락은 전극의 사이클 안정성이 저해되는 원인이 된다. 이러한 부피 팽창의 단점을 극복하기 위한 많은 연구가 진행되고 있으며 부피 팽창을 제어하는 효율적인 방법으로 Si의 입자 크기를 줄이는 방법과 리튬과 반응하지 않는 비활성상을 형성하여 부피팽창을 완화시키는 방법이 있다. 급속 응고법을 이용하여 평균 두께 10−12 μm인 리본을 제조하였고, 이를 볼밀 공정으로 리본을 파쇄하여 분말을 제조하였다. 제조분말과 도전재, 바인더를 혼합하고 건조시켜 전극을 제조하였고, 이를 이용해 2032 코인셀을 제작하여 전기화학적 특성을 평가하였다. 미세구조와 상에 대한 분석을 위해 Scanning electron microscopy (SEM)과 X-ray diffractometry (XRD), Transmission electron microscopy (TEM)을 사용하였고, 전기화학적 평가를 위해 Half-type coin cell test기를 이용하여 전기화학적 특성을 평가하였다. 미세구조 분석 결과 Si-RE와 Si-Fe 합금은 실리콘과 (CexLa1-x)Si2, FeSi2 이차상으로 각각 구성되어 있으며, Si-RE와 Si-Fe 리본의 실리콘 입자 크기는 ∼90nm, ∼8μm 이다. 전기화학적 특성은 Si-RE 합금에서 아주 미세한 실리콘 입자와 (CexLa1-x)Si2 이차상이 공정구조를 나타내고 있기 때문에 사이클 특성이 향상된 것을 확인하였다. 규소화물의 미세조직적 형태에 따라 아주 미세한 형태의 실리콘과 이차상을 형성할 때 고에너지·고효율을 가지는 특성이 나타남을 확인하였다.
21세기 정보화 사회로 인해 휴대폰, 노트북 등 이동통신용 전원은 점점 소형화, 고 에너지 밀도화가 요구되고 있으며, 심야전력의 저장뿐만 아니라 태양전지나 풍력발전 등과 조합한 전력저장용 전원의 개발이 필수적이다. 그에 따라 기존에 사용되던 납, 니켈 계 이차전지를 용량과 충·방전 특성이 우수한 리튬 이온 이차전지로 대체하는 연구가 활발히 진행되고 있다. 기존의 리튬 이온 이차전지의 음극재로서 탄소재가 많이 이용되었다. 그러나 탄소재는 372 mAh/g의 낮은 이론 용량을 가지고 있어 고 용량이 필수적인 중대형 전지에는 적합하지 않다. 이를 대체하기 위하여 현재 실리콘(Si), 주석(Sn) 등 많은 금속재료들이 연구되고 있다. 리튬(Li)과 반응하여 Li의 삽입/탈리 과정을 통해 충·방전이 일어나게 되고, 이들 모두 기존의 탄소재 보다 높은 이론 용량을 갖고 있다. Si은 무게당, 부피당 용량에서 각각 4200 mAh/g, 2400 mAh/g 으로 높은 이론 용량을 가지고 있기 때문에 고 에너지밀도의 리튬 이온 이차전지의 음극재로서 적합하다고 할 수 있다. 그러나 Si 원자 하나당 Li 이온 4.4개가 반응 하여 Li4.4Si를 형성하게 되며 그 결과 Li 삽입/탈리 과정 동안 300%의 큰 부피 변화를 겪게 된다. 그로 인해 발생하는 실리콘 입자의 균열과 전기적 단락은 전극의 사이클 안정성이 저해되는 원인이 된다. 이러한 부피 팽창의 단점을 극복하기 위한 많은 연구가 진행되고 있으며 부피 팽창을 제어하는 효율적인 방법으로 Si의 입자 크기를 줄이는 방법과 리튬과 반응하지 않는 비활성상을 형성하여 부피팽창을 완화시키는 방법이 있다. 급속 응고법을 이용하여 평균 두께 10−12 μm인 리본을 제조하였고, 이를 볼밀 공정으로 리본을 파쇄하여 분말을 제조하였다. 제조분말과 도전재, 바인더를 혼합하고 건조시켜 전극을 제조하였고, 이를 이용해 2032 코인셀을 제작하여 전기화학적 특성을 평가하였다. 미세구조와 상에 대한 분석을 위해 Scanning electron microscopy (SEM)과 X-ray diffractometry (XRD), Transmission electron microscopy (TEM)을 사용하였고, 전기화학적 평가를 위해 Half-type coin cell test기를 이용하여 전기화학적 특성을 평가하였다. 미세구조 분석 결과 Si-RE와 Si-Fe 합금은 실리콘과 (CexLa1-x)Si2, FeSi2 이차상으로 각각 구성되어 있으며, Si-RE와 Si-Fe 리본의 실리콘 입자 크기는 ∼90nm, ∼8μm 이다. 전기화학적 특성은 Si-RE 합금에서 아주 미세한 실리콘 입자와 (CexLa1-x)Si2 이차상이 공정구조를 나타내고 있기 때문에 사이클 특성이 향상된 것을 확인하였다. 규소화물의 미세조직적 형태에 따라 아주 미세한 형태의 실리콘과 이차상을 형성할 때 고에너지·고효율을 가지는 특성이 나타남을 확인하였다.
Silicon is one of promising anode materials for lithium ion rechargeable batteries. It has a high theoretical specific energy capacity compared to current commercial graphite anode material. However, the large volume expansion over 300% of silicon during lithiation/delithiation processes limits its ...
Silicon is one of promising anode materials for lithium ion rechargeable batteries. It has a high theoretical specific energy capacity compared to current commercial graphite anode material. However, the large volume expansion over 300% of silicon during lithiation/delithiation processes limits its wide applications including electric vehicles and energy storage system. The enormous volume expansion leads to the internal cracks of silicon particles so it results in pulverization and large reversible capacity loss because of the formation of solid-electrolyte interface (SEI) layers. Several works has reported that the loss of reversible capacity can be eliminated by the reduction of silicon particles. In this study, the effect of morphology of silicon and silicides phase on the cycling properties of Si-RE and Si-Fe binary alloys was investigated. The alloy powders were prepared by melt spinning process, one of the most efficient rapid solidification processes. The obtained ribbons were fragmented to produce powder under 25 μm using the ball milling for 48 hours. To examine the electrochemical characteristics, the powders were mixed with conductive materials, polyamide-imide binder (PAI) dissolved in deionized water. 1.5M LiPF6 melted ED/DEC/FEC was used as an electrolyte. The cell tests were carried out using galvanostatic method in the potential range of 0.01 − 1.5V (vs. Li/Li+) at varying C-rates. The microstructure and phase analysis were conducted by scanning electron microscopy (SEM) combined with energy-dispersive spectrometry (EDS), X-ray diffractometry (XRD) and transmission electron microscopy (TEM). Results showed that the microstructures of the melt-spun ribbons consisted of silicon with (CexLa1-x)Si2 and FeSi2 intermetallic compounds. The sizes of silicon particles in Si-RE and Si-Fe ribbons were ~90 nm and ~8μm, respectively. The cycle performance was improved by the formation of (CexLa1-x)Si2 phase at the Si83RE17 phase. The ultrafine morphology of silicon and reinforcing phases resulted in large energy capacity and good cycling performance.
Silicon is one of promising anode materials for lithium ion rechargeable batteries. It has a high theoretical specific energy capacity compared to current commercial graphite anode material. However, the large volume expansion over 300% of silicon during lithiation/delithiation processes limits its wide applications including electric vehicles and energy storage system. The enormous volume expansion leads to the internal cracks of silicon particles so it results in pulverization and large reversible capacity loss because of the formation of solid-electrolyte interface (SEI) layers. Several works has reported that the loss of reversible capacity can be eliminated by the reduction of silicon particles. In this study, the effect of morphology of silicon and silicides phase on the cycling properties of Si-RE and Si-Fe binary alloys was investigated. The alloy powders were prepared by melt spinning process, one of the most efficient rapid solidification processes. The obtained ribbons were fragmented to produce powder under 25 μm using the ball milling for 48 hours. To examine the electrochemical characteristics, the powders were mixed with conductive materials, polyamide-imide binder (PAI) dissolved in deionized water. 1.5M LiPF6 melted ED/DEC/FEC was used as an electrolyte. The cell tests were carried out using galvanostatic method in the potential range of 0.01 − 1.5V (vs. Li/Li+) at varying C-rates. The microstructure and phase analysis were conducted by scanning electron microscopy (SEM) combined with energy-dispersive spectrometry (EDS), X-ray diffractometry (XRD) and transmission electron microscopy (TEM). Results showed that the microstructures of the melt-spun ribbons consisted of silicon with (CexLa1-x)Si2 and FeSi2 intermetallic compounds. The sizes of silicon particles in Si-RE and Si-Fe ribbons were ~90 nm and ~8μm, respectively. The cycle performance was improved by the formation of (CexLa1-x)Si2 phase at the Si83RE17 phase. The ultrafine morphology of silicon and reinforcing phases resulted in large energy capacity and good cycling performance.
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