탄소 양자점은 발색단으로 기능하는 탄소이중결합을 포함한 발광성 탄소나노입자의 한 종류로 우수한 물성, 안정성, 저독성, 싼 가격 등의 장점을 가지고 있다. 지금까지 개발된 많은 합성법 중에 이멀젼 방법은 탄수화물이 녹아있는 물을 유상에 액적의 형태로 분산시킨 후 이를 가열하여 탄소 양자점을 합성하는 방법인데, 이용 가능한 탄수화물의 종류에 제약이 없고, 표면안정제의 사용으로 인해 크기가 균일한 탄소 양자점을 합성할 수 있다는 장점을 가지고 있다. 그러나 이 방법을 사용해도 합성된 탄소 양자점의 흡수와 발광 빛이 파란색 영역의 단파장에 국한 되어 있다는 문제점을 가지고 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 이 논문에서는 탄소 양자점의 광학 ...
탄소 양자점은 발색단으로 기능하는 탄소이중결합을 포함한 발광성 탄소나노입자의 한 종류로 우수한 물성, 안정성, 저독성, 싼 가격 등의 장점을 가지고 있다. 지금까지 개발된 많은 합성법 중에 이멀젼 방법은 탄수화물이 녹아있는 물을 유상에 액적의 형태로 분산시킨 후 이를 가열하여 탄소 양자점을 합성하는 방법인데, 이용 가능한 탄수화물의 종류에 제약이 없고, 표면안정제의 사용으로 인해 크기가 균일한 탄소 양자점을 합성할 수 있다는 장점을 가지고 있다. 그러나 이 방법을 사용해도 합성된 탄소 양자점의 흡수와 발광 빛이 파란색 영역의 단파장에 국한 되어 있다는 문제점을 가지고 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 이 논문에서는 탄소 양자점의 광학 밴드갭을 조절하는 두가지 방법을 이용한 실험 결과를 보여주고 있다. 하나는 도핑의 방법이고, 다른 하나는 표면 개질 방법이다. 탄소양자점의 에너지 구조는 탄소이중결합 단과 결함, 그리고 표면 구조에 의해 조절된다고 알려져 있다 (발색단과 조색단 원리에 의해). 도핑은 조색단으로 작용할 수 있는 도펀트를 이용하여 탄소이중결합 단의 에너지 구조를 조절하는 방법이다. 탄소 양자점 합성 시 전구체로 사용되었던 시트르산 (citric acid) 대신 도펀트 원소를 포함한 ethylenediamine-N,N’-diacetic acid (EDDA) and 2,2’-(ethylenedithio)diacetic acid (ETDA) (각각 질소와 황을 포함)을 사용하여 도펀트 원소가 도핑된 탄소 양자점을 합성하였다. 도핑으로 인해 장파장 쪽으로 넓은 흡수와 발광 스펙트럼이 구현 된 것을 확인 할 수 있었고, 발광 빛이 노란색 영역까지 확장된 것도 확인 할 수 있었다. 표면개질 방법은 탄소 양자점의 표면 구조를 조절하는 것으로 구체적으로는 다양한 작용기가 존재하던 탄소 양자점의 표면을 리간드를 도입하여 원하는 작용기를 단일하게 통일 시키는 방법이다. 리간드로는 para 위치에 작용기가 붙은 아닐린을 사용하였다 (4-methoxyaniline (MeO-An), 4-methylthioaniline (MeS-An) and 4-(dimethylamino)aniline (Me2N-An)). 표면개질을 통해서 장파장 쪽의 발광 peak이 구현된 것 뿐만 아니라 발광 선폭이 20nm 이내로 굉장히 좁은 것을 확인 할 수 있었다. 이와 같은 도핑된 탄소 양자점과 표면개질된 탄소 양자점을 이용하여 두 종류의 발광 다이오드(PhLED and OLED)를 제작해 보았다. 도핑된 탄소 양자점의 경우 넓은 발광 스펙트럼으로 인해 백색광의 빛이 구현된 것을 볼 수 있었고, 표면개질된 탄소 양자점의 경우는 장파장 쪽에서의 좁은 발광 스펙트럼으로 인해서 단일 색의 빛이 구현된 것을 볼 수 있었다.
탄소 양자점은 발색단으로 기능하는 탄소이중결합을 포함한 발광성 탄소나노입자의 한 종류로 우수한 물성, 안정성, 저독성, 싼 가격 등의 장점을 가지고 있다. 지금까지 개발된 많은 합성법 중에 이멀젼 방법은 탄수화물이 녹아있는 물을 유상에 액적의 형태로 분산시킨 후 이를 가열하여 탄소 양자점을 합성하는 방법인데, 이용 가능한 탄수화물의 종류에 제약이 없고, 표면안정제의 사용으로 인해 크기가 균일한 탄소 양자점을 합성할 수 있다는 장점을 가지고 있다. 그러나 이 방법을 사용해도 합성된 탄소 양자점의 흡수와 발광 빛이 파란색 영역의 단파장에 국한 되어 있다는 문제점을 가지고 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 이 논문에서는 탄소 양자점의 광학 밴드갭을 조절하는 두가지 방법을 이용한 실험 결과를 보여주고 있다. 하나는 도핑의 방법이고, 다른 하나는 표면 개질 방법이다. 탄소양자점의 에너지 구조는 탄소이중결합 단과 결함, 그리고 표면 구조에 의해 조절된다고 알려져 있다 (발색단과 조색단 원리에 의해). 도핑은 조색단으로 작용할 수 있는 도펀트를 이용하여 탄소이중결합 단의 에너지 구조를 조절하는 방법이다. 탄소 양자점 합성 시 전구체로 사용되었던 시트르산 (citric acid) 대신 도펀트 원소를 포함한 ethylenediamine-N,N’-diacetic acid (EDDA) and 2,2’-(ethylenedithio)diacetic acid (ETDA) (각각 질소와 황을 포함)을 사용하여 도펀트 원소가 도핑된 탄소 양자점을 합성하였다. 도핑으로 인해 장파장 쪽으로 넓은 흡수와 발광 스펙트럼이 구현 된 것을 확인 할 수 있었고, 발광 빛이 노란색 영역까지 확장된 것도 확인 할 수 있었다. 표면개질 방법은 탄소 양자점의 표면 구조를 조절하는 것으로 구체적으로는 다양한 작용기가 존재하던 탄소 양자점의 표면을 리간드를 도입하여 원하는 작용기를 단일하게 통일 시키는 방법이다. 리간드로는 para 위치에 작용기가 붙은 아닐린을 사용하였다 (4-methoxyaniline (MeO-An), 4-methylthioaniline (MeS-An) and 4-(dimethylamino)aniline (Me2N-An)). 표면개질을 통해서 장파장 쪽의 발광 peak이 구현된 것 뿐만 아니라 발광 선폭이 20nm 이내로 굉장히 좁은 것을 확인 할 수 있었다. 이와 같은 도핑된 탄소 양자점과 표면개질된 탄소 양자점을 이용하여 두 종류의 발광 다이오드(PhLED and OLED)를 제작해 보았다. 도핑된 탄소 양자점의 경우 넓은 발광 스펙트럼으로 인해 백색광의 빛이 구현된 것을 볼 수 있었고, 표면개질된 탄소 양자점의 경우는 장파장 쪽에서의 좁은 발광 스펙트럼으로 인해서 단일 색의 빛이 구현된 것을 볼 수 있었다.
Carbon nanodots (CNDs), as one branch of fluorescent carbon nanomaterials, have been the subject of extensive research over the past decade due to low cost, biocompatibility, long-term stability, and reasonable photoluminescence. Among a variety of synthetic routes to CNDs reported thus far, the emu...
Carbon nanodots (CNDs), as one branch of fluorescent carbon nanomaterials, have been the subject of extensive research over the past decade due to low cost, biocompatibility, long-term stability, and reasonable photoluminescence. Among a variety of synthetic routes to CNDs reported thus far, the emulsion-templated method can afford highly luminescent and fairly monodisperse CNDs via carbonization of readily-available carbon sources (glucose, citric acid, polymers, etc.). This method is promising because any unpractical size-selection procedure, special equipment, and high-temperature heating can be excluded. Synthesized CNDs by this method, however, also have the absorption and emission spectra biased to the UV wavelength region, so their photoluminescence are confined to blue and limited up to green. There is still challenge such as obtaining visible long-wavelength photoluminescence of CNDs. To solve above problem, this thesis reports optical band gap tuning of CNDs using two methods; one is doping and the other is surface functionalization. It has been reported that the electronic structure of CNDs originates from their polyaromatic carbon domains, defective states, and surface states, presumably due to auxochromic effect. Doping can modulate electronic structure of polyaromatic carbon domains, because dopant atoms (such as nitrogen and/or sulfur) play a role in auxochrome of CNDs. Among various doping methods, doping nitrogen and/or sulfur into CNDs or other types of carbon nanostructures has been found to be very effective, so using ethylenediamine-N,N’-diacetic acid (EDDA) and 2,2’-(ethylenedithio)diacetic acid (ETDA) as sources of nitrogen and sulfur-doped CNDs, respectively. Doping would lead to significant changes in the electronic structure of CNDs, and give rise to broad light absorption and strong PL in a long-wavelength visible light region. Surface state is one of the main factors in electronic structure of CNDs. The term of surface state is generally defined as electronic states found at the surface. CNDs possess a variety of surface functional groups, defects, and so on in their surface, so different surface functional groups would lead to change of electronic states. Surface functionalized CNDs is synthesized by using various para-substituted anilines; 4-methoxyaniline (MeO-An), 4-methylthioaniline (MeS-An) and 4-(dimethylamino)aniline (Me2N-An). This surface functionalization would give rise to substantial changes in the photoluminescence, showing yellow-to-red photoluminescent light of very narrow spectral widths. For practical use, the CNDs is finally utilized in light emitting devices including PhLED and OLED. The CNDs produces bright visible light under UV illumination so that would be worth utilizing in phosphor applications. In case of doped CNDs, white light is produced by their various electronic state originated from dopant atoms and defect site, however, surface functionalized CNDs films produces green, yellow, orange and red light because of their uniformity of surface state. To show the effects of doping on their electronic structure and related electroluminescence, light-emitting diodes with CNDs (CNDs-LEDs) are fabricated. Doped CNDs-LEDs exhibits broad, panchromatic electroluminescence ranging from 400 to 700 nm to produce bright white light consistent with PhLED results.
Carbon nanodots (CNDs), as one branch of fluorescent carbon nanomaterials, have been the subject of extensive research over the past decade due to low cost, biocompatibility, long-term stability, and reasonable photoluminescence. Among a variety of synthetic routes to CNDs reported thus far, the emulsion-templated method can afford highly luminescent and fairly monodisperse CNDs via carbonization of readily-available carbon sources (glucose, citric acid, polymers, etc.). This method is promising because any unpractical size-selection procedure, special equipment, and high-temperature heating can be excluded. Synthesized CNDs by this method, however, also have the absorption and emission spectra biased to the UV wavelength region, so their photoluminescence are confined to blue and limited up to green. There is still challenge such as obtaining visible long-wavelength photoluminescence of CNDs. To solve above problem, this thesis reports optical band gap tuning of CNDs using two methods; one is doping and the other is surface functionalization. It has been reported that the electronic structure of CNDs originates from their polyaromatic carbon domains, defective states, and surface states, presumably due to auxochromic effect. Doping can modulate electronic structure of polyaromatic carbon domains, because dopant atoms (such as nitrogen and/or sulfur) play a role in auxochrome of CNDs. Among various doping methods, doping nitrogen and/or sulfur into CNDs or other types of carbon nanostructures has been found to be very effective, so using ethylenediamine-N,N’-diacetic acid (EDDA) and 2,2’-(ethylenedithio)diacetic acid (ETDA) as sources of nitrogen and sulfur-doped CNDs, respectively. Doping would lead to significant changes in the electronic structure of CNDs, and give rise to broad light absorption and strong PL in a long-wavelength visible light region. Surface state is one of the main factors in electronic structure of CNDs. The term of surface state is generally defined as electronic states found at the surface. CNDs possess a variety of surface functional groups, defects, and so on in their surface, so different surface functional groups would lead to change of electronic states. Surface functionalized CNDs is synthesized by using various para-substituted anilines; 4-methoxyaniline (MeO-An), 4-methylthioaniline (MeS-An) and 4-(dimethylamino)aniline (Me2N-An). This surface functionalization would give rise to substantial changes in the photoluminescence, showing yellow-to-red photoluminescent light of very narrow spectral widths. For practical use, the CNDs is finally utilized in light emitting devices including PhLED and OLED. The CNDs produces bright visible light under UV illumination so that would be worth utilizing in phosphor applications. In case of doped CNDs, white light is produced by their various electronic state originated from dopant atoms and defect site, however, surface functionalized CNDs films produces green, yellow, orange and red light because of their uniformity of surface state. To show the effects of doping on their electronic structure and related electroluminescence, light-emitting diodes with CNDs (CNDs-LEDs) are fabricated. Doped CNDs-LEDs exhibits broad, panchromatic electroluminescence ranging from 400 to 700 nm to produce bright white light consistent with PhLED results.
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