피셔-트롭쉬 합성은 화석자원으로부터 얻을 수 있는 일산화탄소, 수소로 이루어진 혼합가스를 원료로 이용하여 화석연료 또는 화학원료를 생산하는 촉매중합공정이다. 피셔-트롭쉬 합성은 황과 질소 화합물이 거의 포함되어있지 않는 청정연료를 얻을 수 있는 방법으로 주목을 받고 있다. 최근 수십여 년 동안 코발트 담지 촉매는 높은 활성과 긴 사슬의 ...
피셔-트롭쉬 합성은 화석자원으로부터 얻을 수 있는 일산화탄소, 수소로 이루어진 혼합가스를 원료로 이용하여 화석연료 또는 화학원료를 생산하는 촉매중합공정이다. 피셔-트롭쉬 합성은 황과 질소 화합물이 거의 포함되어있지 않는 청정연료를 얻을 수 있는 방법으로 주목을 받고 있다. 최근 수십여 년 동안 코발트 담지 촉매는 높은 활성과 긴 사슬의 탄화수소선택도로 피셔-트롭쉬 합성에 이용되고 있다. 특히, 다공성 실리카와 알루미나 지지체에 담지 된 코발트 촉매는 높은 열적 안정성과 넓은 표면적을 갖고 있기 때문에, 피셔-트롭쉬 반응을 위한 불균일 촉매의 효과적인 형태로 이용되었다. 이를 바탕으로, 촉매 활성을 증대시키기 위해 담지 촉매에 대한 많은 선행 연구들이 진행되었다. 반응물 물질전달과 촉매 성능을 개선하기 위한 밀리미터 크기의 구슬 형태의 코발트 에그-쉘 촉매가 개발되어 촉매로 이용되었다. 또한 최근에 촉매제조의 한 방법으로, 다공성 지지체와 수화물 금속염을 이용하여 다양한 금속/산화금속 나노촉매를 간단히 합성할 수 있는 용융함침법이 개발되었다. 이번 연구에서, 다공성의 SiO2@mSiO2와 γ-Al2O3를 지지체로 이용하여 두 종류의 나노 촉매를 합성하였고 피셔-트롭쉬 합성 반응을 위한 촉매로 이용하였다. 먼저 고활성의 균일한 나노촉매를 목적으로 코발트가 10, 20 wt%가 담지 되도록 조절 된 나노크기의 새로운 SiO2@Co/mSiO2 에그-쉘 나노촉매를 합성하여 피셔-트롭쉬 반응에 이용했다. SiO2@mSiO2 실리카 지지체는 구형의 실리카 나노입자 표면에 기공형성을 위해 C16TAB을 계면활성제로 이용해 다공성 실리카를 코팅하여 합성되었다. 그리고 합성된 지지체는 용융함침법을 이용, 다공성 실리카 쉘에 코발트를 선택적으로 담지하여 SiO2@Co/mSiO2 에그-쉘 나노촉매로 이용되었다. 약 2 nm의 작은 코발트 나노입자가 균일하게 담지 된 고분산성의 SiO2@Co(10 wt%)/mSiO2 에그-쉘 촉매는 피셔-트롭쉬 합성 반응에 성공적으로 적용되었고 높은 반응 활성을 보였다. 두 번째로, 높은 생산성과 안정성을 갖고 대량 제조가 가능한 촉매를 목적으로 Co/γ-Al2O3 나노촉매를 합성하여 피셔-트롭쉬 반응에 적용했다. Co/γ-Al2O3 나노촉매는 γ-Al2O3 지지체에 코발트 수화물염을 용융함침한 후 환원 분위기에서 열처리하여 간단히 합성되었고 환원된 상태의 코발트 나노입자가 균일하게 분산되어 γ-Al2O3에 담지 되었다. 합성된 Co/γ-Al2O3 나노촉매는 고온의 반응조건에서 Co/SBA-15보다 높은 피셔-트롭쉬 활성과 뛰어난 안정성을 보였다.
피셔-트롭쉬 합성은 화석자원으로부터 얻을 수 있는 일산화탄소, 수소로 이루어진 혼합가스를 원료로 이용하여 화석연료 또는 화학원료를 생산하는 촉매중합공정이다. 피셔-트롭쉬 합성은 황과 질소 화합물이 거의 포함되어있지 않는 청정연료를 얻을 수 있는 방법으로 주목을 받고 있다. 최근 수십여 년 동안 코발트 담지 촉매는 높은 활성과 긴 사슬의 탄화수소 선택도로 피셔-트롭쉬 합성에 이용되고 있다. 특히, 다공성 실리카와 알루미나 지지체에 담지 된 코발트 촉매는 높은 열적 안정성과 넓은 표면적을 갖고 있기 때문에, 피셔-트롭쉬 반응을 위한 불균일 촉매의 효과적인 형태로 이용되었다. 이를 바탕으로, 촉매 활성을 증대시키기 위해 담지 촉매에 대한 많은 선행 연구들이 진행되었다. 반응물 물질전달과 촉매 성능을 개선하기 위한 밀리미터 크기의 구슬 형태의 코발트 에그-쉘 촉매가 개발되어 촉매로 이용되었다. 또한 최근에 촉매제조의 한 방법으로, 다공성 지지체와 수화물 금속염을 이용하여 다양한 금속/산화금속 나노촉매를 간단히 합성할 수 있는 용융함침법이 개발되었다. 이번 연구에서, 다공성의 SiO2@mSiO2와 γ-Al2O3를 지지체로 이용하여 두 종류의 나노 촉매를 합성하였고 피셔-트롭쉬 합성 반응을 위한 촉매로 이용하였다. 먼저 고활성의 균일한 나노촉매를 목적으로 코발트가 10, 20 wt%가 담지 되도록 조절 된 나노크기의 새로운 SiO2@Co/mSiO2 에그-쉘 나노촉매를 합성하여 피셔-트롭쉬 반응에 이용했다. SiO2@mSiO2 실리카 지지체는 구형의 실리카 나노입자 표면에 기공형성을 위해 C16TAB을 계면활성제로 이용해 다공성 실리카를 코팅하여 합성되었다. 그리고 합성된 지지체는 용융함침법을 이용, 다공성 실리카 쉘에 코발트를 선택적으로 담지하여 SiO2@Co/mSiO2 에그-쉘 나노촉매로 이용되었다. 약 2 nm의 작은 코발트 나노입자가 균일하게 담지 된 고분산성의 SiO2@Co(10 wt%)/mSiO2 에그-쉘 촉매는 피셔-트롭쉬 합성 반응에 성공적으로 적용되었고 높은 반응 활성을 보였다. 두 번째로, 높은 생산성과 안정성을 갖고 대량 제조가 가능한 촉매를 목적으로 Co/γ-Al2O3 나노촉매를 합성하여 피셔-트롭쉬 반응에 적용했다. Co/γ-Al2O3 나노촉매는 γ-Al2O3 지지체에 코발트 수화물염을 용융함침한 후 환원 분위기에서 열처리하여 간단히 합성되었고 환원된 상태의 코발트 나노입자가 균일하게 분산되어 γ-Al2O3에 담지 되었다. 합성된 Co/γ-Al2O3 나노촉매는 고온의 반응조건에서 Co/SBA-15보다 높은 피셔-트롭쉬 활성과 뛰어난 안정성을 보였다.
Fischer-Tropsch (FT) synthesis is a catalytic polymerization process using mixed gasses of CO and H2 from fossil resources for production of hydrocarbon fuels or chemicals. FT synthesis has received renewed interests, because it is a method of obtaining clean fuels that have low contents of sulfur a...
Fischer-Tropsch (FT) synthesis is a catalytic polymerization process using mixed gasses of CO and H2 from fossil resources for production of hydrocarbon fuels or chemicals. FT synthesis has received renewed interests, because it is a method of obtaining clean fuels that have low contents of sulfur and nitrogen. In recent decades, supported cobalt catalysts have been used for FT synthesis due to the high activity and selectivity for long chain hydrocarbons. Especially, Mesoporous silica and alumina-supported cobalt catalysts have been an effective form in heterogeneous catalysts for FT synthesis because they have a high thermal stability with a multi-function surface as well as a high surface area. Also, many efforts have been made aiming to improve activity of supported catalyst. Millimeter-scale, bead-shaped, cobalt egg-shell catalysts were prepared to enhance the rate of reactant diffusion and catalyst performance in many previous works. Recently, a convenient melt-infiltration method, using a hydrated metal salt with porous support, was developed to prepare various metal/metal-oxide nanocatalysts. In this study, we prepared two nanocatalyst using mesoporous SiO2@mSiO2 and γ-Al2O3 supports. These nanocatalysts were successfully employed for the Fischer-Tropsch synthesis reaction. First, new SiO2@Co/mSiO2 egg-shell nanocatalysts (~300 nm) were synthesized with controlled Co content of 10 and 20 wt%. The SiO2@mSiO2 (dense silica core@mesoporous silica shell) nanobead as a novel silica support was prepared via mesoporous silica coating onto solid silica nanoparticles by using C16TAB as a surfactant, and exploited to construct SiO2@Co/mSiO2 egg-shell nanocatalyst. This was accomplished using a selective melt-infiltration process with porous silica shells around solid-silica cores. The SiO2@Co(10 wt%)/mSiO2 egg-shell catalyst that bears small cobalt nanoparticles of ~2 nm was successfully employed for the Fischer-Tropsch synthesis reaction, showing the high activity. Second, we study the Co/γ-Al2O3 nanocatalyst for the FT reaction. Highly active Co/γ-Al2O3 nanocatalyst was prepared by melt-infiltration process of hydrated Co salt and subsequent thermal reduction. The incorporated Co nanoparticles are uniformly dispersed in γ-Al2O3. Synthesized Co/γ-Al2O3 nanocatalyst was compare with Co/SBA-15 nanocatalyst on the FTS performance, and show the high FT activity as well as a good stability under condition of high temperature.
Fischer-Tropsch (FT) synthesis is a catalytic polymerization process using mixed gasses of CO and H2 from fossil resources for production of hydrocarbon fuels or chemicals. FT synthesis has received renewed interests, because it is a method of obtaining clean fuels that have low contents of sulfur and nitrogen. In recent decades, supported cobalt catalysts have been used for FT synthesis due to the high activity and selectivity for long chain hydrocarbons. Especially, Mesoporous silica and alumina-supported cobalt catalysts have been an effective form in heterogeneous catalysts for FT synthesis because they have a high thermal stability with a multi-function surface as well as a high surface area. Also, many efforts have been made aiming to improve activity of supported catalyst. Millimeter-scale, bead-shaped, cobalt egg-shell catalysts were prepared to enhance the rate of reactant diffusion and catalyst performance in many previous works. Recently, a convenient melt-infiltration method, using a hydrated metal salt with porous support, was developed to prepare various metal/metal-oxide nanocatalysts. In this study, we prepared two nanocatalyst using mesoporous SiO2@mSiO2 and γ-Al2O3 supports. These nanocatalysts were successfully employed for the Fischer-Tropsch synthesis reaction. First, new SiO2@Co/mSiO2 egg-shell nanocatalysts (~300 nm) were synthesized with controlled Co content of 10 and 20 wt%. The SiO2@mSiO2 (dense silica core@mesoporous silica shell) nanobead as a novel silica support was prepared via mesoporous silica coating onto solid silica nanoparticles by using C16TAB as a surfactant, and exploited to construct SiO2@Co/mSiO2 egg-shell nanocatalyst. This was accomplished using a selective melt-infiltration process with porous silica shells around solid-silica cores. The SiO2@Co(10 wt%)/mSiO2 egg-shell catalyst that bears small cobalt nanoparticles of ~2 nm was successfully employed for the Fischer-Tropsch synthesis reaction, showing the high activity. Second, we study the Co/γ-Al2O3 nanocatalyst for the FT reaction. Highly active Co/γ-Al2O3 nanocatalyst was prepared by melt-infiltration process of hydrated Co salt and subsequent thermal reduction. The incorporated Co nanoparticles are uniformly dispersed in γ-Al2O3. Synthesized Co/γ-Al2O3 nanocatalyst was compare with Co/SBA-15 nanocatalyst on the FTS performance, and show the high FT activity as well as a good stability under condition of high temperature.
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