지난 수십 년 동안, 리튬이차전지는 휴대폰, 노트북 등의 휴대용 전자기기, 하이브리드전기자동차 등의 다양한 분야에서 널리 사용되어왔다. 이들 기기들은 낮은 가격, 안정성, 긴 수명, 고전압, 고에너지밀도를 가지는 이차전지가 요구되고 있다. 현재 상용화 되고 있는 리튬이차전지의 양극 활물질에 대하여 표 1에 나타내었다.[1] 황의 평균전위는 2.1V로 다른 양극 활물질보다 낮지만, 리튬과 반응하여 최종 생성물인 Li2S를 형성시킴으로써 1672mAh/g의 높은 이론용량과 2600Wh/kg의 이론 ...
지난 수십 년 동안, 리튬이차전지는 휴대폰, 노트북 등의 휴대용 전자기기, 하이브리드전기자동차 등의 다양한 분야에서 널리 사용되어왔다. 이들 기기들은 낮은 가격, 안정성, 긴 수명, 고전압, 고에너지밀도를 가지는 이차전지가 요구되고 있다. 현재 상용화 되고 있는 리튬이차전지의 양극 활물질에 대하여 표 1에 나타내었다.[1] 황의 평균전위는 2.1V로 다른 양극 활물질보다 낮지만, 리튬과 반응하여 최종 생성물인 Li2S를 형성시킴으로써 1672mAh/g의 높은 이론용량과 2600Wh/kg의 이론 에너지밀도를 가지며 차세대 전지의 양극 활물질로 관심을 받고 있다. 그리고 황은 풍부한 매장량을 바탕으로 가격이 저렴한 장점이 있다. 반면 이러한 장점에도 불구하고 황은 전기전도성이 매우 낮으며 충전시의 셔틀현상 및 카보네이트 계열의 전해질 사용시, 반응생성물(리튬폴리설파이드)의 전해질 내 용출로 인하여 상용화에 어려움이 있다.[2-4] 이런 리튬/황 전지의 단점을 보완하기 위해 전도성 물질과의 합성[5-10], 전도성을 가진 물질을 코팅 하는 방법[11-16], 그리고 다공성 및 카본나노튜브 집전체[17-18]를 사용하여 전기전도성을 높여 주는 연구가 진행 되었다. 하지만 이러한 방법들도 리튬폴리설파이드가 전해질 내로 용출 되는 것을 완전히 막아 주진 못했다. 그 대안으로 황-폴리아크릴로니트릴 복합물을 리튬/황 전지에 적용 시키는 방법을 사용했다. 폴리아크릴로니트릴(Polyacrylonitrile, PAN)은 사슬구조로 이루어져 있으며 열분해를 통해 공액구조를 가지게 되어 전기 전도도가 생기며, 탈수소화가 되면서 그 자리에 황이 들어 갈수 있게 된다. 전기 전도도가 낮은 황을 전도성을 가진 폴리아크릴로니트릴과 열적으로 결합시켜 단점을 보완 하였다.[19] 또한, 기존의 원소 황을 이용한 전지에서는 에테르 계열의 전해질이 주로 사용 되었으나, Wang 그룹에서는 카보네이트(Carbonate) 계열의 전해질을 사용하였으며, 충·방전 거동 또한 기존의 원소인 황을 이용한 전지에서 나타나는 평탄전압 구간이 없으며, 경사를 가지는 거동을 보였으며, 카보네이트(Carbonate) 계열의 전해질 사용을 가능하게 함으로써 리튬폴리설파이드(Lithium polysulfide)가 전해질로 용출 되는 것을 억제 할 수 있게 되었다.[20] 최근 황-폴리아크릴로니트릴 복합물의 연구는 열처리 조건[21-23], 전해질 조건[24-27], 복합물내의 황의 함량[28-32], 전도성을 가지는 물질과의 합성[33-38], 그리고 그래핀을 코팅한 필름을 집전체로 사용하여 전기전도성을 높이는 연구[39]가 진행 되어 왔다. 황-폴리아크릴로니트릴 복합물을 이용한 연구들을 표 2에 나타내었다. 이렇게 많은 분야에서 연구가 이루어지고 있으나, 실제로 전지를 구성하는 구성물품의 질량을 개선시켜 실질적인 에너지 밀도를 높이는 연구는 적게 이루어지고 있다. 전지의 이론 에너지밀도는 전지의 용량(Capacity ; mAh/g-electrode)과 평균전위(Average voltage; V)의 곱으로 나타낼 수 있다. 그러므로 이론 에너지밀도를 높이려면 전지의 용량과 전압은 높고 양극과 음극의 질량이 적으면 이론 에너지 밀도를 높일 수 있다. 따라서 실제로 구성하는 전극, 도전재, 전해질, 분리막, 바인더, 집전체 등의 전지의 구성품의 질량을 줄이면 실질적인 에너지밀도를 높일 수 있다. 이번 연구에서는 리튬/황 전지의 반응생성물인 리튬폴리설파이드(Lithium polysulfide)를 카보네이트 계열의 전해질을 사용하여 억제하고 전기전도성이 좋으며 가벼운 MWCNT (multi-walled carbon nanotube)를 Flocking 공정으로 전극과 접합하여 전기 전도성을 향상시키며, 집전체의 질량을 줄여 실질적인 에너지밀도를 높이는 연구를 진행 하였다.
지난 수십 년 동안, 리튬이차전지는 휴대폰, 노트북 등의 휴대용 전자기기, 하이브리드 전기자동차 등의 다양한 분야에서 널리 사용되어왔다. 이들 기기들은 낮은 가격, 안정성, 긴 수명, 고전압, 고에너지밀도를 가지는 이차전지가 요구되고 있다. 현재 상용화 되고 있는 리튬이차전지의 양극 활물질에 대하여 표 1에 나타내었다.[1] 황의 평균전위는 2.1V로 다른 양극 활물질보다 낮지만, 리튬과 반응하여 최종 생성물인 Li2S를 형성시킴으로써 1672mAh/g의 높은 이론용량과 2600Wh/kg의 이론 에너지밀도를 가지며 차세대 전지의 양극 활물질로 관심을 받고 있다. 그리고 황은 풍부한 매장량을 바탕으로 가격이 저렴한 장점이 있다. 반면 이러한 장점에도 불구하고 황은 전기전도성이 매우 낮으며 충전시의 셔틀현상 및 카보네이트 계열의 전해질 사용시, 반응생성물(리튬폴리설파이드)의 전해질 내 용출로 인하여 상용화에 어려움이 있다.[2-4] 이런 리튬/황 전지의 단점을 보완하기 위해 전도성 물질과의 합성[5-10], 전도성을 가진 물질을 코팅 하는 방법[11-16], 그리고 다공성 및 카본나노튜브 집전체[17-18]를 사용하여 전기전도성을 높여 주는 연구가 진행 되었다. 하지만 이러한 방법들도 리튬폴리설파이드가 전해질 내로 용출 되는 것을 완전히 막아 주진 못했다. 그 대안으로 황-폴리아크릴로니트릴 복합물을 리튬/황 전지에 적용 시키는 방법을 사용했다. 폴리아크릴로니트릴(Polyacrylonitrile, PAN)은 사슬구조로 이루어져 있으며 열분해를 통해 공액구조를 가지게 되어 전기 전도도가 생기며, 탈수소화가 되면서 그 자리에 황이 들어 갈수 있게 된다. 전기 전도도가 낮은 황을 전도성을 가진 폴리아크릴로니트릴과 열적으로 결합시켜 단점을 보완 하였다.[19] 또한, 기존의 원소 황을 이용한 전지에서는 에테르 계열의 전해질이 주로 사용 되었으나, Wang 그룹에서는 카보네이트(Carbonate) 계열의 전해질을 사용하였으며, 충·방전 거동 또한 기존의 원소인 황을 이용한 전지에서 나타나는 평탄전압 구간이 없으며, 경사를 가지는 거동을 보였으며, 카보네이트(Carbonate) 계열의 전해질 사용을 가능하게 함으로써 리튬폴리설파이드(Lithium polysulfide)가 전해질로 용출 되는 것을 억제 할 수 있게 되었다.[20] 최근 황-폴리아크릴로니트릴 복합물의 연구는 열처리 조건[21-23], 전해질 조건[24-27], 복합물내의 황의 함량[28-32], 전도성을 가지는 물질과의 합성[33-38], 그리고 그래핀을 코팅한 필름을 집전체로 사용하여 전기전도성을 높이는 연구[39]가 진행 되어 왔다. 황-폴리아크릴로니트릴 복합물을 이용한 연구들을 표 2에 나타내었다. 이렇게 많은 분야에서 연구가 이루어지고 있으나, 실제로 전지를 구성하는 구성물품의 질량을 개선시켜 실질적인 에너지 밀도를 높이는 연구는 적게 이루어지고 있다. 전지의 이론 에너지밀도는 전지의 용량(Capacity ; mAh/g-electrode)과 평균전위(Average voltage; V)의 곱으로 나타낼 수 있다. 그러므로 이론 에너지밀도를 높이려면 전지의 용량과 전압은 높고 양극과 음극의 질량이 적으면 이론 에너지 밀도를 높일 수 있다. 따라서 실제로 구성하는 전극, 도전재, 전해질, 분리막, 바인더, 집전체 등의 전지의 구성품의 질량을 줄이면 실질적인 에너지밀도를 높일 수 있다. 이번 연구에서는 리튬/황 전지의 반응생성물인 리튬폴리설파이드(Lithium polysulfide)를 카보네이트 계열의 전해질을 사용하여 억제하고 전기전도성이 좋으며 가벼운 MWCNT (multi-walled carbon nanotube)를 Flocking 공정으로 전극과 접합하여 전기 전도성을 향상시키며, 집전체의 질량을 줄여 실질적인 에너지밀도를 높이는 연구를 진행 하였다.
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