본 연구에서는 용액기반의 제조 방법 (solution-processed method) 을 이용해 MAPbI3 (CH3NH3PbI3) 페로브스카이트 기반의 PeLEDs 를 제작하였다. 전자 수송 층 (electron transfer layer) 역할을 하는 Zinc oxide (ZnO) 와 정공 수송 층 (...
본 연구에서는 용액기반의 제조 방법 (solution-processed method) 을 이용해 MAPbI3 (CH3NH3PbI3) 페로브스카이트 기반의 PeLEDs 를 제작하였다. 전자 수송 층 (electron transfer layer) 역할을 하는 Zinc oxide (ZnO) 와 정공 수송 층 (hole transfer layer) 역할을 하는 Spiro-OMeTAD 를 소자에 적용하였고, FIB-SEM (Focused Ion Beam Scanning Electron Microscopy) 분석을 통해 PeLEDs 가 Glass/ITO/ZnO/CH3NH3PbI3/Spiro-OMeTAD/Ag 의 순서대로 잘 형성되었음을 확인할 수 있었다. PeLEDs 를 구성하는 각 층에 대한 FE-SEM (Field Emission Scanning Electron Microscopy), XRD (X-ray Diffraction), PL (photoluminescence), UV-visible absorption 특성 분석을 진행하였다. 이로써 제작된 PeLEDs 를 구성하는 모든 층이 잘 제조되었음을 확인할 수 있었다. 그리고 제작된 PeLEDs 의 전류-전압 (I-V), 전류밀도-전압 (J-V), EL (electroluminescence), 휘도 (luminance), 전류밀도 (Current Density) 와 전압 (Voltage) 대비 외부양자효율 (external quantum efficiency : EQE) 측정을 통해 전기적·광학적 특성을 분석하였다. 이 결과, 약 1.7 V의 구동 전압 (turn-on voltage) 과 적외선 영역 (infrared ranges) 인 767 nm에서 EL peak 를 확인하였다. 또한, 0.1 cd/m2의 휘도 값, 약 0.02 %의 EQE 수치도 도출하였다. 이전에 앞서 보고된 선행 논문의 결과들과 비교하여 낮은 효율을 보였기 때문에 다이오드 방정식 (diode equation) 을 사용하여 이상 계수 (ideal factor) 를 계산해 본 결과, 이상 계수는 n=12.8로 비이상적인 값이 추출되었고, 이를 토대로 PeLEDs 구동 시 누설 전류 (leakage current) 가 크게 흐른다는 것을 추측해 볼 수 있었다. 이러한 이유 때문에 PeLEDs 의 구동 특성은 감소하게 되고 결국, EQE 뿐만 아니라 휘도 특성도 낮은 값이 얻어지는 것으로 판단하였다. 더 나아가 우리는 298 K에서 253 K까지의 온도 범위에서 페로브스카이트 박막과 PeLEDs 의 저온 특성을 연구하였다. 저온 PL 과 EL 분석을 통해 298 K에서 253 K로 온도가 내려갈수록 PL 과 EL peak 가 767 nm에서 774 nm로 적색 이동 (red-shift) 이 발생하는 것을 관찰할 수 있었다. 이 결과는 온도가 내려갈수록 페로브스카이트 필름의 NBE (near-band-edge) 에너지가 감소해 PL 과 EL peak 의 적색 이동이 발생하고, 결국 광학적 밴드 갭 (optical band gap) 에너지도 감소하기 때문으로 판단하였다. 그리고 298 K와 253 K에서 EL Intensity 를 비교하여 보았을 때 약 27.7 % 만큼 크게 증가한 것을 확인할 수 있었다. 이는 페로브스카이트 박막이 저온 환경으로 갈수록 격자상수 (lattice constant) 의 변화가 일어나서 페로브스카이트 필름의 상전이 (phase transition) 가 발생하고 또한, 캐리어 이동도 (carrier mobility) 와 캐리어 확산 거리 (carrier diffusion length) 가 증가한다는 결과를 토대로 저온 환경에서 PeLEDs 의 개선된 성능을 확인할 수 있었다. 마지막으로 저온 환경에서 PeLEDs 의 EL Intensity 가 크게 증가하는 확실한 원인을 확인해 보기 위해서 Photo-CELIV (Photoinduced Charge Extraction by Linearly Increasing Voltage) 분석을 진행하였다. 298 K에서 253 K로 온도가 낮아질수록 전류 밀도 값이 증가하는 것을 확인할 수 있었고, 온도가 낮아질수록 캐리어 이동도와 캐리어 농도 (carrier concentration) 이 증가한 것을 관찰할 수 있었다. 이는 저온 환경으로 갈수록 캐리어 이동도와 농도가 증가해서 전류밀도 증가에 기여했다고 말할 수 있다. 캐리어 수명 (carrier lifetime) 을 측정한 결과, 주변 환경의 온도가 낮아질수록 캐리어 수명이 점점 빨라지는 경향을 확인할 수 있었다. 이 결과는 위에서 언급된 저온 환경에서의 캐리어 이동도 증가와 관련되며, 이로 인한 캐리어 재결합 (carrier recombination) 의 증가로 전류 밀도 뿐만 아니라 EL Intensity 증가와 직접적으로 관련되어 있다고 최종적으로 판단하였다. 이 결과로 PeLEDs 뿐만 아니라 페로브스카이트가 적용된 태양전지 이외에 다양한 페로브스카이트 기반의 광전자소자에서 전도유망한 결과를 보여줄 것으로 기대된다.
본 연구에서는 용액기반의 제조 방법 (solution-processed method) 을 이용해 MAPbI3 (CH3NH3PbI3) 페로브스카이트 기반의 PeLEDs 를 제작하였다. 전자 수송 층 (electron transfer layer) 역할을 하는 Zinc oxide (ZnO) 와 정공 수송 층 (hole transfer layer) 역할을 하는 Spiro-OMeTAD 를 소자에 적용하였고, FIB-SEM (Focused Ion Beam Scanning Electron Microscopy) 분석을 통해 PeLEDs 가 Glass/ITO/ZnO/CH3NH3PbI3/Spiro-OMeTAD/Ag 의 순서대로 잘 형성되었음을 확인할 수 있었다. PeLEDs 를 구성하는 각 층에 대한 FE-SEM (Field Emission Scanning Electron Microscopy), XRD (X-ray Diffraction), PL (photoluminescence), UV-visible absorption 특성 분석을 진행하였다. 이로써 제작된 PeLEDs 를 구성하는 모든 층이 잘 제조되었음을 확인할 수 있었다. 그리고 제작된 PeLEDs 의 전류-전압 (I-V), 전류밀도-전압 (J-V), EL (electroluminescence), 휘도 (luminance), 전류밀도 (Current Density) 와 전압 (Voltage) 대비 외부양자효율 (external quantum efficiency : EQE) 측정을 통해 전기적·광학적 특성을 분석하였다. 이 결과, 약 1.7 V의 구동 전압 (turn-on voltage) 과 적외선 영역 (infrared ranges) 인 767 nm에서 EL peak 를 확인하였다. 또한, 0.1 cd/m2의 휘도 값, 약 0.02 %의 EQE 수치도 도출하였다. 이전에 앞서 보고된 선행 논문의 결과들과 비교하여 낮은 효율을 보였기 때문에 다이오드 방정식 (diode equation) 을 사용하여 이상 계수 (ideal factor) 를 계산해 본 결과, 이상 계수는 n=12.8로 비이상적인 값이 추출되었고, 이를 토대로 PeLEDs 구동 시 누설 전류 (leakage current) 가 크게 흐른다는 것을 추측해 볼 수 있었다. 이러한 이유 때문에 PeLEDs 의 구동 특성은 감소하게 되고 결국, EQE 뿐만 아니라 휘도 특성도 낮은 값이 얻어지는 것으로 판단하였다. 더 나아가 우리는 298 K에서 253 K까지의 온도 범위에서 페로브스카이트 박막과 PeLEDs 의 저온 특성을 연구하였다. 저온 PL 과 EL 분석을 통해 298 K에서 253 K로 온도가 내려갈수록 PL 과 EL peak 가 767 nm에서 774 nm로 적색 이동 (red-shift) 이 발생하는 것을 관찰할 수 있었다. 이 결과는 온도가 내려갈수록 페로브스카이트 필름의 NBE (near-band-edge) 에너지가 감소해 PL 과 EL peak 의 적색 이동이 발생하고, 결국 광학적 밴드 갭 (optical band gap) 에너지도 감소하기 때문으로 판단하였다. 그리고 298 K와 253 K에서 EL Intensity 를 비교하여 보았을 때 약 27.7 % 만큼 크게 증가한 것을 확인할 수 있었다. 이는 페로브스카이트 박막이 저온 환경으로 갈수록 격자상수 (lattice constant) 의 변화가 일어나서 페로브스카이트 필름의 상전이 (phase transition) 가 발생하고 또한, 캐리어 이동도 (carrier mobility) 와 캐리어 확산 거리 (carrier diffusion length) 가 증가한다는 결과를 토대로 저온 환경에서 PeLEDs 의 개선된 성능을 확인할 수 있었다. 마지막으로 저온 환경에서 PeLEDs 의 EL Intensity 가 크게 증가하는 확실한 원인을 확인해 보기 위해서 Photo-CELIV (Photoinduced Charge Extraction by Linearly Increasing Voltage) 분석을 진행하였다. 298 K에서 253 K로 온도가 낮아질수록 전류 밀도 값이 증가하는 것을 확인할 수 있었고, 온도가 낮아질수록 캐리어 이동도와 캐리어 농도 (carrier concentration) 이 증가한 것을 관찰할 수 있었다. 이는 저온 환경으로 갈수록 캐리어 이동도와 농도가 증가해서 전류밀도 증가에 기여했다고 말할 수 있다. 캐리어 수명 (carrier lifetime) 을 측정한 결과, 주변 환경의 온도가 낮아질수록 캐리어 수명이 점점 빨라지는 경향을 확인할 수 있었다. 이 결과는 위에서 언급된 저온 환경에서의 캐리어 이동도 증가와 관련되며, 이로 인한 캐리어 재결합 (carrier recombination) 의 증가로 전류 밀도 뿐만 아니라 EL Intensity 증가와 직접적으로 관련되어 있다고 최종적으로 판단하였다. 이 결과로 PeLEDs 뿐만 아니라 페로브스카이트가 적용된 태양전지 이외에 다양한 페로브스카이트 기반의 광전자소자에서 전도유망한 결과를 보여줄 것으로 기대된다.
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