박막 태양전지는 기존의 실리콘 태양전지보다 흡광계수가 높고, 유리, 플라스틱, 금속판 등 다양한 기판 위에 박막으로 광 흡수층을 증착하기 때문에 비용이 저렴하고 유연한 구조를 가질 수 있다. 이러한 장점은 태양전지의 제조 및 활용 분야를 확장하는 중추적 역할을 하였다. 하지만, 아직까지 박막 태양전지의 에너지 전환효율은 기존에 주로 사용되는 ...
박막 태양전지는 기존의 실리콘 태양전지보다 흡광계수가 높고, 유리, 플라스틱, 금속판 등 다양한 기판 위에 박막으로 광 흡수층을 증착하기 때문에 비용이 저렴하고 유연한 구조를 가질 수 있다. 이러한 장점은 태양전지의 제조 및 활용 분야를 확장하는 중추적 역할을 하였다. 하지만, 아직까지 박막 태양전지의 에너지 전환효율은 기존에 주로 사용되는 결정질 실리콘 태양전지에 비해 낮고, 신뢰성 있는 상용 제품을 생산하기 위해 소자구조의 최적화와 계면, 표면의 광학적 특징뿐만 아니라 전자구조, 형성에너지, 표면 부동화 상태, 전하 동력학 메커니즘등과 같은 재료에 대한 근본적인 물리∙화학적 접근과 이해가 필요하다. 본 고는 다음의 순서로 주요 내용을 수록 하였다. 1장에는 박막태양전지의 발전과 동향에 대해 간략히 서술하였고, 2장에는 분석에 사용된 여러 분광학 장비의 동작 원리와 분석 방법 등을 정리하였다. 3장부터 5장은 소재 별 연구 결과를 종합하였다. 3장에는 Cu(In,Ga)Se2의 버퍼층으로 사용되는 CdS와 Zn(O,S)를 중점적으로 알아보았다. CdS 층은 열 증착법과 화학 용액 증착법의 두 가지 다른 방법으로 제작하고, CdS 두께에 따라 각각의 에너지 준위와 화학적 원소 조성이 어떻게 변화하는지 확인하였다. 한편, Zn(O,S) 버퍼층을 사용한 CIGS 박막태양전지는 고온 열처리 후 갑작스런 효율 감소를 보였고, 효율 감소의 원인은 단락전류의 변화보다 개방전압의 감소와 장파장 영역에서의 급격한 손실로 인해 나타난 것을 확인할 수 있었다. 또한, 깊이 방향의 전자 구조와 원소 조성을 비교하여 열처리에 의한 Zn의 CIGS 층으로 확산과 In, Ga의 표면으로의 확산이 효율 감소의 근본적인 원인임을 확인할 수 있었다. 4장에서는 할로겐화 납(염화 납, 브로민화 납, 아이오딘화 납)과 아이오딘화 메틸암모늄, 두 전구체를 다양한 비율에 따라 진공 이중 소스 증착법을 통해 유기 할로겐 페로브스카이트 박막으로 제작하였고 브로민과 아이오딘음이온이 혼합된 페로브스카이트 박막의 경우 브로민의 함유량에 따라 이온화 에너지와 밴드갭, 격자 상수 등을 조절할 수 있었다. 그러나, 염소와 아이오딘 음이온이 혼합된 페로브스카이트 박막은 앞서 언급한 구조적, 전기적 특성 변화가 적었고, 이러한 차이를 보이는 원인을 성분 원소 분석을 통해 염소 음이온은 브로민 음이온과 달리 페로브스카이트 성장에 혼입되지 않고 제거되기 때문임을 확인하였다. 5장에서는 고체 리간드 교환 방법에 의한 황화납 콜로이드양자점 박막을 제작하고, 리간드 종류, 박막 두께, 기판 종류(ITO, TiO2), 후처리 전후에 따른 전자구조를 확인하였다. 그 결과, TiO2 기판은 ITO 기판에 비해 전공 주입 장벽이 작고 넓은 공핍층을 형성하는 것을 확인 하였다. 이러한 결과는 이종접합 타입의 양자점 태양전지가 쇼트키 타입보다 효과적인 이유로 작용한다. 또한, 펨토초 시간 분해능을 갖는 펌프-프로브 펄스레이저를 통해 황화납 콜로이드 양자점 박막에 여기 된 전자 상태를 만들고 시료에 도달하는 시간을 변화시키면서 여기 된 전자의 완화, 전하의 수송등 초고속 동력학 정보를 확인 할 수 있었다. 전자 완화 시간은 레이저 펄스 폭과 지수함수의 역필터링 (deconvolution)을 통해 얻었고 각 시스템 안에 전자 완화와 관련된 두 개의 인자가 존재함을 확인하였다. 그 중 빠른 인자는 황화납 양자점 내의 높은 에너지 전도대에서 낮은 전도대로 완화되는 hot electron 완화와 관련 되어 있고 느린 인자는 양자점간의 전하 이동과 기판으로의 이동과 관련이 있다고 예상 된다.
박막 태양전지는 기존의 실리콘 태양전지보다 흡광계수가 높고, 유리, 플라스틱, 금속판 등 다양한 기판 위에 박막으로 광 흡수층을 증착하기 때문에 비용이 저렴하고 유연한 구조를 가질 수 있다. 이러한 장점은 태양전지의 제조 및 활용 분야를 확장하는 중추적 역할을 하였다. 하지만, 아직까지 박막 태양전지의 에너지 전환효율은 기존에 주로 사용되는 결정질 실리콘 태양전지에 비해 낮고, 신뢰성 있는 상용 제품을 생산하기 위해 소자구조의 최적화와 계면, 표면의 광학적 특징뿐만 아니라 전자구조, 형성에너지, 표면 부동화 상태, 전하 동력학 메커니즘등과 같은 재료에 대한 근본적인 물리∙화학적 접근과 이해가 필요하다. 본 고는 다음의 순서로 주요 내용을 수록 하였다. 1장에는 박막태양전지의 발전과 동향에 대해 간략히 서술하였고, 2장에는 분석에 사용된 여러 분광학 장비의 동작 원리와 분석 방법 등을 정리하였다. 3장부터 5장은 소재 별 연구 결과를 종합하였다. 3장에는 Cu(In,Ga)Se2의 버퍼층으로 사용되는 CdS와 Zn(O,S)를 중점적으로 알아보았다. CdS 층은 열 증착법과 화학 용액 증착법의 두 가지 다른 방법으로 제작하고, CdS 두께에 따라 각각의 에너지 준위와 화학적 원소 조성이 어떻게 변화하는지 확인하였다. 한편, Zn(O,S) 버퍼층을 사용한 CIGS 박막태양전지는 고온 열처리 후 갑작스런 효율 감소를 보였고, 효율 감소의 원인은 단락전류의 변화보다 개방전압의 감소와 장파장 영역에서의 급격한 손실로 인해 나타난 것을 확인할 수 있었다. 또한, 깊이 방향의 전자 구조와 원소 조성을 비교하여 열처리에 의한 Zn의 CIGS 층으로 확산과 In, Ga의 표면으로의 확산이 효율 감소의 근본적인 원인임을 확인할 수 있었다. 4장에서는 할로겐화 납(염화 납, 브로민화 납, 아이오딘화 납)과 아이오딘화 메틸암모늄, 두 전구체를 다양한 비율에 따라 진공 이중 소스 증착법을 통해 유기 할로겐 페로브스카이트 박막으로 제작하였고 브로민과 아이오딘 음이온이 혼합된 페로브스카이트 박막의 경우 브로민의 함유량에 따라 이온화 에너지와 밴드갭, 격자 상수 등을 조절할 수 있었다. 그러나, 염소와 아이오딘 음이온이 혼합된 페로브스카이트 박막은 앞서 언급한 구조적, 전기적 특성 변화가 적었고, 이러한 차이를 보이는 원인을 성분 원소 분석을 통해 염소 음이온은 브로민 음이온과 달리 페로브스카이트 성장에 혼입되지 않고 제거되기 때문임을 확인하였다. 5장에서는 고체 리간드 교환 방법에 의한 황화납 콜로이드 양자점 박막을 제작하고, 리간드 종류, 박막 두께, 기판 종류(ITO, TiO2), 후처리 전후에 따른 전자구조를 확인하였다. 그 결과, TiO2 기판은 ITO 기판에 비해 전공 주입 장벽이 작고 넓은 공핍층을 형성하는 것을 확인 하였다. 이러한 결과는 이종접합 타입의 양자점 태양전지가 쇼트키 타입보다 효과적인 이유로 작용한다. 또한, 펨토초 시간 분해능을 갖는 펌프-프로브 펄스레이저를 통해 황화납 콜로이드 양자점 박막에 여기 된 전자 상태를 만들고 시료에 도달하는 시간을 변화시키면서 여기 된 전자의 완화, 전하의 수송등 초고속 동력학 정보를 확인 할 수 있었다. 전자 완화 시간은 레이저 펄스 폭과 지수함수의 역필터링 (deconvolution)을 통해 얻었고 각 시스템 안에 전자 완화와 관련된 두 개의 인자가 존재함을 확인하였다. 그 중 빠른 인자는 황화납 양자점 내의 높은 에너지 전도대에서 낮은 전도대로 완화되는 hot electron 완화와 관련 되어 있고 느린 인자는 양자점간의 전하 이동과 기판으로의 이동과 관련이 있다고 예상 된다.
Thin film photovoltaic cell fabricated by depositing on a substrate such as glass, plastic or metal can be a very light, thin, inexpensive, and flexible unlike the conventional silicon based photovoltaic cell. This benefit has played a leading part to extend the application field of the photovoltaic...
Thin film photovoltaic cell fabricated by depositing on a substrate such as glass, plastic or metal can be a very light, thin, inexpensive, and flexible unlike the conventional silicon based photovoltaic cell. This benefit has played a leading part to extend the application field of the photovoltaic cells. However, there is a need for not only more increased energy conversion efficiency but also physically and chemically integrated approach and understanding for the materials, such as interface and surface optical characteristics, electronic structure, formation energy, surface ligand passivation, and carrier dynamics mechanisms. In this thesis, the main contents are listed in the following order. The chapter 1 briefly describes the development and trend of thin film photovoltaic cells. And the operating principle of the various spectroscopic equipment is summarized in chapter 2. Chapter 3 focuses on CdS and Zn(O,S) which are used as a buffer layer in Cu(In,Ga)Se2 photovoltaic cells. The CdS layer was fabricated by thermal evaporation method and chemical bath deposition. Each energy band structure and chemical element composition is measured by depending on the CdS thickness. On the other hand, after the high temperature annealing, reduction of photovoltaic efficiency in the Zn(O,S)/CIGS abruptly appear. From the depth profile results, it is confirmed that the In and Ga tended to out-diffuse to the surface of the CIGS film and the Zn diffused deeper. Such rearrangement of atomic fractions modifies the local energy band gap and band alignment which would result in the reduction of the efficiency. In chapter 4, the electrical and structural properties of organic halide perovskite are investigated. Mixed halide perovskite films was fabricated through dual-source vacuum deposition of lead halide and methyl ammonium iodide precursors with various deposition ratios. The ionization potential and bandgap of Br mixed perovskite film is controlled by changing the halide composition and lattice constant. In contrast, Cl mixed perovskite film shows negligible difference from MAPbI3 in terms of structural and electronic properties. It is due to poor Cl incorporation in the film growth. In chapter 5, the electronic structure of PbS colloidal quantum dots film prepared by solid state ligand exchange has been investigated according to ligands type, film thickness, and substrate type. As a result, it is confirmed that the TiO2 substrate had no electron injection barrier and a wide depletion layer as compared with the ITO substrate. This is one of the reason why depleted heterogeneous junction photovoltaic cells is more effective than Schottky type photovoltaic cells. In addition, ultrafast dynamics such as relaxation, transport of photoexcited electrons in the PbS colloidal quantum dots film are confirmed by femtosecond time resolved two photon-photoemission spectroscopy. Each decay curve as a function of kinetic energy is fitted by exponential function. There are two parameters related to the electron decay movement in each system. One is faster decay parameter mainly related with excited electrons relaxation to conduction band minimum of the PbS quantum dot so-called hot electron decay. The other is slower decay parameter related with inter-quantum dot and substrate electron injections.
Thin film photovoltaic cell fabricated by depositing on a substrate such as glass, plastic or metal can be a very light, thin, inexpensive, and flexible unlike the conventional silicon based photovoltaic cell. This benefit has played a leading part to extend the application field of the photovoltaic cells. However, there is a need for not only more increased energy conversion efficiency but also physically and chemically integrated approach and understanding for the materials, such as interface and surface optical characteristics, electronic structure, formation energy, surface ligand passivation, and carrier dynamics mechanisms. In this thesis, the main contents are listed in the following order. The chapter 1 briefly describes the development and trend of thin film photovoltaic cells. And the operating principle of the various spectroscopic equipment is summarized in chapter 2. Chapter 3 focuses on CdS and Zn(O,S) which are used as a buffer layer in Cu(In,Ga)Se2 photovoltaic cells. The CdS layer was fabricated by thermal evaporation method and chemical bath deposition. Each energy band structure and chemical element composition is measured by depending on the CdS thickness. On the other hand, after the high temperature annealing, reduction of photovoltaic efficiency in the Zn(O,S)/CIGS abruptly appear. From the depth profile results, it is confirmed that the In and Ga tended to out-diffuse to the surface of the CIGS film and the Zn diffused deeper. Such rearrangement of atomic fractions modifies the local energy band gap and band alignment which would result in the reduction of the efficiency. In chapter 4, the electrical and structural properties of organic halide perovskite are investigated. Mixed halide perovskite films was fabricated through dual-source vacuum deposition of lead halide and methyl ammonium iodide precursors with various deposition ratios. The ionization potential and bandgap of Br mixed perovskite film is controlled by changing the halide composition and lattice constant. In contrast, Cl mixed perovskite film shows negligible difference from MAPbI3 in terms of structural and electronic properties. It is due to poor Cl incorporation in the film growth. In chapter 5, the electronic structure of PbS colloidal quantum dots film prepared by solid state ligand exchange has been investigated according to ligands type, film thickness, and substrate type. As a result, it is confirmed that the TiO2 substrate had no electron injection barrier and a wide depletion layer as compared with the ITO substrate. This is one of the reason why depleted heterogeneous junction photovoltaic cells is more effective than Schottky type photovoltaic cells. In addition, ultrafast dynamics such as relaxation, transport of photoexcited electrons in the PbS colloidal quantum dots film are confirmed by femtosecond time resolved two photon-photoemission spectroscopy. Each decay curve as a function of kinetic energy is fitted by exponential function. There are two parameters related to the electron decay movement in each system. One is faster decay parameter mainly related with excited electrons relaxation to conduction band minimum of the PbS quantum dot so-called hot electron decay. The other is slower decay parameter related with inter-quantum dot and substrate electron injections.
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