[학위논문]효소기반 바이오 연료전지 성능 향상을 위한 글루코스 산화효소 고정화를 위한 다양한 방법 Various Strategies of Glucose Oxidase Immobilization to Improve Enzymatic Glucose Biofuel Cell Performance원문보기
포도당 바이오 연료 전지 (GBFC)는 전기 화학 반응을 활용하여 포도당을 전기로 변환하는 장치이다. 본 연구에서는 생체 촉매로 포도당 산화 효소 (GOx)를 채용하였으며, 전류 밀도, 최대 출력 밀도 (...
포도당 바이오 연료 전지 (GBFC)는 전기 화학 반응을 활용하여 포도당을 전기로 변환하는 장치이다. 본 연구에서는 생체 촉매로 포도당 산화 효소 (GOx)를 채용하였으며, 전류 밀도, 최대 출력 밀도 (MPD), 효소 활성 및 안정성 등의 측정을 통해 GBFC 성능을 향상시키기 위한 여러가지의 생체 촉매 구조를 제작하였으며, 이에 따른 성능 변화를 검토 하였다. 첫 번째로 CNT/PEI/GOx 구조의 전자 전달 능력 향상시키기 위해polyethylenimine (PEI)과 GOx physical entrapment방법 및 glutaraldehyde(GA) 또는 terephthalaldehyde (TPA)에 의한 Crosslinking 공정을 이용했다. Crosslinker로 TPA를 채용 한 GBFC가 가장 높은 MPD (0.98mW·cm-2)의 값을 나타냈다. 두 번째로는, 은나노 입자 (AgNP)와 naphthalenethiols (Naph-SH)를 활용하여GBFC의 전자 이동을 촉진시켰다. GOx는 AgNP의 표면에서 결합하고 AgNP는 Naph-SH의 Thiol 기와 반응하여 Ag- Thiol 결합이 형성하였으며, 이를 통해 만들어진 GOx의 활성 부위와 Naph-SH의 나프탈렌 기 사이에는 π 상호 작용과 소수성 상호 작용이 형성되었다. 이렇게 만들어진 두 번째 구조에서의 가장 높은 MPD는 1.46 mW·cm-2였다. Pyrenecarboxaldehyde (PCA)를 세 번째 구조에 도입하여 전자 이동을 더욱 개선하였다. PCA 를 활용한 복합체 구조 제작은 총 두 단계의 고정화 과정이있다. complex structure 를 만드는 것이 첫 번째 단계이며, PCA에 GOx 에 고정화 시키는 것이 제 2 단계이다. 본 구조에서 생성된 가장 높은MPD는 2.1mW·cm-2이며, 4 주 동안 성능 변화를 관찰한 결과 4주가 지났음에도 초기 성능의 93 %까지 유지됨을 확인할 수 있었다. 마지막 구조는 catalase (Cat)를 활용하여 만들어 졌으며, 이는 포도당의 산화반응 성능을 향상시켰다. GOx의 부반응으로 생성되는 H2O2는 전체적인 GBFC의 성능을 감소시킨다. 이를 방지하기 위해 Cat 을 첨가하여 H2O2를 O2 및 H2O로 변환함으로써 GBFC의 성능감소를 최소화 시켰다. Cat 을 채용한 GBFC의 MPD는 180.8μW·cm-2를 나타냈으며, 안정성 평가 결과 16 일이 지났음에도 불구하고 초기 성능의 89 %까지 유지할 수 있었다.
포도당 바이오 연료 전지 (GBFC)는 전기 화학 반응을 활용하여 포도당을 전기로 변환하는 장치이다. 본 연구에서는 생체 촉매로 포도당 산화 효소 (GOx)를 채용하였으며, 전류 밀도, 최대 출력 밀도 (MPD), 효소 활성 및 안정성 등의 측정을 통해 GBFC 성능을 향상시키기 위한 여러가지의 생체 촉매 구조를 제작하였으며, 이에 따른 성능 변화를 검토 하였다. 첫 번째로 CNT/PEI/GOx 구조의 전자 전달 능력 향상시키기 위해polyethylenimine (PEI)과 GOx physical entrapment방법 및 glutaraldehyde(GA) 또는 terephthalaldehyde (TPA)에 의한 Crosslinking 공정을 이용했다. Crosslinker로 TPA를 채용 한 GBFC가 가장 높은 MPD (0.98mW·cm-2)의 값을 나타냈다. 두 번째로는, 은나노 입자 (AgNP)와 naphthalenethiols (Naph-SH)를 활용하여GBFC의 전자 이동을 촉진시켰다. GOx는 AgNP의 표면에서 결합하고 AgNP는 Naph-SH의 Thiol 기와 반응하여 Ag- Thiol 결합이 형성하였으며, 이를 통해 만들어진 GOx의 활성 부위와 Naph-SH의 나프탈렌 기 사이에는 π 상호 작용과 소수성 상호 작용이 형성되었다. 이렇게 만들어진 두 번째 구조에서의 가장 높은 MPD는 1.46 mW·cm-2였다. Pyrenecarboxaldehyde (PCA)를 세 번째 구조에 도입하여 전자 이동을 더욱 개선하였다. PCA 를 활용한 복합체 구조 제작은 총 두 단계의 고정화 과정이있다. complex structure 를 만드는 것이 첫 번째 단계이며, PCA에 GOx 에 고정화 시키는 것이 제 2 단계이다. 본 구조에서 생성된 가장 높은MPD는 2.1mW·cm-2이며, 4 주 동안 성능 변화를 관찰한 결과 4주가 지났음에도 초기 성능의 93 %까지 유지됨을 확인할 수 있었다. 마지막 구조는 catalase (Cat)를 활용하여 만들어 졌으며, 이는 포도당의 산화반응 성능을 향상시켰다. GOx의 부반응으로 생성되는 H2O2는 전체적인 GBFC의 성능을 감소시킨다. 이를 방지하기 위해 Cat 을 첨가하여 H2O2를 O2 및 H2O로 변환함으로써 GBFC의 성능감소를 최소화 시켰다. Cat 을 채용한 GBFC의 MPD는 180.8μW·cm-2를 나타냈으며, 안정성 평가 결과 16 일이 지났음에도 불구하고 초기 성능의 89 %까지 유지할 수 있었다.
Glucose Biofuel Cell (GBFC) is a device which convert glucose as substrate to electricity by electrochemical reactions. In this research, an approach with different biocatalyst structures were investigated as a strategy to improve the performance of GBFC such as current density, maximum power densit...
Glucose Biofuel Cell (GBFC) is a device which convert glucose as substrate to electricity by electrochemical reactions. In this research, an approach with different biocatalyst structures were investigated as a strategy to improve the performance of GBFC such as current density, maximum power density (MPD), enzyme activity, and stability, where Glucose oxidase (GOx) as biocatalyst were adopted. In the first structure, both physical entrapment and crosslinking was utilized to improve electrons transfer. Physical entrapment which occurred between polyethylenimine (PEI) and GOx was combined with crosslinking process by glutaraldehyde (GA) or terephthalaldehyde (TPA). The highest MPD was obtained from GBFC adopting TPA as crosslinking agent with the value of 0.98 mW·cm-2. In the second structure, silver nanoparticles (AgNPs) was utilized to enhance electrons transfer in GBFC which collaborated with naphthalenethiols (Naph-SH). GOx will be attached in surface of AgNPs while AgNPs reacted with thiols group of Naph-SH to form Ag-thiols bond. While -interaction and hydrophobic interaction was formed between active site of GOx and naphthalene group of Naph-SH. The highest MPD which obtained in this second strategy was 1.46 mW·cm-2. Pyrenecarboxaldehyde (PCA) was introduced in third structure to improve the electrons transfer. There were two steps of immobilization process where immobilization of GOx in PCA as complex structure became the first stage and immobilization of PCA-GOx complex structure on CNT/PEI as second stage. The highest MPD was 2.1 mW·cm-2 with storage stability could be maintained up to 93 % for 4 weeks. In last structure, GOx was combined with catalase (Cat) to improve its performance to oxidize the glucose. Presence of H2O2 as another product from oxidation reaction of O2 by GOx could decrease the performance of GOx itself. With addition of catalase, H2O2 could be minimized with converting it to O2 and H2O. By adopting catalase, MPD of GBFC achieved up to 180.8 W.cm-2 with storage stability could be maintained up to 89% for 16 days.
Glucose Biofuel Cell (GBFC) is a device which convert glucose as substrate to electricity by electrochemical reactions. In this research, an approach with different biocatalyst structures were investigated as a strategy to improve the performance of GBFC such as current density, maximum power density (MPD), enzyme activity, and stability, where Glucose oxidase (GOx) as biocatalyst were adopted. In the first structure, both physical entrapment and crosslinking was utilized to improve electrons transfer. Physical entrapment which occurred between polyethylenimine (PEI) and GOx was combined with crosslinking process by glutaraldehyde (GA) or terephthalaldehyde (TPA). The highest MPD was obtained from GBFC adopting TPA as crosslinking agent with the value of 0.98 mW·cm-2. In the second structure, silver nanoparticles (AgNPs) was utilized to enhance electrons transfer in GBFC which collaborated with naphthalenethiols (Naph-SH). GOx will be attached in surface of AgNPs while AgNPs reacted with thiols group of Naph-SH to form Ag-thiols bond. While -interaction and hydrophobic interaction was formed between active site of GOx and naphthalene group of Naph-SH. The highest MPD which obtained in this second strategy was 1.46 mW·cm-2. Pyrenecarboxaldehyde (PCA) was introduced in third structure to improve the electrons transfer. There were two steps of immobilization process where immobilization of GOx in PCA as complex structure became the first stage and immobilization of PCA-GOx complex structure on CNT/PEI as second stage. The highest MPD was 2.1 mW·cm-2 with storage stability could be maintained up to 93 % for 4 weeks. In last structure, GOx was combined with catalase (Cat) to improve its performance to oxidize the glucose. Presence of H2O2 as another product from oxidation reaction of O2 by GOx could decrease the performance of GOx itself. With addition of catalase, H2O2 could be minimized with converting it to O2 and H2O. By adopting catalase, MPD of GBFC achieved up to 180.8 W.cm-2 with storage stability could be maintained up to 89% for 16 days.
주제어
#glucose biofuel cell glucose oxidase glucose maximum power density stability
학위논문 정보
저자
크리스트와르다나 마셀리너스
학위수여기관
서울과학기술대학교
학위구분
국내박사
학과
신에너지공학과
지도교수
권용재
발행연도
2017
키워드
glucose biofuel cell glucose oxidase glucose maximum power density stability
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