전자기기의 고성능화, 소형화로 인하여 좁은 공간에서 발생되는 다량의 열을 제거하기 위하여, 고 열전도성 고분자 복합소재는 전자부품 산업에서 매우 중요한 분야중 하나로 떠오르고 있다. 고 열전도도를 확보하기 위해서는 메트릭스, 필러, 복합체 구조, 공정 등의 여러가지 요소들이 고려되야 한다. 이 연구에서는 절연성 방열 입자 중 가장 우수한 열전도도를 갖는 보론나이트라이드를 주요 필러로 사용하였다. 또한, 효과적인 ...
전자기기의 고성능화, 소형화로 인하여 좁은 공간에서 발생되는 다량의 열을 제거하기 위하여, 고 열전도성 고분자 복합소재는 전자부품 산업에서 매우 중요한 분야중 하나로 떠오르고 있다. 고 열전도도를 확보하기 위해서는 메트릭스, 필러, 복합체 구조, 공정 등의 여러가지 요소들이 고려되야 한다. 이 연구에서는 절연성 방열 입자 중 가장 우수한 열전도도를 갖는 보론나이트라이드를 주요 필러로 사용하였다. 또한, 효과적인 열전달 통로 형성을 위한 물질 및 구조 설계 등을 통하여 방열 복합소재를 제조하였다. 정전기적 척력으로 인하여 보론나이트라이드 기반의 복합소재는 매우 좋지못한 계면특성을 보이는데, 이는 열전도도를 낮추는 요인으로 작용한다. 표면 친화성을 향상시키기 세라믹 전구체인 폴리실라잔을 보론나이트라이드 표면에 도입하였고 다양한 소결 조건에 따른 특성을 확인하였다. 폴리실라잔은 대기환경에서 소결시 실리카 형태로 변하는 반면 질소 환경에서는 SiOC 형태로 변화하는 것을 확인하였다. 또한 소결 온도가 상승함에 따라 표면 작용기의 분해로 복합체의 열전도도가 감소하는 경향을 보였다. 최적의 소결 조건인 질소 환경의 300 ºC 조건을 구형으로 응집된 보론나이트라이드에 적용하였다. 구형 보론나이트라이드 응집체는 외부 충격에 매우 쉽게 깨지며 형태적 이점을 잃어버리는데 폴리실라잔 코팅 후 강도 증가로 인하여 공정 후에도 구형 형태를 유지 할 뿐만 아니라 열전도도 향상 효과를 가져오는 것을 확인하였다. 복합소재 형태에 따른 방열 필러의 접촉 및 열전달 통로 형성을 복합소재의 열전도도에 커다란 영향을 미치는 요인이다. 따라서 효과적인 구조체 형성을 위하여 보론나이트라이드/실리콘카바이드 이중 필러 복합소재를 자기장을 이용하여 수직 배열된 형태로 제작하였다. 또한 입자의 수직배열을 위하여 방열 입자 표면에 자성입자인 산화철 입자를 도입하였다. 보론나이트라이드의 이등방적 틍성에 의하여 수직방향으로 배열된 복합소재는 높은 열전도도를 갖게 된다. 이때 소량의 실리콘카바이드 나노입자를 혼합할 시, 보론나이트라이드의 응집현상을 해소할수 있어 열전도도를 향상시크는 효과를 얻을 수 있다. 하지만, 자성입자가 도입된 실리콘카바이드 입자를 혼합할 시, 입자의 응집 형상이 더욱 커져 열전도도를 감소시키는 역할을 한다. 또한, 입자의 배열시 나타나는 입자의 표면 접착특성 문제를 해결하기 위하여 산화철이 도입된 방열입자 표면에 고분자를 코팅하였다. 이때 탄소사슬의 엉김 현상으로 인하여 에폭시 메트릭스와의 친화력이 증가하여 열전도도 향상 효과를 얻을수 있었다. 또한 수퍼엔지니어링 플라스틱 폴리페닐렌설파이드 기반의 방열 복합소재를 보론나이트라드와 탄소나노튜브를 필러로 사용하여 제작하였다. 이때, 고분자 펠렛의 표면에 방열입자는 코팅 시킨 코어-셀 구조의 복합소재를 제작하여 일반적 열가소성 수지 기반 복합소재의 제작방법인 용융혼합법의 단점을 해소하였다. 코어-셀 구조의 복합소재를 제작 시 방열입자의 접촉이 최대화 되어 낮은 필러함량에서 높은 열전도도를 얻을 수 있었다. 또한 절연체인 보론나이트라이드 코팅법을 이용하여 탄소나노튜브의 전기전도도를 효과적으로 막을 수 있었다. 원 소재의 특성은 복합소재의 특성을 좌우하는 매우 중요한 요인이다. 따라서 효과적인 열전도도 향상을 위하여 벌크 보론나이트라이드는 나노시트 형태로 박리시켰고 탄소나노튜브와의 화학결합을 통한 하이브리드 방열입자를 개발하였다. 마이크로 크기의 보론나이트라이드는 수분과의 반응 및 초음파 처리를 통해 나노시트 형태로 박리하였다. 뿐만 아니라 보론나이트라이드 나노시트 표면에 실란 커플링제를 도입 후 산처리된 탄소나노튜브와의 화학결합을 형성시켜 하이브리드 입자를 제작하였다. 이때, 교반이 없는 상태에서의 화학결합시 더욱 효과적으로 하이브리드 입자가 제작됨을 확인하였다. 이렇게 제작된 하이브리드 입자는 화학결합이 없는 보론나이트라이드/탄소나노튜브 복합소재에 비해 입자의 접촉이 최대화 되어 높은 열전도도를 보임을 확인하였다. 이렇게 제작된 방열 복합소재를 기반으로 인쇄 배선 회로 기판을 레이저 직접 성형법 및 무전해 도금법을 이용하여 제작하였다. 이러한 방법으로 기판소재를 제작하기 위해서는 레이저 활성입자가 필수적으로 요구 되는데 이러한 필러는 고분자 내에서 결점으로 작용하여 복합소재의 기계적 강도를 저하시킨다. 따라서 레이저 활성입자를 과산화수소 용액 및 세가지 실란커플링제를 이용하여 표면개질을 진행하였다. 특히 아미노 실란 처리 후 가장 우수한 표면특성을 보이는 반면 페닐 실란을 도입시 표면처리 전에 비해 더욱 좋지 못한 특성을 보이는 것을 확인하였다. 이러한 요인을 이론적 계산을 통해 얻은 용해도 상수를 통해 확인하였다. 또한, 이러한 레이저 활성입자는 복합소재 표면에 금속 도금을 야기시켜 회로가 성형된 방열복합소재를 제작할 수 있었다.
전자기기의 고성능화, 소형화로 인하여 좁은 공간에서 발생되는 다량의 열을 제거하기 위하여, 고 열전도성 고분자 복합소재는 전자부품 산업에서 매우 중요한 분야중 하나로 떠오르고 있다. 고 열전도도를 확보하기 위해서는 메트릭스, 필러, 복합체 구조, 공정 등의 여러가지 요소들이 고려되야 한다. 이 연구에서는 절연성 방열 입자 중 가장 우수한 열전도도를 갖는 보론나이트라이드를 주요 필러로 사용하였다. 또한, 효과적인 열전달 통로 형성을 위한 물질 및 구조 설계 등을 통하여 방열 복합소재를 제조하였다. 정전기적 척력으로 인하여 보론나이트라이드 기반의 복합소재는 매우 좋지못한 계면특성을 보이는데, 이는 열전도도를 낮추는 요인으로 작용한다. 표면 친화성을 향상시키기 세라믹 전구체인 폴리실라잔을 보론나이트라이드 표면에 도입하였고 다양한 소결 조건에 따른 특성을 확인하였다. 폴리실라잔은 대기환경에서 소결시 실리카 형태로 변하는 반면 질소 환경에서는 SiOC 형태로 변화하는 것을 확인하였다. 또한 소결 온도가 상승함에 따라 표면 작용기의 분해로 복합체의 열전도도가 감소하는 경향을 보였다. 최적의 소결 조건인 질소 환경의 300 ºC 조건을 구형으로 응집된 보론나이트라이드에 적용하였다. 구형 보론나이트라이드 응집체는 외부 충격에 매우 쉽게 깨지며 형태적 이점을 잃어버리는데 폴리실라잔 코팅 후 강도 증가로 인하여 공정 후에도 구형 형태를 유지 할 뿐만 아니라 열전도도 향상 효과를 가져오는 것을 확인하였다. 복합소재 형태에 따른 방열 필러의 접촉 및 열전달 통로 형성을 복합소재의 열전도도에 커다란 영향을 미치는 요인이다. 따라서 효과적인 구조체 형성을 위하여 보론나이트라이드/실리콘카바이드 이중 필러 복합소재를 자기장을 이용하여 수직 배열된 형태로 제작하였다. 또한 입자의 수직배열을 위하여 방열 입자 표면에 자성입자인 산화철 입자를 도입하였다. 보론나이트라이드의 이등방적 틍성에 의하여 수직방향으로 배열된 복합소재는 높은 열전도도를 갖게 된다. 이때 소량의 실리콘카바이드 나노입자를 혼합할 시, 보론나이트라이드의 응집현상을 해소할수 있어 열전도도를 향상시크는 효과를 얻을 수 있다. 하지만, 자성입자가 도입된 실리콘카바이드 입자를 혼합할 시, 입자의 응집 형상이 더욱 커져 열전도도를 감소시키는 역할을 한다. 또한, 입자의 배열시 나타나는 입자의 표면 접착특성 문제를 해결하기 위하여 산화철이 도입된 방열입자 표면에 고분자를 코팅하였다. 이때 탄소사슬의 엉김 현상으로 인하여 에폭시 메트릭스와의 친화력이 증가하여 열전도도 향상 효과를 얻을수 있었다. 또한 수퍼엔지니어링 플라스틱 폴리페닐렌설파이드 기반의 방열 복합소재를 보론나이트라드와 탄소나노튜브를 필러로 사용하여 제작하였다. 이때, 고분자 펠렛의 표면에 방열입자는 코팅 시킨 코어-셀 구조의 복합소재를 제작하여 일반적 열가소성 수지 기반 복합소재의 제작방법인 용융혼합법의 단점을 해소하였다. 코어-셀 구조의 복합소재를 제작 시 방열입자의 접촉이 최대화 되어 낮은 필러함량에서 높은 열전도도를 얻을 수 있었다. 또한 절연체인 보론나이트라이드 코팅법을 이용하여 탄소나노튜브의 전기전도도를 효과적으로 막을 수 있었다. 원 소재의 특성은 복합소재의 특성을 좌우하는 매우 중요한 요인이다. 따라서 효과적인 열전도도 향상을 위하여 벌크 보론나이트라이드는 나노시트 형태로 박리시켰고 탄소나노튜브와의 화학결합을 통한 하이브리드 방열입자를 개발하였다. 마이크로 크기의 보론나이트라이드는 수분과의 반응 및 초음파 처리를 통해 나노시트 형태로 박리하였다. 뿐만 아니라 보론나이트라이드 나노시트 표면에 실란 커플링제를 도입 후 산처리된 탄소나노튜브와의 화학결합을 형성시켜 하이브리드 입자를 제작하였다. 이때, 교반이 없는 상태에서의 화학결합시 더욱 효과적으로 하이브리드 입자가 제작됨을 확인하였다. 이렇게 제작된 하이브리드 입자는 화학결합이 없는 보론나이트라이드/탄소나노튜브 복합소재에 비해 입자의 접촉이 최대화 되어 높은 열전도도를 보임을 확인하였다. 이렇게 제작된 방열 복합소재를 기반으로 인쇄 배선 회로 기판을 레이저 직접 성형법 및 무전해 도금법을 이용하여 제작하였다. 이러한 방법으로 기판소재를 제작하기 위해서는 레이저 활성입자가 필수적으로 요구 되는데 이러한 필러는 고분자 내에서 결점으로 작용하여 복합소재의 기계적 강도를 저하시킨다. 따라서 레이저 활성입자를 과산화수소 용액 및 세가지 실란커플링제를 이용하여 표면개질을 진행하였다. 특히 아미노 실란 처리 후 가장 우수한 표면특성을 보이는 반면 페닐 실란을 도입시 표면처리 전에 비해 더욱 좋지 못한 특성을 보이는 것을 확인하였다. 이러한 요인을 이론적 계산을 통해 얻은 용해도 상수를 통해 확인하였다. 또한, 이러한 레이저 활성입자는 복합소재 표면에 금속 도금을 야기시켜 회로가 성형된 방열복합소재를 제작할 수 있었다.
The high thermal conductive composite material is one of the challenging issue in electronics industrial due to the progress for high performance and miniaturizing component which leads the generation of much amount of heat in the small volume. In order to achieve this prupose, several factors shoul...
The high thermal conductive composite material is one of the challenging issue in electronics industrial due to the progress for high performance and miniaturizing component which leads the generation of much amount of heat in the small volume. In order to achieve this prupose, several factors should be considered such as matrix, filler, composite structure, fabrication process, and so on. In this study, boron nitride (BN) which is the most outstanding thermal conductive filler among the insulating material was mainly adopted to filler. And, their composite material was fabricated using various materials and structured design for generating effective heat flow path. In this study, the development of process and materials was studied for thigh thermal conductive composite material. Because of electrostatic repulsion force, the BN based composite had poor interfacial affinity, which led to a decrease in the thermal conductivity. To enhance the interfacial affinity, pre-ceramic polysilazane (PSZ) was introduced onto the BN surface and it was sintered in various conditions. PSZ was converted to different structure depended on pyrolysis conditions. After the pyrolysis, the PSZ was converted into a SiOC ceramic in nitrogen atmosphere, and to SiO2 and ash in air atmosphere. The thermal conductivity of the BN-PSZ/epoxy composite decreased as the pyrolysis temperature was increased because of the decomposition of polar functional groups. The PSZ Pyrolysis at 300 °C in nitrogen atmosphere yielded the highest performance was adopted to particle coating method for spherically aggregated BN (A-BN) to enhance its durability. A-BN is weakly aggregated hexagonal BN and easily loss spherical shape during composite processing, causing it to lose the advantage of its particulate shape. After the PSZ coating, the spherical particle shape of A-BN was maintained after melt mixing, thereby increasing the through-plane thermal conductivity, because the densely packed particles formed a three-dimensional heat flow path. The composite structure was strongly influenced on thermal conductivity of composite because heat flow path was generated along the filler connection. In order to fabricate the effectively structured composite material, thermally conductive composites BN and SiC filler with epoxy matrix were fabricated via magnetic alignment. The magnetic iron oxide particles on the surface of the filler allowed particle re-orientation under the external magnetic field. Owing to its anisotropy, the vertically aligned BN composite had a high thermal conductivity and generated a vertical heat flow path. When the SiC nanoparticles were added to the binary filler, they hindered BN-particle aggregation and led to the formation of a three-dimensional heat conduction path, thereby resulting in increased thermal conductivity. The additional SiC-Fe3O4 particles resulted in significant aggregation of the filler, which in turn led to a decrease in the thermal conductivity. Furthermore, particles were chipped during the process and the post-alignment composite had poor morphology. In order to improve the interfacial adhesion between filler and matrix, the particle surface was chemically modified using a silane coupling agent and poly(tetramethylene glycol) (PTMG). The long carbon chain consisting PTMG in the outer polymer layer became entangled with that of the epoxy matrix, resulting in interfacial affinity and thermal conductivity was effectively improved. Moreover, we report a highly thermally conductive super engineering plastic PPS composite containing boron nitride (BN) and multiwalled carbon nanotubes (MWCNTs) as a thermally conductive filler. The core-sehll structured composite was prepared by the particle coating method into polymer pellets in order to obtain high thermal conductivity with low filler concentration, and thus overcome the drawbacks of melt mixing. A comparison between conventional melt mixing and the proposed method showed that the continuous connection of particles at the surface of each pellet led to great enhancement of thermal conductivity. In addition, the electrically insulating BN layer effectively interrupted electron conduction, which is the major problem with using MWCNTs as a thermally conductive filler, despite their superior thermal conductivity. Our results show that the particle coating method may be used as a promising composite fabrication method for engineering plastics-based thermally conductive materials. The property of raw material is the most important factor for property of composite materials. Therefore, we developed the effective thermal conductive filler via exfoliation of bulk boron nitride to boron nitride nanosheet (BNNS) and hybridization with multi-walled carbon nanotube (MWCNT). Micrometer-sized BN particles were exfoliated to frorm nanosheets by heat in the presence of water steam and ultrasonication, and their surfaces were modified using 3-aminopropyltriethoxysilane (APTES). The amine group on the BNNS surface was reacted with acid-treated MWCNTs, and covalently connected BNNS/MWCNT particles were synthesized. Moreover, a chemical reaction without agitation increased the particle connection during the hybrid particle preparation, resulting in a large number of MWCNTs being introduced onto the BNNSs. The BNNS/MWCNT hybrid particle composite had better thermal conductivity than BNNSs or a BNNS/MWCNT composite without chemical bonding based on the same filler contents and composition. This was because of the particle connections establishing three-dimensional heat conducting path in a matrix, which affected the thermal conductivity of the composite. Based on fabricated thermal conductive composite, the printed circuit board (PCB) was fabricated via laser direct structuring (LDS) and electroless plating. LDS and subsequent electroless plating substrates must contain special filler of so-called laser-activate particles (LAPs), such as organometallic complexes or metal oxide compounds. The introduction of LAP caused severe deterioration of the mechanical properties of the filler-polymer composite by acting as defects and due to the poor interface with polyphenylene sulfide (PPS), used as the polymeric matrix. Therefore, The LAP surfaces were modified using hydroperoxide and three different silane coupling agents. The surface modification, especially via amino silane treatment, effectively prevented the degradation of thermal and mechanical properties upon adding LAP, while modification with phenyl silane had the reverse effect In order to confirm the different effects, solubility parameters obtained by theoretical calculation via the group contribution method were compared. Moreover, LAP leads the metal plating at the laser irradiated surface. Thus, the BN/LAP/PPS composite was used to fabricate a circuit board via LDS and electroless plating for potential PCB application.
The high thermal conductive composite material is one of the challenging issue in electronics industrial due to the progress for high performance and miniaturizing component which leads the generation of much amount of heat in the small volume. In order to achieve this prupose, several factors should be considered such as matrix, filler, composite structure, fabrication process, and so on. In this study, boron nitride (BN) which is the most outstanding thermal conductive filler among the insulating material was mainly adopted to filler. And, their composite material was fabricated using various materials and structured design for generating effective heat flow path. In this study, the development of process and materials was studied for thigh thermal conductive composite material. Because of electrostatic repulsion force, the BN based composite had poor interfacial affinity, which led to a decrease in the thermal conductivity. To enhance the interfacial affinity, pre-ceramic polysilazane (PSZ) was introduced onto the BN surface and it was sintered in various conditions. PSZ was converted to different structure depended on pyrolysis conditions. After the pyrolysis, the PSZ was converted into a SiOC ceramic in nitrogen atmosphere, and to SiO2 and ash in air atmosphere. The thermal conductivity of the BN-PSZ/epoxy composite decreased as the pyrolysis temperature was increased because of the decomposition of polar functional groups. The PSZ Pyrolysis at 300 °C in nitrogen atmosphere yielded the highest performance was adopted to particle coating method for spherically aggregated BN (A-BN) to enhance its durability. A-BN is weakly aggregated hexagonal BN and easily loss spherical shape during composite processing, causing it to lose the advantage of its particulate shape. After the PSZ coating, the spherical particle shape of A-BN was maintained after melt mixing, thereby increasing the through-plane thermal conductivity, because the densely packed particles formed a three-dimensional heat flow path. The composite structure was strongly influenced on thermal conductivity of composite because heat flow path was generated along the filler connection. In order to fabricate the effectively structured composite material, thermally conductive composites BN and SiC filler with epoxy matrix were fabricated via magnetic alignment. The magnetic iron oxide particles on the surface of the filler allowed particle re-orientation under the external magnetic field. Owing to its anisotropy, the vertically aligned BN composite had a high thermal conductivity and generated a vertical heat flow path. When the SiC nanoparticles were added to the binary filler, they hindered BN-particle aggregation and led to the formation of a three-dimensional heat conduction path, thereby resulting in increased thermal conductivity. The additional SiC-Fe3O4 particles resulted in significant aggregation of the filler, which in turn led to a decrease in the thermal conductivity. Furthermore, particles were chipped during the process and the post-alignment composite had poor morphology. In order to improve the interfacial adhesion between filler and matrix, the particle surface was chemically modified using a silane coupling agent and poly(tetramethylene glycol) (PTMG). The long carbon chain consisting PTMG in the outer polymer layer became entangled with that of the epoxy matrix, resulting in interfacial affinity and thermal conductivity was effectively improved. Moreover, we report a highly thermally conductive super engineering plastic PPS composite containing boron nitride (BN) and multiwalled carbon nanotubes (MWCNTs) as a thermally conductive filler. The core-sehll structured composite was prepared by the particle coating method into polymer pellets in order to obtain high thermal conductivity with low filler concentration, and thus overcome the drawbacks of melt mixing. A comparison between conventional melt mixing and the proposed method showed that the continuous connection of particles at the surface of each pellet led to great enhancement of thermal conductivity. In addition, the electrically insulating BN layer effectively interrupted electron conduction, which is the major problem with using MWCNTs as a thermally conductive filler, despite their superior thermal conductivity. Our results show that the particle coating method may be used as a promising composite fabrication method for engineering plastics-based thermally conductive materials. The property of raw material is the most important factor for property of composite materials. Therefore, we developed the effective thermal conductive filler via exfoliation of bulk boron nitride to boron nitride nanosheet (BNNS) and hybridization with multi-walled carbon nanotube (MWCNT). Micrometer-sized BN particles were exfoliated to frorm nanosheets by heat in the presence of water steam and ultrasonication, and their surfaces were modified using 3-aminopropyltriethoxysilane (APTES). The amine group on the BNNS surface was reacted with acid-treated MWCNTs, and covalently connected BNNS/MWCNT particles were synthesized. Moreover, a chemical reaction without agitation increased the particle connection during the hybrid particle preparation, resulting in a large number of MWCNTs being introduced onto the BNNSs. The BNNS/MWCNT hybrid particle composite had better thermal conductivity than BNNSs or a BNNS/MWCNT composite without chemical bonding based on the same filler contents and composition. This was because of the particle connections establishing three-dimensional heat conducting path in a matrix, which affected the thermal conductivity of the composite. Based on fabricated thermal conductive composite, the printed circuit board (PCB) was fabricated via laser direct structuring (LDS) and electroless plating. LDS and subsequent electroless plating substrates must contain special filler of so-called laser-activate particles (LAPs), such as organometallic complexes or metal oxide compounds. The introduction of LAP caused severe deterioration of the mechanical properties of the filler-polymer composite by acting as defects and due to the poor interface with polyphenylene sulfide (PPS), used as the polymeric matrix. Therefore, The LAP surfaces were modified using hydroperoxide and three different silane coupling agents. The surface modification, especially via amino silane treatment, effectively prevented the degradation of thermal and mechanical properties upon adding LAP, while modification with phenyl silane had the reverse effect In order to confirm the different effects, solubility parameters obtained by theoretical calculation via the group contribution method were compared. Moreover, LAP leads the metal plating at the laser irradiated surface. Thus, the BN/LAP/PPS composite was used to fabricate a circuit board via LDS and electroless plating for potential PCB application.
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