본 연구에서는 양이온성 및 음이온성 항생제를 층상형 무기물질에 담지 혹은 흡착시켜서 나노하이브리드를 합성하고 합성한 나노하이브리드를 폴리우레탄에 적용한 후 항균 특성을 평가하였다. 항생제를 층상형 무기물질에 정전기적 인력으로 고정 (immobilization) 시키면서 얻어질 것으로 예상되는 항생제 방출 조절을 통한 장기간의 항균 특성에 대해 규명하고자 하였다. 나노 수준의 입자 크기를 가지는 층상형 점토 광물 벤토나이트 (bentonite; BEN)에 양이온성 항생제 ...
본 연구에서는 양이온성 및 음이온성 항생제를 층상형 무기물질에 담지 혹은 흡착시켜서 나노하이브리드를 합성하고 합성한 나노하이브리드를 폴리우레탄에 적용한 후 항균 특성을 평가하였다. 항생제를 층상형 무기물질에 정전기적 인력으로 고정 (immobilization) 시키면서 얻어질 것으로 예상되는 항생제 방출 조절을 통한 장기간의 항균 특성에 대해 규명하고자 하였다. 나노 수준의 입자 크기를 가지는 층상형 점토 광물 벤토나이트 (bentonite; BEN)에 양이온성 항생제 젠타마이신 (gentamicin; GTM)을 이온 교환법 (ion-exchange method)을 통해 담지시켜 항생제를 담지한 층상형 무기물질 나노하이브리드 GB (GTM을 담지한 BEN 나노하이브리드)를 합성하였다. 합성된 GB를 폴리우레탄 (polyurethane; PU) 수계 바인더와 섞은 후, PU 기재필름 위에 코팅액을 점적한 후 어플리케이터를 이용하여 균일하게 펼치는 방법 (drop-casting method)으로 코팅하였다. 또한 항생제 GTM만을 단독으로 PU 수계 바인더와 섞어서 PU 기재필름에 코팅하여 두 가지 종류의 코팅 필름을 제조했다. 이 두 종류의 코팅 필름을 통해 코팅층 내 존재하는 GTM과 GB가 나타낼 항균 특성의 차이에 대해 규명하고자 하였다. 인체 내에 코팅 필름이 위치했을 경우의 장기간 항균 특성을 확인하기 위해 체액과 유사한 인산염완충식염수 (phosphate buffered saline; PBS)에 코팅 필름을 노출시킨 후 생체 조건과 유사한 조건에서 실험을 진행하였다. PBS에 3일과 5일 간 담겨 있던 코팅 필름과 PBS에 담기지 않은 코팅 필름에 그람 양성균 바실러스 (Bacillus subtilis; B. Sub)와 그람 음성균 이콜라이 (Escherichia coli; E. Coli)를 각각 처리하여 bacterial colony forming inhibition assay를 통해 항균 특성을 평가하였다. 평가 결과에 따르면 PBS에 담겨 있던 시간이 길수록 GTM 코팅 필름과 GB 코팅 필름 모두 항균 특성이 낮아졌지만 PBS에 5일 동안 노출시킨 GB 코팅 필름의 경우, 같은 시간 동안 노출된 GTM 코팅 필름보다 B. Sub, E. Coli 두 균 모두에서 더 높은 항균 특성을 나타내었다. 이를 통해 층상형 무기물질에 항생제를 고정함으로 인해 장기간의 항균 특성을 얻을 수 있다는 것이 성공적으로 입증되었다. Mg2+/Al3+의 비율이 2/1이 되는 층상이중수산화물 (layered double hydroxide; LDH)을 공침법 (coprecipitation method)을 통해 합성하고 하소 처리 (calcination)를 거쳐 층 사이의 물과 이산화탄소를 태운 형태 (layered double oxide; LDO)로 만든다. 탈양자화 과정을 통해 항생제 레보플록사신 (levofloxacin; LVX)가 음의 전하를 갖게 만든 후, 표면이 양의 전하를 띠는 LDO와 재건법 (reconstruction method)을 통해 흡착시켜 나노하이브리드 LL (LVX를 담지한 LDH 나노하이브리드)을 합성한다. X-선 회절 분석법, 푸리에 변환 적외분광 분석법, 주사전자현미경 관찰을 통해 LVX가 LDH 층 사이에 잘 담지되었음을 관찰하였다. LVX의 흡착 동역학과 등온 곡선 모델링을 통하여 LVX가 화학적 흡착을 통해 LDH에 단층이 아닌 여러 층을 이루며 흡착한다는 사실을 규명하였다. 특정 균에 감응하여 항균성을 보이는 PU 패치 (patch)에 대한 연구를 진행하기 위해 PU를 분해 (degradation)할 수 있는 균인 B. Sub 와 분해할 수 없는 균인 자일로서스 (Staphylococcus xylosus; S. Xyl)를 이용하여 실험을 진행하였다. PU 기재필름을 녹인 후 합성된 LL 또는 LVX를 분말 형태로 분산시킨 후 용매를 완전 건조하여 LL 또는 LVX가 분산된 PU 패치를 제조하였다. 두 종의 패치를 B. Sub와 S. Xyl 각각의 균 현탁액에 3일 간 노출시킨 후 항균 특성을 평가하였다. LVX가 함유된 패치 (LVX-PU 패치)와 LL이 함유된 패치 (LL-PU 패치) 모두 B. Sub에 의해 분해되기 때문에 약물이 많이 노출되어 S. Xyl보다 B. Sub에서 더 높은 항균 특성을 보였다. 이를 통해 특정 균에만 감응하여 항균 특성을 보이는 패치가 성공적으로 합성되었음으로 확인하였다. LVX-PU 패치의 약물 지속 방출과 LL-PU 패치의 약물 단속 방출의 차이를 규명하기 위하여 두 종의 패치를 PBS에 3일 간 노출시킨 후 항균 특성을 평가하여 LDH의 고정효과에 의한 단속 방출이 잘 이루어지고 있음을 확인하였다. 본 연구를 통해 합성된 재료는 층상형 무기물질의 층 간에 항생제를 담지 시킴으로써 얻어지는 담지된 약물의 방출 속도 제어가 가능한 물질로 폴리우레탄과 같은 고분자나 의료기기로의 응용이 가능하여 여러 분야에서 발전 가능성이 있을 것으로 기대된다.
본 연구에서는 양이온성 및 음이온성 항생제를 층상형 무기물질에 담지 혹은 흡착시켜서 나노하이브리드를 합성하고 합성한 나노하이브리드를 폴리우레탄에 적용한 후 항균 특성을 평가하였다. 항생제를 층상형 무기물질에 정전기적 인력으로 고정 (immobilization) 시키면서 얻어질 것으로 예상되는 항생제 방출 조절을 통한 장기간의 항균 특성에 대해 규명하고자 하였다. 나노 수준의 입자 크기를 가지는 층상형 점토 광물 벤토나이트 (bentonite; BEN)에 양이온성 항생제 젠타마이신 (gentamicin; GTM)을 이온 교환법 (ion-exchange method)을 통해 담지시켜 항생제를 담지한 층상형 무기물질 나노하이브리드 GB (GTM을 담지한 BEN 나노하이브리드)를 합성하였다. 합성된 GB를 폴리우레탄 (polyurethane; PU) 수계 바인더와 섞은 후, PU 기재필름 위에 코팅액을 점적한 후 어플리케이터를 이용하여 균일하게 펼치는 방법 (drop-casting method)으로 코팅하였다. 또한 항생제 GTM만을 단독으로 PU 수계 바인더와 섞어서 PU 기재필름에 코팅하여 두 가지 종류의 코팅 필름을 제조했다. 이 두 종류의 코팅 필름을 통해 코팅층 내 존재하는 GTM과 GB가 나타낼 항균 특성의 차이에 대해 규명하고자 하였다. 인체 내에 코팅 필름이 위치했을 경우의 장기간 항균 특성을 확인하기 위해 체액과 유사한 인산염완충식염수 (phosphate buffered saline; PBS)에 코팅 필름을 노출시킨 후 생체 조건과 유사한 조건에서 실험을 진행하였다. PBS에 3일과 5일 간 담겨 있던 코팅 필름과 PBS에 담기지 않은 코팅 필름에 그람 양성균 바실러스 (Bacillus subtilis; B. Sub)와 그람 음성균 이콜라이 (Escherichia coli; E. Coli)를 각각 처리하여 bacterial colony forming inhibition assay를 통해 항균 특성을 평가하였다. 평가 결과에 따르면 PBS에 담겨 있던 시간이 길수록 GTM 코팅 필름과 GB 코팅 필름 모두 항균 특성이 낮아졌지만 PBS에 5일 동안 노출시킨 GB 코팅 필름의 경우, 같은 시간 동안 노출된 GTM 코팅 필름보다 B. Sub, E. Coli 두 균 모두에서 더 높은 항균 특성을 나타내었다. 이를 통해 층상형 무기물질에 항생제를 고정함으로 인해 장기간의 항균 특성을 얻을 수 있다는 것이 성공적으로 입증되었다. Mg2+/Al3+의 비율이 2/1이 되는 층상이중수산화물 (layered double hydroxide; LDH)을 공침법 (coprecipitation method)을 통해 합성하고 하소 처리 (calcination)를 거쳐 층 사이의 물과 이산화탄소를 태운 형태 (layered double oxide; LDO)로 만든다. 탈양자화 과정을 통해 항생제 레보플록사신 (levofloxacin; LVX)가 음의 전하를 갖게 만든 후, 표면이 양의 전하를 띠는 LDO와 재건법 (reconstruction method)을 통해 흡착시켜 나노하이브리드 LL (LVX를 담지한 LDH 나노하이브리드)을 합성한다. X-선 회절 분석법, 푸리에 변환 적외분광 분석법, 주사전자현미경 관찰을 통해 LVX가 LDH 층 사이에 잘 담지되었음을 관찰하였다. LVX의 흡착 동역학과 등온 곡선 모델링을 통하여 LVX가 화학적 흡착을 통해 LDH에 단층이 아닌 여러 층을 이루며 흡착한다는 사실을 규명하였다. 특정 균에 감응하여 항균성을 보이는 PU 패치 (patch)에 대한 연구를 진행하기 위해 PU를 분해 (degradation)할 수 있는 균인 B. Sub 와 분해할 수 없는 균인 자일로서스 (Staphylococcus xylosus; S. Xyl)를 이용하여 실험을 진행하였다. PU 기재필름을 녹인 후 합성된 LL 또는 LVX를 분말 형태로 분산시킨 후 용매를 완전 건조하여 LL 또는 LVX가 분산된 PU 패치를 제조하였다. 두 종의 패치를 B. Sub와 S. Xyl 각각의 균 현탁액에 3일 간 노출시킨 후 항균 특성을 평가하였다. LVX가 함유된 패치 (LVX-PU 패치)와 LL이 함유된 패치 (LL-PU 패치) 모두 B. Sub에 의해 분해되기 때문에 약물이 많이 노출되어 S. Xyl보다 B. Sub에서 더 높은 항균 특성을 보였다. 이를 통해 특정 균에만 감응하여 항균 특성을 보이는 패치가 성공적으로 합성되었음으로 확인하였다. LVX-PU 패치의 약물 지속 방출과 LL-PU 패치의 약물 단속 방출의 차이를 규명하기 위하여 두 종의 패치를 PBS에 3일 간 노출시킨 후 항균 특성을 평가하여 LDH의 고정효과에 의한 단속 방출이 잘 이루어지고 있음을 확인하였다. 본 연구를 통해 합성된 재료는 층상형 무기물질의 층 간에 항생제를 담지 시킴으로써 얻어지는 담지된 약물의 방출 속도 제어가 가능한 물질로 폴리우레탄과 같은 고분자나 의료기기로의 응용이 가능하여 여러 분야에서 발전 가능성이 있을 것으로 기대된다.
In this study, I synthesized cationic or anionic antibiotic intercalated layered inorganic nanomaterials and this nanohybrid was adapted to polyurethane (PU) for antibacterial test. I researched sustained antibacterial activity through controlled release of drug which was obtained by electrostatic i...
In this study, I synthesized cationic or anionic antibiotic intercalated layered inorganic nanomaterials and this nanohybrid was adapted to polyurethane (PU) for antibacterial test. I researched sustained antibacterial activity through controlled release of drug which was obtained by electrostatic interaction between antibiotic and layered inorganic nanomaterial. Anionic antibiotic, gentamicin (GTM) was intercalated into bentonite (BEN) interlayer space via ion-exchange method. X-ray diffraction patterns of antibiotic-nanoparticle hybrid (GB) showed lattice expansion along crystallographic c-axis, suggesting incorporation of antibiotic molecules in interlayer space of BEN. Fourier-transformed infrared spectroscopic results revealed that intact structure of antibiotic molecules was well preserved after intercalation into BEN. From elemental analysis indicated that the amounts of intercalated GTM were comparable to theoretical maximum loading amount in terms of cation exchange capacity of BEN. According to ζ-potential analysis, surface charge value of BEN and GB was changed from negative to positive charge after hybridization, which indicated surface interaction between BEN and GTM through electrostatic attraction. Through scanning electron microscope images of BEN and GB, we confirmed that size and morphology of GB were preserved after hybridization. Prepared GB and GTM were mixed with polyurethane (PU) binder to prepare coating suspension, respectively. Then each suspension was coated on PU film through drop-casting method. To figure out sustainability of GTM in clay support, PU films coated with GB or GTM itself were immersed in PBS during 3 and 5 days, respectively. Antibacterial activity was evaluated with Escherichia coli (E. Coli) and Bacillus subtilis (B. Sub). The GB coated PU film showed less decrease of antibacterial activity than GTM coated PU film because BEN acted as drug support to prevent GTM from releasing. In order to maintain and to have efficacy in sustained manner, we intercalated anionic antibiotic, levofloxacin (LVX), into interlayer space of layered double hydroxide (LDH) by reconstruction method. From X-ray diffraction patterns, LVX intercalated LDH (LL) showed lattice expansion along crystallographic c-axis, suggesting the existence of LVX molecules in the interlayer space of LDH. According to the elemental analysis, the maximum drug loading capacity for LL was 41.7 wt/wt%. Through the scanning electron microscope, the size and shape of LL was changed compared with pristine LDH. In order to comprehend the drug loading mechanism, we examined adsorption kinetic and isotherm. Adsorption kinetic followed Pseudo second order which mean chemisorption. Adsorption isotherm corresponded to Sips model which indicated multilayer adsorption. Then, the LVX-LDH nanohybrid with maximum drug loading was subjected to time-dependent LVX release test in various media such as deionized water and saline media with or without fetal bovine serum supplement. LVX was released most in saline media with fetal bovine serum because of collision with protein in the fetal bovine serum and existence of ions from saline media. Antibacterial activity of LVX dispersed PU patch (LVX-PU patch) and LL dispersed PU patch (LL-PU patch) was evaluated with B. Sub and S. Xyl to confirm degradation of polymer by certain bacteria and continual release of LL-PU patch. Both LVX-PU patch and LL-PU patch immersed in B. Sub suspension showed high antibacterial efficacy. However, LVX-PU patch lose most of antibacterial property after immersion in PBS for 3 days while LL-PU patch showed low level of antimicrobial activity. Thus, continual release was obtained in LL-PU patch due to the electrostatic interaction between LDH and LVX.
In this study, I synthesized cationic or anionic antibiotic intercalated layered inorganic nanomaterials and this nanohybrid was adapted to polyurethane (PU) for antibacterial test. I researched sustained antibacterial activity through controlled release of drug which was obtained by electrostatic interaction between antibiotic and layered inorganic nanomaterial. Anionic antibiotic, gentamicin (GTM) was intercalated into bentonite (BEN) interlayer space via ion-exchange method. X-ray diffraction patterns of antibiotic-nanoparticle hybrid (GB) showed lattice expansion along crystallographic c-axis, suggesting incorporation of antibiotic molecules in interlayer space of BEN. Fourier-transformed infrared spectroscopic results revealed that intact structure of antibiotic molecules was well preserved after intercalation into BEN. From elemental analysis indicated that the amounts of intercalated GTM were comparable to theoretical maximum loading amount in terms of cation exchange capacity of BEN. According to ζ-potential analysis, surface charge value of BEN and GB was changed from negative to positive charge after hybridization, which indicated surface interaction between BEN and GTM through electrostatic attraction. Through scanning electron microscope images of BEN and GB, we confirmed that size and morphology of GB were preserved after hybridization. Prepared GB and GTM were mixed with polyurethane (PU) binder to prepare coating suspension, respectively. Then each suspension was coated on PU film through drop-casting method. To figure out sustainability of GTM in clay support, PU films coated with GB or GTM itself were immersed in PBS during 3 and 5 days, respectively. Antibacterial activity was evaluated with Escherichia coli (E. Coli) and Bacillus subtilis (B. Sub). The GB coated PU film showed less decrease of antibacterial activity than GTM coated PU film because BEN acted as drug support to prevent GTM from releasing. In order to maintain and to have efficacy in sustained manner, we intercalated anionic antibiotic, levofloxacin (LVX), into interlayer space of layered double hydroxide (LDH) by reconstruction method. From X-ray diffraction patterns, LVX intercalated LDH (LL) showed lattice expansion along crystallographic c-axis, suggesting the existence of LVX molecules in the interlayer space of LDH. According to the elemental analysis, the maximum drug loading capacity for LL was 41.7 wt/wt%. Through the scanning electron microscope, the size and shape of LL was changed compared with pristine LDH. In order to comprehend the drug loading mechanism, we examined adsorption kinetic and isotherm. Adsorption kinetic followed Pseudo second order which mean chemisorption. Adsorption isotherm corresponded to Sips model which indicated multilayer adsorption. Then, the LVX-LDH nanohybrid with maximum drug loading was subjected to time-dependent LVX release test in various media such as deionized water and saline media with or without fetal bovine serum supplement. LVX was released most in saline media with fetal bovine serum because of collision with protein in the fetal bovine serum and existence of ions from saline media. Antibacterial activity of LVX dispersed PU patch (LVX-PU patch) and LL dispersed PU patch (LL-PU patch) was evaluated with B. Sub and S. Xyl to confirm degradation of polymer by certain bacteria and continual release of LL-PU patch. Both LVX-PU patch and LL-PU patch immersed in B. Sub suspension showed high antibacterial efficacy. However, LVX-PU patch lose most of antibacterial property after immersion in PBS for 3 days while LL-PU patch showed low level of antimicrobial activity. Thus, continual release was obtained in LL-PU patch due to the electrostatic interaction between LDH and LVX.
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