물속의 이부프로펜 광분해를 위한 이산화티타늄 복합체 합성 및 최적화 Synthesis of a titanium dioxide complex and optimization of operating conditions for removal of Ibuprofen in aqueous solution원문보기
인간의 생활에 있어서 의약품 및 건강 보조제(Pharmaceuticals and Personal Care Products as Pollutants, PPCPs)는 필수적인 요소이다. 우리나라의 경제규모가 커지고 국민들의 소득수준이 높아지면서 국민들의 건강에 대한 관심은 점점 성장하고 있다. 특히 우리나라는 세계적인 수준의 의료보험 제도로 인해 다른 OECD국가에 비해 비교적 가벼운 증상으로도 병원을 찾는 환자가 많고, 그에 따라 병원에서 처방하는 의약품의 양도 해마다 늘고 있다. 관련 자료에 따르면 국내에서 한해 생산되는 일반/전문 의약품의 종류는 16000여 가지이고[1], 가축을 포함한 동물에 적용되는 약품까지 포함한다면 그 종류는 더욱 많아진다. 이러한 의약품은 의약품 생산공정 상의 폐기 및 부산물의 폐수, 가정의 의약품 사용 및 배설로 인한 배출, 병의원 및 약국에서 발생한 폐기, 동물의 사료 및 적용 이후 축산 배설물에 의한 방출 등의 경로를 통해 하수처리장과 수계로 유입된다[2]. 수계로 유입된 PPCPs는 수중 생태계에 영향을 미치고 항생제는 미량이라도 동물과 인간의 생체 내성률 증가를 유발한다. 과거 분석기술의 한계로 물 속에 존재하는 ...
인간의 생활에 있어서 의약품 및 건강 보조제(Pharmaceuticals and Personal Care Products as Pollutants, PPCPs)는 필수적인 요소이다. 우리나라의 경제규모가 커지고 국민들의 소득수준이 높아지면서 국민들의 건강에 대한 관심은 점점 성장하고 있다. 특히 우리나라는 세계적인 수준의 의료보험 제도로 인해 다른 OECD국가에 비해 비교적 가벼운 증상으로도 병원을 찾는 환자가 많고, 그에 따라 병원에서 처방하는 의약품의 양도 해마다 늘고 있다. 관련 자료에 따르면 국내에서 한해 생산되는 일반/전문 의약품의 종류는 16000여 가지이고[1], 가축을 포함한 동물에 적용되는 약품까지 포함한다면 그 종류는 더욱 많아진다. 이러한 의약품은 의약품 생산공정 상의 폐기 및 부산물의 폐수, 가정의 의약품 사용 및 배설로 인한 배출, 병의원 및 약국에서 발생한 폐기, 동물의 사료 및 적용 이후 축산 배설물에 의한 방출 등의 경로를 통해 하수처리장과 수계로 유입된다[2]. 수계로 유입된 PPCPs는 수중 생태계에 영향을 미치고 항생제는 미량이라도 동물과 인간의 생체 내성률 증가를 유발한다. 과거 분석기술의 한계로 물 속에 존재하는 미량 오염물질을 검출하기 어려웠지만, 현재 분석기술이 발달하면서 ppt이하 수준의 물질까지 검출이 가능해졌고 PPCPs는 환경오염물질로서 주목받고 있다. 국내의 경우 2006년 국내하천에서 항생물질이 검출됨에 따라서 2007년 12월에 정부차원의 “항생제 내성관리 5개년 종합대책(08’~12’년)”을 마련하고 대책의 일환으로서 환경부는 페의약품 회수처리사업을 수행해오고 있다[3]. 이부프로펜은 비스테로이드성 소염진통제(NSAID)로서, 세계적으로 한해에 수 킬로톤 수준의 생산량을 나타내는 대표적인 약품이다[4]. 또한 이부프로펜은 응집, 침전을 이용한 일반적인 폐수처리시설을 통해 효과적으로 제거하기 어려운 특성을 가지고 있다. 실제로 국내 폐수처리시설에서는 180-1250 , 해외 폐수처리시설의 경우 380-11000 농도의 이부프로펜이 검출되었다[5]. 이부프로펜을 비롯한 여러 종류의 잔류성 PPCPs는 자연 환경에서 쉽게 분해되지 않기 때문에 생태계를 위협하는 요인으로 주목받고 있고 이를 제거하기 위한 기술로서 MBR[6,7,8], 혐기성 소화[9], SBR[10]과 같은 생물학적 방법, 흡착[11,12,13], 오존 산화[14,15], 여과막 처리[16,17,18], 광분해[19,20,21] 기술 등이 연구되고 있다. 고도 산화처리기술의 종류는 Fenton산화, 광촉매산화, Sonolysis, Ozonation, 전극산화 등이 있고, POPs, PPCPs등 난분해성 미량 유기오염물질을 제거하기 위한 목적의 많은 연구가 이루어지고 있다. 그 중에서도 광촉매 산화는 광촉매 물질이 외부의 광원에서 에너지를 받게 되면 광촉매 물질의 Conduction Band와 Valance Band에서 전자와 정공이 발생하게 되고, 이때 촉매 표면에서 H2O, O2등의 물질이 라디컬로 산화/환원되어 주변의 난분해성 유기물질을 산화하여 무기물로 분해시키는 수처리 기술이다. 광촉매로 사용되는 물질은 TiO2, ZnO, CdS, WO3 등의 여러 가지 반도체 물질이 광촉매로 사용된다. TiO2는 낮은 독성과 높은 화학적 안정성, 높은 표면적과 흡착 능으로 수십 년간 여러 연구에 사용되었다[22]. 하지만 반응이 종료되고 나서 용액에서 분리가 어렵다는 단점이 있다. 이를 해소하기 위해 여러 형태의 고정화 방법이 연구되었고, 활성탄 필터 고정화[23,24], 필름형태코팅[25,26], 에어로겔[27], 마그네타이트 합성[22,28] 등을 이용한 연구가 수행되었다. 이산화 티타늄의 반응 후 회수를 위한 방법 중 하나로 Fe3O4, γ-Fe2O3, black sand, NiFe2O4, CoFe2O4, FeCo, Co3O4 등 여러 가지 자성체를 이용한 연구가 있는데, 그 중에서 Fe3O4는 주목할 만한 자기적 특성과 낮은 독성, 그리고 신체 적합성으로 주목 받고 있다[29]. 마그네타이트를 Core로 하여 이산화티타늄을 직접 코팅하는 방식은 몇 가지 결함을 가지고 있는데, 이산화티타늄이 코팅된 마그네타이트는 열 처리과정에서 상변화가 일어나게 되고, 코팅의 기공을 통해 산화철 Core가 산화된다[30]. 또한 광촉매반응이 일어나는 과정에서 Core의 광분해가 일어나고 이는 용액으로 침출된다.[30,31] 이러한 결함을 해소하기 위해 지난 몇 년간 안정적인 마그네타이트 기반의 이산화티타늄 합성이 연구되었고, 그중 마그네타이트와 이산화티타늄의 사이에 SiO2층을 코팅하는 것이 효과적인 대안으로 주목받고 있다. SiO2를 마그네타이트에 코팅하고 그 위에 이산화티타늄을 합성하게 되면 이전에 언급되었던 단점을 해소할 뿐만 아니라 몇 가지 장점을 얻을 수 있다. 먼저, 마그네타이트 분자간의 쌍극자 인력을 막아서 입자의 분산을 더 용이하게 한다. 두 번째로 코팅된 silica층의 silanol기를 작용기로서 이용할 수 있다. 마지막으로 자성체표면을 화학적 비활성으로 만들어서 산(Acid), 정공(h+) 등 주변 환경의 영향을 최소화할 수 있다[29,31].
인간의 생활에 있어서 의약품 및 건강 보조제(Pharmaceuticals and Personal Care Products as Pollutants, PPCPs)는 필수적인 요소이다. 우리나라의 경제규모가 커지고 국민들의 소득수준이 높아지면서 국민들의 건강에 대한 관심은 점점 성장하고 있다. 특히 우리나라는 세계적인 수준의 의료보험 제도로 인해 다른 OECD국가에 비해 비교적 가벼운 증상으로도 병원을 찾는 환자가 많고, 그에 따라 병원에서 처방하는 의약품의 양도 해마다 늘고 있다. 관련 자료에 따르면 국내에서 한해 생산되는 일반/전문 의약품의 종류는 16000여 가지이고[1], 가축을 포함한 동물에 적용되는 약품까지 포함한다면 그 종류는 더욱 많아진다. 이러한 의약품은 의약품 생산공정 상의 폐기 및 부산물의 폐수, 가정의 의약품 사용 및 배설로 인한 배출, 병의원 및 약국에서 발생한 폐기, 동물의 사료 및 적용 이후 축산 배설물에 의한 방출 등의 경로를 통해 하수처리장과 수계로 유입된다[2]. 수계로 유입된 PPCPs는 수중 생태계에 영향을 미치고 항생제는 미량이라도 동물과 인간의 생체 내성률 증가를 유발한다. 과거 분석기술의 한계로 물 속에 존재하는 미량 오염물질을 검출하기 어려웠지만, 현재 분석기술이 발달하면서 ppt이하 수준의 물질까지 검출이 가능해졌고 PPCPs는 환경오염물질로서 주목받고 있다. 국내의 경우 2006년 국내하천에서 항생물질이 검출됨에 따라서 2007년 12월에 정부차원의 “항생제 내성관리 5개년 종합대책(08’~12’년)”을 마련하고 대책의 일환으로서 환경부는 페의약품 회수처리사업을 수행해오고 있다[3]. 이부프로펜은 비스테로이드성 소염진통제(NSAID)로서, 세계적으로 한해에 수 킬로톤 수준의 생산량을 나타내는 대표적인 약품이다[4]. 또한 이부프로펜은 응집, 침전을 이용한 일반적인 폐수처리시설을 통해 효과적으로 제거하기 어려운 특성을 가지고 있다. 실제로 국내 폐수처리시설에서는 180-1250 , 해외 폐수처리시설의 경우 380-11000 농도의 이부프로펜이 검출되었다[5]. 이부프로펜을 비롯한 여러 종류의 잔류성 PPCPs는 자연 환경에서 쉽게 분해되지 않기 때문에 생태계를 위협하는 요인으로 주목받고 있고 이를 제거하기 위한 기술로서 MBR[6,7,8], 혐기성 소화[9], SBR[10]과 같은 생물학적 방법, 흡착[11,12,13], 오존 산화[14,15], 여과막 처리[16,17,18], 광분해[19,20,21] 기술 등이 연구되고 있다. 고도 산화처리기술의 종류는 Fenton산화, 광촉매산화, Sonolysis, Ozonation, 전극산화 등이 있고, POPs, PPCPs등 난분해성 미량 유기오염물질을 제거하기 위한 목적의 많은 연구가 이루어지고 있다. 그 중에서도 광촉매 산화는 광촉매 물질이 외부의 광원에서 에너지를 받게 되면 광촉매 물질의 Conduction Band와 Valance Band에서 전자와 정공이 발생하게 되고, 이때 촉매 표면에서 H2O, O2등의 물질이 라디컬로 산화/환원되어 주변의 난분해성 유기물질을 산화하여 무기물로 분해시키는 수처리 기술이다. 광촉매로 사용되는 물질은 TiO2, ZnO, CdS, WO3 등의 여러 가지 반도체 물질이 광촉매로 사용된다. TiO2는 낮은 독성과 높은 화학적 안정성, 높은 표면적과 흡착 능으로 수십 년간 여러 연구에 사용되었다[22]. 하지만 반응이 종료되고 나서 용액에서 분리가 어렵다는 단점이 있다. 이를 해소하기 위해 여러 형태의 고정화 방법이 연구되었고, 활성탄 필터 고정화[23,24], 필름형태코팅[25,26], 에어로겔[27], 마그네타이트 합성[22,28] 등을 이용한 연구가 수행되었다. 이산화 티타늄의 반응 후 회수를 위한 방법 중 하나로 Fe3O4, γ-Fe2O3, black sand, NiFe2O4, CoFe2O4, FeCo, Co3O4 등 여러 가지 자성체를 이용한 연구가 있는데, 그 중에서 Fe3O4는 주목할 만한 자기적 특성과 낮은 독성, 그리고 신체 적합성으로 주목 받고 있다[29]. 마그네타이트를 Core로 하여 이산화티타늄을 직접 코팅하는 방식은 몇 가지 결함을 가지고 있는데, 이산화티타늄이 코팅된 마그네타이트는 열 처리과정에서 상변화가 일어나게 되고, 코팅의 기공을 통해 산화철 Core가 산화된다[30]. 또한 광촉매반응이 일어나는 과정에서 Core의 광분해가 일어나고 이는 용액으로 침출된다.[30,31] 이러한 결함을 해소하기 위해 지난 몇 년간 안정적인 마그네타이트 기반의 이산화티타늄 합성이 연구되었고, 그중 마그네타이트와 이산화티타늄의 사이에 SiO2층을 코팅하는 것이 효과적인 대안으로 주목받고 있다. SiO2를 마그네타이트에 코팅하고 그 위에 이산화티타늄을 합성하게 되면 이전에 언급되었던 단점을 해소할 뿐만 아니라 몇 가지 장점을 얻을 수 있다. 먼저, 마그네타이트 분자간의 쌍극자 인력을 막아서 입자의 분산을 더 용이하게 한다. 두 번째로 코팅된 silica층의 silanol기를 작용기로서 이용할 수 있다. 마지막으로 자성체표면을 화학적 비활성으로 만들어서 산(Acid), 정공(h+) 등 주변 환경의 영향을 최소화할 수 있다[29,31].
In this study, a silica dioxide encapsulated magnetite complex coated with titanium dioxide was synthesized and used for the photocatalytic degradation of Ibuprofen. The synthesized complex was characterized by FT-IR, XRD, FE-TEM, VSM, PSA, Zeta-Potential, UV-Vis diffuse reflectance spectrophotomete...
In this study, a silica dioxide encapsulated magnetite complex coated with titanium dioxide was synthesized and used for the photocatalytic degradation of Ibuprofen. The synthesized complex was characterized by FT-IR, XRD, FE-TEM, VSM, PSA, Zeta-Potential, UV-Vis diffuse reflectance spectrophotometer and BET analysis. The Fe3O4-SiO2-TiO2 composite was synthesized using different ratio (wt/wt) of Fe3O4-SiO2 and TiO2 and calcinated at different temperature. The composite synthesized at 1 : 13 (wt/wt) = Fe3O4-SiO2 : TiO2 and calcinated at 400 oC showed the highest degradation efficiency (97%) for 5 ppm concentrated ibuprofen contaminated water in just 1 hr under simulated solar light. Further, the influencing parameters such as pollutant concentration, pH effect, and effect of scavenger (AgNO3, EDTA, Benzoquinon, and Methanol) were investigated. Acidic pH was found suitable for the high removal of ibuprofen. In scavenger effect, the order of inhibitory effect induced by the scavengers followed benzoquinone (•O2-) > Methanol (•OH-) > EDTA (h+) > AgNO3 (e-), thus •O2- played a prominent role among the various scavengers. The synthesized composite exhibited great recyclability (99 to 93 %) up to 5 cycles. In conclusion, the synthesized complex efficiently degraded the recalcitrant ibuprofen in water and magnetic properties of complex further helped to recycle the composite for cyclic use. Thus, the synthesized complex material could be a potential candidate for the removal of ibuprofen and other organic pollutant in water/wastewater.
In this study, a silica dioxide encapsulated magnetite complex coated with titanium dioxide was synthesized and used for the photocatalytic degradation of Ibuprofen. The synthesized complex was characterized by FT-IR, XRD, FE-TEM, VSM, PSA, Zeta-Potential, UV-Vis diffuse reflectance spectrophotometer and BET analysis. The Fe3O4-SiO2-TiO2 composite was synthesized using different ratio (wt/wt) of Fe3O4-SiO2 and TiO2 and calcinated at different temperature. The composite synthesized at 1 : 13 (wt/wt) = Fe3O4-SiO2 : TiO2 and calcinated at 400 oC showed the highest degradation efficiency (97%) for 5 ppm concentrated ibuprofen contaminated water in just 1 hr under simulated solar light. Further, the influencing parameters such as pollutant concentration, pH effect, and effect of scavenger (AgNO3, EDTA, Benzoquinon, and Methanol) were investigated. Acidic pH was found suitable for the high removal of ibuprofen. In scavenger effect, the order of inhibitory effect induced by the scavengers followed benzoquinone (•O2-) > Methanol (•OH-) > EDTA (h+) > AgNO3 (e-), thus •O2- played a prominent role among the various scavengers. The synthesized composite exhibited great recyclability (99 to 93 %) up to 5 cycles. In conclusion, the synthesized complex efficiently degraded the recalcitrant ibuprofen in water and magnetic properties of complex further helped to recycle the composite for cyclic use. Thus, the synthesized complex material could be a potential candidate for the removal of ibuprofen and other organic pollutant in water/wastewater.
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