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최근 리튬 이차전지는 소형 모바일 IT 기기에서부터 전기자동차와 같은 중·대형기기에 이르기까지 적용이 확대되면서, 고용량 및 고출력 특성을 지닌 리튬 이차전지의 개발이 빠르게 진행되고 있다. 그러나 리튬 이차전지에 사용되는 유기계 액체 전해질은 발화 및 폭발에 대한 위험성을 안고 있어 안전사고로 이어질 수 있기 때문에 이를 해결하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. ...

최근 리튬 이차전지는 소형 모바일 IT 기기에서부터 전기자동차와 같은 중·대형기기에 이르기까지 적용이 확대되면서, 고용량 및 고출력 특성을 지닌 리튬 이차전지의 개발이 빠르게 진행되고 있다. 그러나 리튬 이차전지에 사용되는 유기계 액체 전해질은 발화 및 폭발에 대한 위험성을 안고 있어 안전사고로 이어질 수 있기 때문에 이를 해결하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 배터리 팩 내부에 안전장치를 추가하는 방법 등을 적용하여 액체 전해질의 위험성을 해결하고자 하고 있으나, 이는 액체 전해질의 근본적 원인을 해결할 수 없다.
세라믹 고체 전해질이 적용된 전고체 전지는 고전압 및 고용량을 갖고 폭발성이 없어 화학적으로 안정하나 플렉시블한 이차전지를 제조하기 위하여 세라믹 고체 전해질만을 사용하여서는 리튬 이차전지를 제조하는데 한계가 있다. 액체 전해질 단점을 극복하고 세라믹 고체 전해질의 장점을 사용한 폴리머-고체 전해질의 경우에는 화학적으로 안정하고 물리적으로 플렉시블하므로 원하는 형태의 이차전지를 제조할수 있으므로 적은 공간을 사용함에도 불구하고, 이론적으로 높은 에너지 밀도를 구현할 수 있는 장점이 있다. 또한 저가 소재와 단순 공정을 이용하면 저가격화가 가능하고, 액체 전해질 기반 배터리보다 훨씬 긴 수명을 가질 것으로 예상된다. 따라서 폴리머-고체 전해질 기반의 하이브리드 전해질은 차세대 이차전지 시장을 이끌어 갈 시스템이라고 예상되고 있다.
따라서, 본 연구에서는 우레탄 결합을 가지는 에틸렌 옥사이드계 폴리우레탄 및 카보네이트계 폴리우레탄을 합성한 후, 필름 형성을 용이하게 하기 위해서 광경화형 물질을 소량 투입하여 광경화형 우레탄 폴리머를 합성하였다. 낮은 온도에서도 이온 전도 효율을 높이기 위해서 광경화형 우레탄 폴리머에 실록산계 폴리머 및 셀룰로오스계 폴리머를 혼합하여 UV 경화형 우레탄 폴리머-고체 전해질을 제조하였다. 먼저, 폴리머 전해질의 함량을 최적화하는 과정으로써 폴리우레탄과 폴리에틸렌 옥사이드에 리튬이온 전해질인 LiTFSi을 30wt.%, 세라믹 고체전해질인 Li1.5Al0.5Ge1.5P3O12(LAGP)의 함량을 70wt.% 투입하였을 경우, 열적인 안정성을 TGA(Thermogravimetric Analyzer)로 분석한 결과 300℃까지는 분해가 되지 않았고 인장 강도도 6~7MPa로 하이브리드 전해질로 사용하기에 적합한 물성으로 판단된다.
전기 화학적 안정성인 LSV(Linear Sweep Voltammetry)를 측정한 결과 4.7V까지도 환원되지 않고 안정적인 전극상태를 유지함을 확인하였고, 또한 상온에서 올리빈계 LiFePO4을 양극 활물질을 사용하여 전기화학적 분석 실험을 진행할 시, 유·무기 하이브리드 고체 전해질 적용 두께는 500~700μm, 건조 시간 48시간 일 때에 가장 우수한 전기화학적 특성을 확인할 수 있었다.
다음으로, 양극 소재와의 커플링을 통해 UV 경화형 폴리우레탄-고체 하이브리드 전해질의 적용 가능성을 확인하였다. 음극으로는 Li 금속을 사용하였고 올리빈계 LiFePO4 활물질을 양극으로 각각 사용하여 코인 셀 형태로 조립한 후 전기화학적 분석을 수행하였다. UV 경화형 폴리우레탄과 LiTFSi 30wt.%, 고체 전해질 70wt.%을 사용한 결과 140mAh/g의 방전용량에 근접한 전지 특성이 구현됨을 확인할수 있었다. 또한 0.1C에서 진행한 충·방전 테스트 결과, 사이클을 진행 후에도 계면 저항이 일정하고 안정적인 거동을 보여 유·무기 하이브리드 고체 전해질이 가장 적합하다고 판단하였다.
최종적으로, 고체 전해질과 리튬이온의 함량 최적화를 통해 UV 경화형 폴리우레탄-고체 하이브리드 전해질을 제조하였고, 복합 양극을 LiFePO4에 폴리우레탄과 카본블랙(super P)를 혼합하여 제조함으로써 높은 충방전 용량을 가지는 하이브리드 전지 시스템의 구성을 최적화하였다. 이는 차후 전고체 전지가 극복해야 할 높은 계면 저항과 그로 인한 낮은 이온 전도도 특성을 개선하였을 뿐만 아니라 폴리머 고체 전해질의 적용을 통해 플렉서블/웨어러블 기기로의 적용 가능성도 기대할 수 있다고 판단되었다.