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리튬 금속은 리튬 이온 전지에 상용화 되어 사용되고 있는 음극 소재인 흑연보다 10배 높은 이론 용량(3,860 mAh/g)을 가지고 있어 고에너지 밀도를 가지는 리튬 기반 이차 전지의 음극 소재로 오랫동안 주목을 받았다. 하지만 리튬 금속을 음극으로 사용하는 경우 반복적인 충/방전이 진행되는 과정에서 불균일한 리튬 전착이 발생하고 이로 인해 리튬 금속 표면에서 리튬 수지상이 생성되고 성장하면서 종래에는 비정상적으로 성장한 리튬 수지상이 ...

리튬 금속은 리튬 이온 전지에 상용화 되어 사용되고 있는 음극 소재인 흑연보다 10배 높은 이론 용량(3,860 mAh/g)을 가지고 있어 고에너지 밀도를 가지는 리튬 기반 이차 전지의 음극 소재로 오랫동안 주목을 받았다. 하지만 리튬 금속을 음극으로 사용하는 경우 반복적인 충/방전이 진행되는 과정에서 불균일한 리튬 전착이 발생하고 이로 인해 리튬 금속 표면에서 리튬 수지상이 생성되고 성장하면서 종래에는 비정상적으로 성장한 리튬 수지상이 분리막을 관통하여 양극과 내부 단락을 일으켜 발화 및 폭발을 야기시키는 치명적인 단점을 가지고 있다. 이러한 리튬 금속의 치명적인 단점을 보완하기 위한 방법들로, 구조체를 이용하여 이를 극복하는 방법, 인공보호막을 리튬 메탈 표면에 도입하는 방법, 전해질 첨가제를 이용하여 안정한 SEI층을 도입하는 방법, 분리막에 기능성 특성을 부여하는 방법 등 다양한 방법이 제시되고 있다. 이러한 연구 흐름에 맞추어 본 연구에서는 리튬 수지상 생성 및 성장을 억제하기 위하여 리튬 이온의 이동을 균일하게 만들 수 있는 직선형 구조의 기공 구조를 가지면서 리튬 메탈 표면에 인공적으로 안정적인 SEI 층을 형성시킬 수 있는 폴리머가 도입된 신개념의 분리막을 개발하였다. 본 연구에서 개발된 분리막은 Track-Etching 방법을 적용하여 폴리이미드(polyimide, PI) 필름 위에 수직으로 균일한 기공 나노 구조를 형성시킨 후 리튬 금속 표면 위에 안정한 보호막을 생성할 수 있는 polyvinylpyrrolidone(PVP)를 코팅하여 제조하였다. 본 연구에서 개발한 분리막을 리튬 메탈 대칭 셀에 적용한 경우 반복적인 충/방전 시 리튬 금속 표면에서 발생하는 리튬 수지상 생성 및 성장이 효과적으로 억제되었으며 결과적으로 수명 특성을 획기적으로 개선하는 결과를 얻을 수 있었다. 이러한 성능 향상의 원인은, 1) Track-etching 공법을 통해 PI 분리막에 형성된 수직적인 기공 채널 구조를 통해 균일한 리튬 이온이 리튬 메탈 표면에 제공되었으며, 2) 분리막에 코팅된 PV가 리튬 금속 표면에 안정한 SEI 층인 Li3N을 형성시켜 전지의 사이클이 진행되는 동안 리튬 금속 수지상 형성 및 성장을 효과적으로 억제하였기 때문인 것으로 설명할 수 있다. 최종적으로 양극으로 NCM622, 음극으로 리튬 금속을 적용한 리튬 금속 전지(Lithium metal batteries, LMBs)를 제조하여 평가한 결과 100사이클 후 PE 분리막 (46.9%) 보다 본 연구에서 개발한 분리막을 적용한 경우 93.6%의 높은 용량 유지율을 보여주었다. 이러한 실험 결과를 토대로 본 연구에서 제안한 PVP가 코팅 된 직선형 기공 구조의 PI 분리막은 리튬 금속 수지상 생성 및 성장을 억제시킬 수 있는 신개념의 분리막 구조 및 형태가 될 것이라 제안한다.

Abstract ▼ AI-Helper

In spite of lithium metal`s unequalled theoretical capacity, usage of lithium metals as an anode material has faced with critical obstacles such as indiscriminate dendrite growth due to uneven electrodeposition of lithium and the continuous electrolyte decomposition originated from parasitic surface...

In spite of lithium metal`s unequalled theoretical capacity, usage of lithium metals as an anode material has faced with critical obstacles such as indiscriminate dendrite growth due to uneven electrodeposition of lithium and the continuous electrolyte decomposition originated from parasitic surface reaction. A number of approaches have been proposed to make up for this inherent drawback of lithium metal. Of various approaches, two approaches, stabilization of the lithium metalelectrolyte interface via electrolyte additive or polymer coating on the surface of lithium metal and uniform distribution of lithium ions on the surface of lithium metal via modifying pore channel structure of separator, have been recently spotlighted as promising approaches for effective suppression of fatal dendrite growth. In this regard, it might be expected that the synergistic effect for efficiently prohibiting lithium metal dendrite growth would be acquired by combination of two pioneering techniques. Herein, we report a track-etched polyimide separator with straight pore channel structure integrated with polyviylpyrrolidone (PVP) which enables generation of the stable protective layer on the surface of lithium metal. The track-etched PI separator integrated with PVP can create an artificial stable SEI layer dominantly consisting of Li3N on the surface of lithium metal by the reaction between PVP and lithium metal and provide uniform lithium ion flux through its straight pore channel structure, thereby effectively suppressing the lithium metal dendrite formation and growth over battery cycling. Consequently, the PVP-incorporated track-etched PI separator shows a significantly improved cyclability in full-cells paired
with NCM622. Suggesting that the formation of artificial stable SEI layer enabled by the PVP incorporated on the track-etched PI separator can be useful concept for developing lithium metal batteries (LMBs)

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