[학위논문]Yolk-shell 구조를 가지는 micro-siliconcarbon 리튬이온 배터리 음극재 연구 Novel Preparation of Micro-sized Silicon Anode with Yolk-shell Structure for Li-ion Battery원문보기
Silicon은 3579mAh/g의 높은 이론용량을 가지고 있어 차세대 리튬이온 배터리용 음극활물질로서 주목받고 있으나, 충‧방전 중 큰 부피 변화(~300%) 때문에 발생하는 균열과 전기 접촉의 단락 및 solid electrolyte interphase(SEI)의 반복적인 형성으로 인하여 수명 특성과 쿨롱 효율이 매우 떨어지는 문제가 존재한다. 이러한 문제를 해결하는 방법으로 yolk-shell 구조의 실리콘/탄소 복합체를 제조하는 연구들이 있었으나, 대부분 매우 비싼 나노크기의 실리콘을 사용하였고, 공간 형성을 위해 매우 유해한 hydrogen ...
Silicon은 3579mAh/g의 높은 이론용량을 가지고 있어 차세대 리튬이온 배터리용 음극활물질로서 주목받고 있으나, 충‧방전 중 큰 부피 변화(~300%) 때문에 발생하는 균열과 전기 접촉의 단락 및 solid electrolyte interphase(SEI)의 반복적인 형성으로 인하여 수명 특성과 쿨롱 효율이 매우 떨어지는 문제가 존재한다. 이러한 문제를 해결하는 방법으로 yolk-shell 구조의 실리콘/탄소 복합체를 제조하는 연구들이 있었으나, 대부분 매우 비싼 나노크기의 실리콘을 사용하였고, 공간 형성을 위해 매우 유해한 hydrogen fluoride(HF)을 사용한다. 또한 yolk-shell구조는 실리콘과 탄소의 접촉이 적어 저항이 커지는 구조적인 문제점이 있다. 본 연구에서는 가격이 저렴한 마이크로 크기의 실리콘을 활물질로 사용하였고, poly(methyl methacrylate)(PMMA)와 poly(vinyl alcohol)(PVA)을 사용하여 yolk-shell 구조를 형성하였으며, 실리콘과 탄소층 간 전기 접촉 향상을 위해 내부 공간을 acetylene black(AB)으로 채웠다. 이를 위하여 실리콘을 PMMA/acetylene black 혼합용액으로 코팅하고 이 위에 PVA로 추가로 코팅하였다. 이들을 iodine 처리와 안정화 및 탄화 과정을 통해 내부가 acetylene black으로 채워진 yolk-shell 구조의 실리콘/탄소 음극재로 제조하여 그 성능을 평가하였다. 제조된 yolk-shell 구조의 micro-sized silicon/AB@carbon 음극재는 0.1C의 충‧방전 속도에서 50cycle까지 1474mAh/g의 용량을 유지하였고, 99% 이상의 쿨롱 효율을 나타내었으며, 0.5C의 충‧방전 속도에서도 수명특성의 저하 없이 우수한 전기화학적 특성을 나타내었다.
Silicon은 3579mAh/g의 높은 이론용량을 가지고 있어 차세대 리튬이온 배터리용 음극활물질로서 주목받고 있으나, 충‧방전 중 큰 부피 변화(~300%) 때문에 발생하는 균열과 전기 접촉의 단락 및 solid electrolyte interphase(SEI)의 반복적인 형성으로 인하여 수명 특성과 쿨롱 효율이 매우 떨어지는 문제가 존재한다. 이러한 문제를 해결하는 방법으로 yolk-shell 구조의 실리콘/탄소 복합체를 제조하는 연구들이 있었으나, 대부분 매우 비싼 나노크기의 실리콘을 사용하였고, 공간 형성을 위해 매우 유해한 hydrogen fluoride(HF)을 사용한다. 또한 yolk-shell구조는 실리콘과 탄소의 접촉이 적어 저항이 커지는 구조적인 문제점이 있다. 본 연구에서는 가격이 저렴한 마이크로 크기의 실리콘을 활물질로 사용하였고, poly(methyl methacrylate)(PMMA)와 poly(vinyl alcohol)(PVA)을 사용하여 yolk-shell 구조를 형성하였으며, 실리콘과 탄소층 간 전기 접촉 향상을 위해 내부 공간을 acetylene black(AB)으로 채웠다. 이를 위하여 실리콘을 PMMA/acetylene black 혼합용액으로 코팅하고 이 위에 PVA로 추가로 코팅하였다. 이들을 iodine 처리와 안정화 및 탄화 과정을 통해 내부가 acetylene black으로 채워진 yolk-shell 구조의 실리콘/탄소 음극재로 제조하여 그 성능을 평가하였다. 제조된 yolk-shell 구조의 micro-sized silicon/AB@carbon 음극재는 0.1C의 충‧방전 속도에서 50cycle까지 1474mAh/g의 용량을 유지하였고, 99% 이상의 쿨롱 효율을 나타내었으며, 0.5C의 충‧방전 속도에서도 수명특성의 저하 없이 우수한 전기화학적 특성을 나타내었다.
As the demand for lithium-ion batteries (LIBs) with high energy density increases, silicon has attracted much attention as a next-generation anode material for LIBs thanks to its high theoretical capacity of 3579mAh/g. However, silicon has been suffered from the poor cyclability due to a large volum...
As the demand for lithium-ion batteries (LIBs) with high energy density increases, silicon has attracted much attention as a next-generation anode material for LIBs thanks to its high theoretical capacity of 3579mAh/g. However, silicon has been suffered from the poor cyclability due to a large volume change during the lithiation process, which causes pulverization, disconnection, and the repeated formation of unstable solid electrolyte interphase(SEI). Variable methods have been used to tackle this problem, such as using nano-sized silicon and forming a yolk-shell structured composite by trapping silicon inside hollow carbon. However, nano-sized silicon is too expensive for commercialization and, the hydrogen fluoride(HF), a harmful chemical, is commonly used to etch silicon oxides for forming space between carbon and silicon, which makes the manufacturing process more difficult. Furthermore, the yolk-shell structure has an increasing resistance problem due to little contact between silicon and carbon shell. Therefore, in this study, a yolk-shell structured silicon@carbon sphere was prepared using micro-sized silicon, and the space between carbon shell and silicon was formed by using poly(methyl methacrylate)(PMMA) and poly(vinyl alcohol)(PVA) without HF etching process. The internal space was also filled with acetylene black(AB) to improve electrical contact between the silicon and the carbon layer. To make a yolk-shell structured silicon@carbon sphere, the silicon was coated with PMMA/acetylene black solution, and after that, additional PVA coating was done. Then, through the iodine treatment, stabilization, and carbonization processes sequentially, the yolk-shell structured silicon@carbon anode filled with acetylene black was prepared. The prepared yolk-shell structured Silicon/AB@Carbon composite anode was served for LIBs, and its performance was evaluated. The prepared electrode showed a high coulombic efficiency more than 99%, the discharge capacity was maintained with 1474mAh/g at 0.1C-rate and showed excellent electrochemical properties without deterioration in life characteristics even at 0.5C-rate.
As the demand for lithium-ion batteries (LIBs) with high energy density increases, silicon has attracted much attention as a next-generation anode material for LIBs thanks to its high theoretical capacity of 3579mAh/g. However, silicon has been suffered from the poor cyclability due to a large volume change during the lithiation process, which causes pulverization, disconnection, and the repeated formation of unstable solid electrolyte interphase(SEI). Variable methods have been used to tackle this problem, such as using nano-sized silicon and forming a yolk-shell structured composite by trapping silicon inside hollow carbon. However, nano-sized silicon is too expensive for commercialization and, the hydrogen fluoride(HF), a harmful chemical, is commonly used to etch silicon oxides for forming space between carbon and silicon, which makes the manufacturing process more difficult. Furthermore, the yolk-shell structure has an increasing resistance problem due to little contact between silicon and carbon shell. Therefore, in this study, a yolk-shell structured silicon@carbon sphere was prepared using micro-sized silicon, and the space between carbon shell and silicon was formed by using poly(methyl methacrylate)(PMMA) and poly(vinyl alcohol)(PVA) without HF etching process. The internal space was also filled with acetylene black(AB) to improve electrical contact between the silicon and the carbon layer. To make a yolk-shell structured silicon@carbon sphere, the silicon was coated with PMMA/acetylene black solution, and after that, additional PVA coating was done. Then, through the iodine treatment, stabilization, and carbonization processes sequentially, the yolk-shell structured silicon@carbon anode filled with acetylene black was prepared. The prepared yolk-shell structured Silicon/AB@Carbon composite anode was served for LIBs, and its performance was evaluated. The prepared electrode showed a high coulombic efficiency more than 99%, the discharge capacity was maintained with 1474mAh/g at 0.1C-rate and showed excellent electrochemical properties without deterioration in life characteristics even at 0.5C-rate.
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