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리튬 자원 고갈과 원료의 가격 인상에 대응하기 위해 차세대 이차전지인 나트륨 이온 전지 개발의 중요성이 커지고 있으며, 이차전지의 화재와 폭발을 방지하기 위해 고체 전해질 연구가 활발하게 진행되고 있다. 나트륨 이온 이차전지는 리튬 이온 이차전지와 유사한 에너지 저장 메커니즘을 가지고 있지만, 비용적인 측면에서 저렴하고 고체 상태에서는 이온 확산이 빠른 장점이 있다. 본 연구에서는 기존 나트륨 이온 이차전지의 낮은 용량 문제를 해결하기 위해 용량과 ...

리튬 자원 고갈과 원료의 가격 인상에 대응하기 위해 차세대 이차전지인 나트륨 이온 전지 개발의 중요성이 커지고 있으며, 이차전지의 화재와 폭발을 방지하기 위해 고체 전해질 연구가 활발하게 진행되고 있다. 나트륨 이온 이차전지는 리튬 이온 이차전지와 유사한 에너지 저장 메커니즘을 가지고 있지만, 비용적인 측면에서 저렴하고 고체 상태에서는 이온 확산이 빠른 장점이 있다. 본 연구에서는 기존 나트륨 이온 이차전지의 낮은 용량 문제를 해결하기 위해 용량과 에너지 밀도가 우수한 P2-구조의 층상형 Na2/3Ni1/3Mn2/3O2를 양극활물질로 합성하였다. 습식 방법과 후속 열처리를 통해 합성된 Na2/3Ni1/3Mn2/3O2는 이온의 삽입/추출이 가역적으로 진행되는 것을 순환전압전류법(CV)을 통하여 확인하였으며, 1.5~4.0V cut-off 구간에서 0.1C 전류 밀도의 방전용량은 161mAh g-1이었다. 나트륨 이차전지의 안전성을 향상시키기 위한 Na3Zr2Si2PO12 전도성 세라믹 기반의 복합고체 전해질이 제작되었으며 이는 상온에서 7.94x10-4S cm-1의 높은 이온 전도도와 높은 전압 안정성을 보여주었다. 열적 안전성 평가에서 고분자 바인더는 427℃에서 분해되었지만, 세라믹은 유지되어 우수한 열적 안전성을 보여주었다. 또한, 안정적인 전압 구간을 형성하여 나트륨 덴드라이트를 억제하였고 나트륨 이온의 가역적 삽입/추출과 함께 전지가 안전하고 안정적으로 작동하였다. P2-구조 Na2/3Ni1/3Mn2/3O2와 복합고체 전해질로 제작된 나트륨 이온 전지는 157mAh g-1의 높은 초기 방전용량과 200사이클의 우수한 수명 성능을 가지고 있다. 95%의 쿨롱 효율로 높은 전기화학적 특성을 보였으며 다양한 전류 밀도에서 우수한 용량 회복률이 나타났다. 위와 같은 결과로 P2 구조 Na2/3Ni1/3Mn2/3O2는 나트륨 이온 전지의 양극으로 유망한 소재가 될 것이며 Na3Zr2Si2PO12 기반 복합고체 전해질은 우수한 이온 전도성과 전기화학적 안정성으로 액체 전해질을 대체하여 고성능, 고안전성의 나트륨 이차전지 제작을 가능하게 한다.

Abstract ▼ AI-Helper

The development of Na-ion batteries, which are next-generation secondary batteries, is becoming more important in order to respond to the depletion of lithium resources and the rise in raw material prices, and solid electrolyte research is active to prevent fires and explosions in secondary batterie...

The development of Na-ion batteries, which are next-generation secondary batteries, is becoming more important in order to respond to the depletion of lithium resources and the rise in raw material prices, and solid electrolyte research is active to prevent fires and explosions in secondary batteries. The Na-ion secondary battery has an energy storage mechanism similar to that of the Li-ion secondary battery and has the advantages of being inexpensive in terms of cost and rapidly diffusing ions in the solid state. In this study, in order to solve the problem of low capacity of the existing sodium ion secondary battery, a layered P2-Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 cathode active material with excellent capacity and energy density is synthesized by wet method and subsequent heat treatment. Cyclic voltammetry (CV) confirms reversible insertion/desertion of Na-ions into P2-Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 and it delivers discharge capacity of 161mAh g-1 at 0.1C current rate. To improve the safety of sodium secondary batteries, a Na3Zr2Si2PO12 conductive ceramic-based hybrid solid electrolyte is produced, which has a high ionic conductivity of 7.94×10-4S cm-1 at room temperature. In thermogravimetric analysis (TGA), the polymer binder decomposes at 427℃, but the ceramic retains and shows excellent thermal stability. The hybrid solid electrolyte suppresses Na dendrite by forming a stable voltage section, and thus the battery could be operated safely and stably with the reversible insertion/desertion of Na-ions. The Na-ion batteries constructed with P2-Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 cathode and Na3Zr2Si2PO12 hybrid solid electrolyte show high initial discharge capacity of 157mAh g-1 and excellent cycling performance for 200cycles. It exhibits high electrochemical properties with Coulomb efficiency of 95% and excellent capacity recovery at various current densities. As a result of the above, the P2-Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 could be a promising cathode material for Na-ion batteries. The Na3Zr2Si2PO12-based hybrid solid electrolyte exhibits excellent ionic conductivity and electrochemical stability, and is an alternative to liquid electrolytes. This study provides insights for developing high-performance and high-safety Na-ion secondary batteries.

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