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화석연료 자원의 급속한 고갈과 환경오염으로 인해 우리는 심각한 기후변화 위기에 직면해 있다. 태양광, 풍력 등 청정 에너지원으로부터 전기를 생산하려는 노력이 더욱 시급해지고 있지만 재생 가능 에너지원은 시간, 기간 및 지리적 위치에 따라 변하기 때문에 에너지 저장 시스템이 필수적이다.
현재 대용량 에너지 저장 시스템은 높은 에너지 밀도, 높은 작동 전압, 긴 사이클 수명 및 낮은 자체 방전율과 같은 탁월한 장점을 가지고 있는 ...

화석연료 자원의 급속한 고갈과 환경오염으로 인해 우리는 심각한 기후변화 위기에 직면해 있다. 태양광, 풍력 등 청정 에너지원으로부터 전기를 생산하려는 노력이 더욱 시급해지고 있지만 재생 가능 에너지원은 시간, 기간 및 지리적 위치에 따라 변하기 때문에 에너지 저장 시스템이 필수적이다.
현재 대용량 에너지 저장 시스템은 높은 에너지 밀도, 높은 작동 전압, 긴 사이클 수명 및 낮은 자체 방전율과 같은 탁월한 장점을 가지고 있는 리튬 이온 배터리를 사용하고 있지만, 최근 몇 년 동안 리튬 이온 배터리의 시장 성장으로 인해 Li 자원의 가격이 급격히 상승하여 리튬 이온 배터리를 대규모 고정 에너지 저장 장치에 적용하는 것이 비경제적으로 전망되고 있다. 따라서 이에 대한 대안으로, 나트륨 이온 배터리가 고려되고 있다. 이는 나트륨 원료의 풍부한 천연 자원, 저렴한 가격, 환경 친화적인 특성 및 리튬 이온 배터리와의 유사한 전기화학적 특성 등의 탁월한 장점으로 인함이다.
나트륨 이온 배터리의 경우, 음극재 및 전해질에 비해 양극재 개발이 뒤쳐져 있다. 따라서 현재 나트륨 이온 배터리의 핵심은 비에너지 향상을 통한 고성능 나트륨 층상구조 양극재 개발이다. Li 및 Na의 유사한 물리적 및
화학적 특성으로 인해 나트륨 이온 배터리의 전극 재료는 개발 초기 단계에서부터 리튬 이온 배터리의 전극 재료를 모방하는 것으로 시작되었다. 다양한 유형의 나트륨 이온 배터리용 전극 재료 중에서 층상 구조 전이 금속 산화물은 우수한 에너지 밀도, 높은 비방전 용량 및 환경 친화적인 특성으로 인해 나트륨 이온 배터리의 가장 유망한 양극 재료이다. 현재까지 다양한 조성의 NaxMO2 양극재에 대한 연구가 진행되고 있지만 에너지 저장 시시템의 요구 사항을 충족하기에는 NaxMO2 산화물의 전기화학적 성능은 여전히 미흡한 실정이다.
이에 따라, 본 연구에서는 리튬 이온 배터리에서 축적된 기술을 바탕으로
에너지 저장 시스템의 요구사항에 부합하는 고성능 나트륨 이온 배터리용 층상 구조 양극재 합성을 위한 새로운 전략을 제시하였다. 리튬 이온 배터리의 층상 구조 전이금속 산화물의 호스트 구조를 변형하여 나트륨 이온 배
터리의 전구체로 사용한 결과, 250 mAh g-1의 비용량 및 20 C의 고율 조건
하에서 100 mAh-1의 높은 비용량을 유지하는 고성능 양극재를 합성하였다.
또한, 20 C 고율 충방전 조건하에서 1000회 사이클 후 1 C 대비 75%의 용량 유지율을 나타내었다. 리튬 이온(0.76 Å)보다 더 큰 나트륨 이온(1.02 Å)반경에도 불구하고, ex situ XRD 결과를 통해 나트륨 이온의 인터칼레이션
및 디인터칼레이션 과정이 상당히 가역적임을 확인하였다.
그러나 에너지 저장 시스템의 실용화를 위해서는 양극재의 고성능화뿐만
아니라 열 안정성까지 고려해야 한다. 나트륨 이온 배터리의 저장 용량이
커질수록 폭발 및 화재 위험이 높아지기 때문에, 층상구조 NaxMO2 산화물의 열분해 메커니즘에 대한 심층적인 이해는 매우 중요하다. 우리는 TR-XRD (Time-resolved X-ray Diffraction) 기술을 사용하여 Ni 기반 층상
구조 NaxNiO2 산화물 양극재의 열분해 거동을 조사하였다. TR-XRD 결과로
부터 나트륨 층상 구조 양극재는 리튬 이온 배터리의 층상 구조 대비 열분해 과정 중 발생하는 구조 변화가 상대적으로 간단하며, 초기 열 분해가 발생하는 초기 온도가 높은 것이 확인되었다. 이를 통해 나트륨 양극재가 리튬 양극재에 비하여 열안정성이 더 우수하다는 것을 확인하였다.
마지막으로, 우리는 전이 금속 산화물의 층상 구조 형성 과정을 실시간으로 관찰할 수 있는 in situ XRD 분석 기법을 개발하였다.
RT-XAMF(Real-time X-ary analysis micro-furnace)라는 명명된 기술은, 높은
온도에서 열처리가 진행되는 동안 발생하는 고상 반응을 실시간으로 관찰할
수 있게 하는 분석 기술이다. RT-XAMF 분석 기법을 활용하여, 합성 조건에
따라 변화하는 층상 구조의 형성과 열화 과정을 실시간으로 관찰할 수 있으다. 또한 층상 구조의 형성에 미치는 precursor 원료의 영향에 대한 구조 변화 정보도 실시간으로 확인할 수 있다. 열처리 과정 중 발생하는 구조 변화
정보를 통해 열처리 조건이 층상 구조의 cation mixing에 미치는 영향을 확인할 수 있다. RT-XAMF 분석 기술은 소재 개발과 분석 기술을 이어주는 기술로, 기존 in situ XRD의 분석 위주의 접근 방식을 소재 합성 단계에 적
용한 것이다. 본 연구에서 개발된 RT-XAMF 기술은 새로운 층상 구조의 전이 금속 NaMO2 양극재의 개발 과정에서 소요되는 열처리 공정 시간과 자원을 획기적으로 줄일 수 있고 층상 구조의 변화 거동에 대해 완벽한 구조 정보를 제공할 수 있다.

Abstract ▼ AI-Helper

Due to the rapid depletion of fossil fuel resources and environmental pollution, we are facing a serious climate change crisis. Efforts to generate electricity from clean energy sources such as solar and wind are becoming more urgent. However, since renewable energy sources are variable over time, d...

Due to the rapid depletion of fossil fuel resources and environmental pollution, we are facing a serious climate change crisis. Efforts to generate electricity from clean energy sources such as solar and wind are becoming more urgent. However, since renewable energy sources are variable over time, duration and geographic location, energy storage systems are essential. Large-scale Energy Storage System (ESS) systems adopt lithium-ion batteries due to their outstanding advantages such as high energy density, high operating voltage, long cycle life, and low self-discharge rate. In recent years, the price of Li resources has risen sharply due to the market growth of lithium ion batteries (LIBs), making the application of LIBs in large-scale stationary energy storage devices uneconomical. Therefore, the sodium ion batteries (SIBs) has attracted considerable attention due to their outstanding advantages such as rich natural resources, low price, friendly nature, and similar electrochemical properties to LIBs, providing a new choice for ESS.
Compared to anode materials and electrolytes, the development of cathode materials is lagging behind. Therefore, the key to improving specific energy and promoting SIB application is the development of high-performance sodium layered structure cathode materials. Due to the similar physical and chemical properties of Li and Na, the development of SIB electrode materials began with mimicking LIB electrode materials in the early stages of development. Among the various types of SIB electrode materials, the layered structure transition metal oxide is one of the most promising anode materials for SIB due to its excellent energy density, high specific discharge capacity and environmentally friendly properties. To date, research on advanced NaxMO2 cathode materials is being conducted, but the electrochemical performance of layered NaxMO2 oxide for ESS requirements is still unsatisfactory.
Based on the technology accumulated in LIB, we propose a new strategy for synthesizing a layered structure cathode material for a high-performance sodium ion battery that meets the requirements of ESS. By modifying the host structure of a layered transition oxides of LIBs and using it as a precursor for SIBs, we succeeded in developing a high-power cathode material with a high-capacity of 250 mAh g-1 and a high rate capability of 100 mAh g-1 at 0.1C. In addition, excellent cycle ability of 75% capacity retention at 20 C after 1000 cycles compared to 1C was confirmed. Despite the larger ionic radius than Li, ex situ XRD results show a fairly reversible structure change during sodium intercalation and deintercalation.
However, for the practical use of ESS, it is important to consider not only the high-performance sodium storage capacity applicable to ESS but also the thermal stability of the SIBs. The higher the sodium storage capacity of the SIB, the higher the explosion and fire hazard. Therefore, an in-depth understanding of the thermal decomposition mechanism of layered structure NaxMO2 oxides is essential. We first investigated the thermal decomposition behavior of Ni-based NaxNiO2 cathode materials using the TR-XRD technique. From the TR-XRD results, It can be confirmed that the cathode material having a sodium layered structure has a simple thermal decomposition behavior and superior thermal stability compared to Li.
In addition, we developed an innovative in situ XRD technique, named RT-XAMF (Real-time X-ray analytical micro-furnace), that allows real-time observation of the layered structure formation process of transition metal oxides. By observing the solid-state reaction that occurs during heat treatment in real time, it is possible to understand the process of formation and deterioration of the layered structure that changes depending on the synthesis conditions. RT-XAMF technology enables a deeper understanding of layered oxides than ever before.
In summary, this study presents various perspectives on the structural change of layered structure oxides in SIBs. The results of this study are about the possibility that SIBs can be applied to ESS. Comprehensive structural change information in this study is expected to be a useful guideline for the development of layered oxides with excellent sodium storage performance and thermal stability in the future.

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