암모니아(NH3)는 플라스틱(plastic), 의약품(pharmaceuticals), 농업용 비료(agricultural fertilizers), 섬유(textiles) 및 기타 산업 원료(industrial raw materials)와 같은 산업용 화학 물질의 생산을 위해 전 세계적으로 증가하고 있는 미래 에너지 자원 중 하나이다. 현재는 산업 수요에 필요한 ...
암모니아(NH3)는 플라스틱(plastic), 의약품(pharmaceuticals), 농업용 비료(agricultural fertilizers), 섬유(textiles) 및 기타 산업 원료(industrial raw materials)와 같은 산업용 화학 물질의 생산을 위해 전 세계적으로 증가하고 있는 미래 에너지 자원 중 하나이다. 현재는 산업 수요에 필요한 NH3 생산을 위해 Haber-Bosch 공정을 통해 화학적으로 매우 안정적인 기체 분자인 N2의 분해로부터 생산되고 있다. 하지만 Haber-Bosch 공정 과정에서 제한된 자원의 과도한 소비와 높은 공해 물질의 배출로 NH3 생산에 있어 대체 합성법에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 대표적으로 전기화학적으로 질소를 환원(nitrogen reduction reaction; NRR)하여 NH3를 생산하는 방식이 여러 대안 중 하나로 주목되고 있다. 본 연구에서는 전기화학적 NRR 반응에 우수한 촉매를 개발하고자 MoS2 나노구조체를 기반으로 Fe, Ni, Co를 도입하여 FeMoS2, CoMoS2, NiMoS2를 hydrothermal method로 합성하였다. 촉매의 분산과 물리적 안정성을 유지하기 위해 합성과정에서 지지체와 전극으로 사용된 carbon cloth(CC)의 표면에 금속 촉매를 직접 성장 하였으며, 파우더 형태로 합성된 촉매와 비교 실험을 진행하였다. 합성된 촉매 중 FeMoS2/CC 촉매에서 상대적으로 높은 암모늄 생성량(2.59 μg h-1 mg-1)과 Faraday efficiency(FE = 0.14%) 효율을 나타냈다. 한편, NRR은 수소발생반응(hydrogen evolution reaction; HER)과 매우 유사한 평형 전위(equilibrium potentials)을 지니고 있어 전극 반응에서 HER과의 경쟁 관계가 있다. 따라서 촉매는 NRR에 대해 낮은 선택성(selectivity)을 지니는 것이 일반적이다. 합성된 FeMoS2/CC 촉매는 암모늄 생성에 대한 효율이 높을 뿐만 아니라 과전위를 낮추고 HER에 대한 선택성 또한 우수함을 확인하였다.
암모니아(NH3)는 플라스틱(plastic), 의약품(pharmaceuticals), 농업용 비료(agricultural fertilizers), 섬유(textiles) 및 기타 산업 원료(industrial raw materials)와 같은 산업용 화학 물질의 생산을 위해 전 세계적으로 증가하고 있는 미래 에너지 자원 중 하나이다. 현재는 산업 수요에 필요한 NH3 생산을 위해 Haber-Bosch 공정을 통해 화학적으로 매우 안정적인 기체 분자인 N2의 분해로부터 생산되고 있다. 하지만 Haber-Bosch 공정 과정에서 제한된 자원의 과도한 소비와 높은 공해 물질의 배출로 NH3 생산에 있어 대체 합성법에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 대표적으로 전기화학적으로 질소를 환원(nitrogen reduction reaction; NRR)하여 NH3를 생산하는 방식이 여러 대안 중 하나로 주목되고 있다. 본 연구에서는 전기화학적 NRR 반응에 우수한 촉매를 개발하고자 MoS2 나노구조체를 기반으로 Fe, Ni, Co를 도입하여 FeMoS2, CoMoS2, NiMoS2를 hydrothermal method로 합성하였다. 촉매의 분산과 물리적 안정성을 유지하기 위해 합성과정에서 지지체와 전극으로 사용된 carbon cloth(CC)의 표면에 금속 촉매를 직접 성장 하였으며, 파우더 형태로 합성된 촉매와 비교 실험을 진행하였다. 합성된 촉매 중 FeMoS2/CC 촉매에서 상대적으로 높은 암모늄 생성량(2.59 μg h-1 mg-1)과 Faraday efficiency(FE = 0.14%) 효율을 나타냈다. 한편, NRR은 수소발생반응(hydrogen evolution reaction; HER)과 매우 유사한 평형 전위(equilibrium potentials)을 지니고 있어 전극 반응에서 HER과의 경쟁 관계가 있다. 따라서 촉매는 NRR에 대해 낮은 선택성(selectivity)을 지니는 것이 일반적이다. 합성된 FeMoS2/CC 촉매는 암모늄 생성에 대한 효율이 높을 뿐만 아니라 과전위를 낮추고 HER에 대한 선택성 또한 우수함을 확인하였다.
Ammonia (NH3) is one of the growing future energy sources worldwide for the production of industrial chemicals such as plastics, pharmaceuticals, agricultural fertilizers, textiles and other industrial raw materials. Haber-Bosch is currently the representative process for the production of NH3 produ...
Ammonia (NH3) is one of the growing future energy sources worldwide for the production of industrial chemicals such as plastics, pharmaceuticals, agricultural fertilizers, textiles and other industrial raw materials. Haber-Bosch is currently the representative process for the production of NH3 produced from the decomposition of stable N2 gas molecule. However, research on alternative methods for NH3 production is being actively conducted, due to excessive consumption of limited resources and high pollutant emission in the Haber-Bosch process. Electrochemical nitrogen reduction reaction (NRR) to NH3 at ambient condition is proposed as a promising alternative to Haber-Bosch. In this study, three different catalysts, FeMoS2, NiMoS2, and CoMoS2, were synthesized by hydrothermal method by incorporating Fe, Ni, and Co based on the nanostructured MoS2. In order to maintain the dispersibility and physical stability of the catalyst on the electrode, each catalyst was grown directly on the surface of carbon cloth (CC) used as a support and working electrode. A comparison experiment of electrochemical NH3 production was also evaluated by synthesizing each catalyst of the same composition without using a CC. Among the synthesized catalysts, the FeMoS2/CC catalyst showed relatively high ammonium yield (2.59 μg h-1 mg-1) and Faradaic efficiency (0.14%). On the other hand, NRR and hydrogen evolution reaction (HER) have similar equilibrium potentials, which causes HER to be a competing reaction. The catalysts often exhibit poor selectivity for the NRR (vs. HER). It was confirmed that the FeMoS2/CC catalyst showed high NH3 production efficiency, low overpotential, and excellent HER selectivity.
Ammonia (NH3) is one of the growing future energy sources worldwide for the production of industrial chemicals such as plastics, pharmaceuticals, agricultural fertilizers, textiles and other industrial raw materials. Haber-Bosch is currently the representative process for the production of NH3 produced from the decomposition of stable N2 gas molecule. However, research on alternative methods for NH3 production is being actively conducted, due to excessive consumption of limited resources and high pollutant emission in the Haber-Bosch process. Electrochemical nitrogen reduction reaction (NRR) to NH3 at ambient condition is proposed as a promising alternative to Haber-Bosch. In this study, three different catalysts, FeMoS2, NiMoS2, and CoMoS2, were synthesized by hydrothermal method by incorporating Fe, Ni, and Co based on the nanostructured MoS2. In order to maintain the dispersibility and physical stability of the catalyst on the electrode, each catalyst was grown directly on the surface of carbon cloth (CC) used as a support and working electrode. A comparison experiment of electrochemical NH3 production was also evaluated by synthesizing each catalyst of the same composition without using a CC. Among the synthesized catalysts, the FeMoS2/CC catalyst showed relatively high ammonium yield (2.59 μg h-1 mg-1) and Faradaic efficiency (0.14%). On the other hand, NRR and hydrogen evolution reaction (HER) have similar equilibrium potentials, which causes HER to be a competing reaction. The catalysts often exhibit poor selectivity for the NRR (vs. HER). It was confirmed that the FeMoS2/CC catalyst showed high NH3 production efficiency, low overpotential, and excellent HER selectivity.
주제어
#Electrocatalytic Nitrogen Reduction
#Ammonia
#FeMoS2 Catalyst on Carbon Cloth
학위논문 정보
저자
성윤휘
학위수여기관
대구대학교 대학원
학위구분
국내석사
학과
화학과 화학전공
지도교수
심준호
발행연도
2023
총페이지
v, 58
키워드
Electrocatalytic Nitrogen Reduction,
Ammonia,
FeMoS2 Catalyst on Carbon Cloth
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