[논문]광산산성폐수에 함유된 중금속 처리를 위한 Chemical Fixation과 Bentonite의 흡착

장암; 김인수

문제 정의

침출된 중금속은 토양의 pH, 온도 등에 따라 토양내에 침전되거나 토양내의 유기물에 의해 chelate화 및 흡착되기도 하는데 이러한 현상을 효과적 으로 이용하는 고정 화기술 (chemical fixation) 을 AMD에 적용하고자 한다. 즉, 중금속은 이온화된 상태에서 우리환경에 직접적인 피해를 줄 수 있지만, pH 또는 다른 기작에 의해서 일단 환원된 원소금속의 형태로 만들어 용출되지 않도록 고정화시킬 수 있다면 우리환경에 직접적인 피해를 주지 않는다.
즉, 중금속은 이온화된 상태에서 우리환경에 직접적인 피해를 줄 수 있지만, pH 또는 다른 기작에 의해서 일단 환원된 원소금속의 형태로 만들어 용출되지 않도록 고정화시킬 수 있다면 우리환경에 직접적인 피해를 주지 않는다. 그러므로 본 연구는 중금속이 용해되어 있는 산성광산폐수에 석회(Ca(OH)2)나 다른 화학성분으로 pH를 올려 염을 생성시키거나,clay 중에서 홉착이 잘 일어나는 bentonite 등을사용해서 중금속의 유동성을 억제(immobilization) 시킨 후 고농도의 중금속 함유슬러지를 생성시킨 다음 시멘트성물질(cementitious material)을 사용하여 최종적으로중금속을 고형화하기 위한 1단계 고정화실험이다. 따라서 본 실험에서는 첨가제(additive)의 고정화 capacity와 고정화 효율 (k)로 최적의 첨가제를 빠른 시간에 선택할 수 있는 batch실험과 흡착능력과 이온교환능력 (CEC, Cation Exchange Capacity)이 뛰어난 bentonite에 대해서 Ni,Cu, Pb의 중금속에 대한 각각의 평형에 도달하는 시간과 흡착능력을 조사하였다.
그러므로 본 연구는 중금속이 용해되어 있는 산성광산폐수에 석회(Ca(OH)2)나 다른 화학성분으로 pH를 올려 염을 생성시키거나,clay 중에서 홉착이 잘 일어나는 bentonite 등을사용해서 중금속의 유동성을 억제(immobilization) 시킨 후 고농도의 중금속 함유슬러지를 생성시킨 다음 시멘트성물질(cementitious material)을 사용하여 최종적으로중금속을 고형화하기 위한 1단계 고정화실험이다. 따라서 본 실험에서는 첨가제(additive)의 고정화 capacity와 고정화 효율 (k)로 최적의 첨가제를 빠른 시간에 선택할 수 있는 batch실험과 흡착능력과 이온교환능력 (CEC, Cation Exchange Capacity)이 뛰어난 bentonite에 대해서 Ni,Cu, Pb의 중금속에 대한 각각의 평형에 도달하는 시간과 흡착능력을 조사하였다. 또한 특정 폐광산 지역의 퇴적된 토양에 대해 물리 화학적 특성실험 을 실시하였다.

제안 방법

따라서 본 실험에서는 첨가제(additive)의 고정화 capacity와 고정화 효율 (k)로 최적의 첨가제를 빠른 시간에 선택할 수 있는 batch실험과 흡착능력과 이온교환능력 (CEC, Cation Exchange Capacity)이 뛰어난 bentonite에 대해서 Ni,Cu, Pb의 중금속에 대한 각각의 평형에 도달하는 시간과 흡착능력을 조사하였다. 또한 특정 폐광산 지역의 퇴적된 토양에 대해 물리 화학적 특성실험 을 실시하였다.
본 실험에 사용된 토양의 특성실험은 토양오염공정시험법"1'과 ASTM(American Standard Testing Methods)를 참조하여 실시하였다. 이에따라 토양의 입자크기에 따른 토양의 입도분포, 105℃에서 48시간 건조시킨 후 습윤토양의 중량과 건조후 토양의 중량차이를 함수량으로 하였으며, 105P에서 48간 건조시킨 무게와 55의 전기로에서 4시간 동안 작열시킨 무게의 차이로 토양의유기물량(Organic matter, O.M.)을 구하였다.토양의 비중;S F 2308)은 게류사크형 비중병을 사용한 피크노미터를 이용하여 측정하였으며 토양의 pH와 전기전도도는 2mm를 통과시킨 풍건토양과 증류수의 비를 1 : 5로 30분간 진탕(130 rpm) 시킨 후 1시간 동안 방치한 것을 pH meter (Orion, Model 250A)와 전기 전도도 측정 기(Cole Parmer, Model; 19815P0)로 측정하였다.
)을 구하였다.토양의 비중;S F 2308)은 게류사크형 비중병을 사용한 피크노미터를 이용하여 측정하였으며 토양의 pH와 전기전도도는 2mm를 통과시킨 풍건토양과 증류수의 비를 1 : 5로 30분간 진탕(130 rpm) 시킨 후 1시간 동안 방치한 것을 pH meter (Orion, Model 250A)와 전기 전도도 측정 기(Cole Parmer, Model; 19815P0)로 측정하였다. 토양의 치환성 양이온은 풍건토양 3g에 1MCH₃COOHNH₄ 30ml을 가하고 15분동안 진탕(120 rpm)한 후 여과하여 K, Ca, Mg, Na, Fe,Mn, Al 등 치환성 양이온의 농도를 측정하였으며, 측정장비로는 AAS(Atomic Absorption spectrophtometer, Perkin Elmer 5100PC) 를이용하였다.
토양의 비중;S F 2308)은 게류사크형 비중병을 사용한 피크노미터를 이용하여 측정하였으며 토양의 pH와 전기전도도는 2mm를 통과시킨 풍건토양과 증류수의 비를 1 : 5로 30분간 진탕(130 rpm) 시킨 후 1시간 동안 방치한 것을 pH meter (Orion, Model 250A)와 전기 전도도 측정 기(Cole Parmer, Model; 19815P0)로 측정하였다. 토양의 치환성 양이온은 풍건토양 3g에 1MCH₃COOHNH₄ 30ml을 가하고 15분동안 진탕(120 rpm)한 후 여과하여 K, Ca, Mg, Na, Fe,Mn, Al 등 치환성 양이온의 농도를 측정하였으며, 측정장비로는 AAS(Atomic Absorption spectrophtometer, Perkin Elmer 5100PC) 를이용하였다. 또한 광미중에 함유된 중금속의 정량을 위해 0.
토양의 치환성 양이온은 풍건토양 3g에 1MCH₃COOHNH₄ 30ml을 가하고 15분동안 진탕(120 rpm)한 후 여과하여 K, Ca, Mg, Na, Fe,Mn, Al 등 치환성 양이온의 농도를 측정하였으며, 측정장비로는 AAS(Atomic Absorption spectrophtometer, Perkin Elmer 5100PC) 를이용하였다. 또한 광미중에 함유된 중금속의 정량을 위해 0.1N HC₁ 을 이용한 방법, 질산과염소 산(HNQ-HC₁Q)을 이산한 방법, 그리고 왕수(Aqua regia, HCl-HNQ)를 이용한 방법으로 각각 용출하여 data를 비교하였으며, 중금속의 존재 형태를 규명하기 위하여 Tessier et al. (1979)에 의해서 연구되어진 연속추출법 (sequential extraction) 을 기초로하여 새롭게 수정 보완된 추출방법 (Fig. 1)으로 실시하였다.
일정한 농도의 중금속 100ml와 각각의 첨가제 lg을 24시간동안 진탕(130rpm)시켜 평형농도에도달했을 때 처음농도와 평형농도의 농도차로 각중금속에 대한 첨가제의 고정화 capacity (q)와 고정화의 효율(k)을 구하였고, 또한 중금속의 고정화 총 capacity(q(total))과 평균 고정화 효율(k(mean))을 구하여 비교하였다.
01, 0.02M)을 일정하게 하여 중금속용액 (Cu, Pb, Ni) 1000mL와 bentonite50g을 삼각플라크에 취하여 24±1X!의 항온실에서 24시간 동안 왕복진탕기 (GFL, model 3005-3020,120rpm)로 진탕하면서 시간별로 중금속의 농도를 측정하였으며 여과지(Whatman GF/C, 47mm(P circle) 를 통과한 수용액 중의 중금속이온의 농도분석은 AAS로 정량하였다.
모래는 주문진 표준사(시멘트 몰탈압축강도 시험용)를 사용하였으며, bentonite (제조업체; 석관요업)와 kaolinite(제조업체; 석관요업)를 사용하였다. 오염지역의 광미는 삼보광산에서 토양오염공정시험 방법에 제시된 시료채취법에 따라 세 차례에 걸쳐 채취하였으며 시료보관은 직사광선이 닿지 않는 장소에서 통풍이 잘 되게 헤쳐놓고 풍건시킨 다음 2 mm 표준체를 통과한 시료 각각을 균등량(250g)씩 취하여 사분법에 의해 균일하게 혼합하여 분석용 시료로 하였다.
각 첨가제에 대한 중금속의 고정화 평가를 신속하게 하기 위해서 batch 실험을 실시했다. 5가지중금속(Cr, Cd, Ni, Cu, Pb)에 대한 각 첨가제 (사용된 첨가제는 Fig.
토양의 특성실험과 첨가제의 batch test에서 뛰어난 결과를 보여준 bebonite에 대해서 각 중금속의 등온홉착 실험을 실행하였다. 24±#0의 항온실에서 #시간동안 왕복진탕기로 진탕하면서 시간별로 중금속의 농도를 측정하였으나 2시간 이후에는 농도변화가 없어 2시간일 때의 농도를 평형농도로 간주하였다.
그러므로 bentonite의 홉착율에 대한 각 중금속의 초기농도 영향을 알아보기 위해 각 중금속의 초 기농도 변화에 따른 bentonite의 흡착율 변화를 Fig. 9에 나타냈으며 2시간 이후에는 농도변화가 없었으므로 2시간을 평형농도로 하였다.
AMD의 복원를 위해 실험결과에 나타난 주변토 양의 물리 화학적 특성, 첨가제의 고정화 효율 및 능력, 그리고 흡착능 등을 고려한다면 효과적이고 효율적인 폐광산 지역의 복원이 가능한 결과를 토대로 다음과 같은 결론을 얻었다.
광미중에 존재하는 중금속의 정확한 함량을 알기 위해 정량적인 용출실험을 실시하였다. Fig.

대상 데이터

실험에 사용한 첨가제는 11가지이고(Fig. 5, 6 참조), 중금속 흡착실험에 사용된 시약은 NiCl2 6H₂O, PbCl2, CuCL을 사용했다. 그 밖에 사용된각종 무기시약류는 모두 Merck사의 특급시약을 사용하였으며 분석용 표준시약은 CiCa-Merck사 의 AAS용 표준용액을 희석하여 사용하였다.
그 밖에 사용된각종 무기시약류는 모두 Merck사의 특급시약을 사용하였으며 분석용 표준시약은 CiCa-Merck사 의 AAS용 표준용액을 희석하여 사용하였다. 모래는 주문진 표준사(시멘트 몰탈압축강도 시험용)를 사용하였으며, bentonite (제조업체; 석관요업)와 kaolinite(제조업체; 석관요업)를 사용하였다. 오염지역의 광미는 삼보광산에서 토양오염공정시험 방법에 제시된 시료채취법에 따라 세 차례에 걸쳐 채취하였으며 시료보관은 직사광선이 닿지 않는 장소에서 통풍이 잘 되게 헤쳐놓고 풍건시킨 다음 2 mm 표준체를 통과한 시료 각각을 균등량(250g)씩 취하여 사분법에 의해 균일하게 혼합하여 분석용 시료로 하였다.

이론/모형

본 실험에 사용된 토양의 특성실험은 토양오염공정시험법"1'과 ASTM(American Standard Testing Methods)를 참조하여 실시하였다. 이에따라 토양의 입자크기에 따른 토양의 입도분포, 105℃에서 48시간 건조시킨 후 습윤토양의 중량과 건조후 토양의 중량차이를 함수량으로 하였으며, 105P에서 48간 건조시킨 무게와 55의 전기로에서 4시간 동안 작열시킨 무게의 차이로 토양의유기물량(Organic matter, O.

성능/효과

특히 광미의 미세입자의 비표면적의 크기는 공기와 접촉면을 높이거나 미생물과의 반응성을 향상시켜 AMD를 생성시킬 수 있기 때문에 중요한 요인이 될 수 있다''8. 토양내의 탄산가스와 반응하여 토양의 산성화에 기여할 수 있는 함수량은 시료 모두 대체적으로 작은 값을 나타냈다. 특히 광미의 경우, 시료채취의 계절적 영향과 시료 채취를 지표면의 (0~ 15cm) 얕은 깊이에서 수행한 결과로 사료되며, 심층으로 갈수록 침투수에 의해서 함수비가 증가할 것으로 판단된다.
하지만, 다른 표준 토양보다는 다소 높은 함수비를 유지하고 있다. 수소이온의 농도가 증가하여 양이온과 치환작용시 중요한 인자가 되는 pH는 광미에서 가장 낮게 나타났으며, 대체적으로 bentonite에서 pH, CEC, conductivity가 다른 종류보다 높게 나타남을 알 수 있다. 따라서, bentonite에 나타난 성질을 이용하면 AMD를 효과적으로 처리할 수 있을 것으로 사료된다.
수소이온의 농도가 증가하여 양이온과 치환작용시 중요한 인자가 되는 pH는 광미에서 가장 낮게 나타났으며, 대체적으로 bentonite에서 pH, CEC, conductivity가 다른 종류보다 높게 나타남을 알 수 있다. 따라서, bentonite에 나타난 성질을 이용하면 AMD를 효과적으로 처리할 수 있을 것으로 사료된다.
K, Na 성분이 50 %를 상회하는 것으로 나타나 중금속의 치환이 어느 정도는 잘 일어날 수 있을 것으로 사료된다. 광미에 대한 흡착실험을 한 실험결과에서”, 광 미자체가 중금속을 홉착할 수 있는 능력은 중금속 의 원소에 따라 높은 것과 낮은 것이 존재하며 대체적으로 광미중에 중금속 함량이 높은 것이 광미 자체가 중금속을 흡착할 수 있는 능력이 크다라고보고하였다. Kaolinite에서는 Mn과 Al이 우세하게 나타났으며, sand의 경우에는 토양내 양이온 치환에서 중요한 역할을 담당하는 주요 이온인Ca.
Fig. 7 (a)에 나타난 결과에 의하면, 초기 농도가 0.005 M 일때 bentonite에 Cu", Pb2*, Ni"의 흡착율은 15분 동안에 0.9, 0.88, 0.8이었으며 bentonite가 Cu*에 대해서 흡착율이 가장 좋은 것으로 나타났다. 하지만 초기농도를0.
8은 구리에 대해 초기농도를 다르게 하여 Cvf가 bentonite에 흡착된 결과를 나타내었다. 이 결과에서 Cu"농도가 0.002M 일때 5분만에 98%정도 빠르게 흡착되고 평형에 도달했으며, 반면에 Cu#농도가 0.02 M로 높아질 때 2시간 후에는 75%의 흡착율을 나타내며 평형농도에 도달하였다. 즉, Cu>농도가 증가함에 따라 bentonite에 흡착된 홉착율이 선형적으로 감소함을 알 수 있었다.
02 M로 높아질 때 2시간 후에는 75%의 흡착율을 나타내며 평형농도에 도달하였다. 즉, Cu>농도가 증가함에 따라 bentonite에 흡착된 홉착율이 선형적으로 감소함을 알 수 있었다.
초기농도가 증가할수록 각 중금속의 흡착율이 선형적으로 감소함을 알 수 있었다. 구리와 납의 홉착의 감소율은 큰 차이 없이 비슷하였으며 니켈은 상대적으로 낮은 홉착율을 나타내었다.
1) 화학적 첨가제로는 CaO, Na2S 5H₂O,CaCO₃ 순으로 각 중금속에 대해 높은 고정화 capacity (q)와 효율(k) 을 나타내었으며 또한 bentonite가 다른 토양보다 물리 화학적 특성과 고정화능이 우수하여 이들이 AMD 를 고정화하는 좋은 첨가제로 사용될 수 있을 것이다.
3) bentonite에 대한 중금속의 흡착율 실험에서 구리, 납, 니켈은 2시간 이내에 평.형농도에 도달했으며, 각 중금속의 초기 농도에 따라 선형적으로 감소했다.

후속연구

3(a)에서 본 바와 같이, bentonite>tailing waste>kaolinite>sand 순으로 나타났다. 또한 본실험에 사용되는 광미에 철(iron)성분이 다소 높게포함되어 Thiobacillus ferrooxidans 같은 미생물과 반응성 (reactivity) 이 높을 것으로 사료된다. 즉, 공기와 물이 존재하는 상태에서 황과 철 성분은 미생물 (식 3.
2) 중금속의 총량만으로 규제해온 현행 법적규제보단 중금속의 bioavailability와 중금속원 소의 이동성(mobility)를 규명할 수 있는 방법을 규정하여, 총량규제와 함께 중금속의 존재 형태에 따른 법적규제의 보완이 필요할 것이라고 사료된다.

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