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문제 정의
- 본 연구는 정수처리 공정에서 예상되는 막의 오염 현상을 파악하기 위하여 막의 길이와 운전 압력에 따른 압밀화 현상과 비대칭 구조를 가진 막의 투과 방식 에 따른 오염 정도, 입자 오염물질에서 막의 길이와 운전 압력에 따른 오염 현상을 알아보았다. 또한 biofouling과 이에 대한 대책으로 화학세정을 실시하여 회복 정도를 검토하였다.
가설 설정
- 여과수의 미생물은 적은 수이지만 약간의 미생물이 검출되었는데, 오염원에 노출된 곳에서 실험을 행하여 이에 따른 실험적 오차로 볼 수 있다. 실험에 사용된 황색포도당 구균의 크기는 0.3 um으로 MF막의 pore size의 제거 범위(0.1 〃m)에 있으므로 충분한 제균이 가능하다고 가정할 수 있다.
제안 방법
- Table 2는 여과수의 미생물 수를 측정하여 MF막 의 제균 능력을 알아보았고, 세정약품과 CIP(clean in place) 시간에 따른 살균력과 부착 미생물의 세정효과를 알아보았다. 여과수의 미생물은 적은 수이지만 약간의 미생물이 검출되었는데, 오염원에 노출된 곳에서 실험을 행하여 이에 따른 실험적 오차로 볼 수 있다.
- 본 연구는 정수처리 공정에서 예상되는 막의 오염 현상을 파악하기 위하여 막의 길이와 운전 압력에 따른 압밀화 현상과 비대칭 구조를 가진 막의 투과 방식 에 따른 오염 정도, 입자 오염물질에서 막의 길이와 운전 압력에 따른 오염 현상을 알아보았다. 또한 biofouling과 이에 대한 대책으로 화학세정을 실시하여 회복 정도를 검토하였다.
- 6에 나타내었다. 막 모듈은 UF/MF를 0.3, 0.6, 0.9, 1.2 m로 제작하여 운전 압력 1 kg/cm2에서 실험하였다. UF막(Fig.
- 2에 나타내었다. 미생물 물질은 포도당 구균을 IfTCFU/mL로 시료를 조제하여 기공의 크기가 0.1인 MF막으로 실험하였다.
- 9 m를 선택하여 실험하였다. 순수 투과실험 에서의 최적 조건은 0.6이였으나 현재 산업용으로 적용되는 막 모듈의 길이가 0.9 m이므로 향후 적용성을 위해 0.9 m의 막을 선택하였다. 그 결과 UF막(Fig.
- 3, 4는 MF와 UF막을 길이에 따라 Out-In방 식 (dead-end 방식)과 In-Out 방식 (cross-flow 방식)으 로 운전하여 나타난 결과이다. 순수한 물(pure water)을 이용하여 믹의 유효길이를 0.3, 0.6, 0.9, 1.2m 길이에 맞게 모듈을 제작하고, 운전 압력은 0.5, 1.0, 1.5, 2.0 kg/cm?으로 변화시키며 압력과 투과 방식의 변화에 따른 투과거동을 평가하였다.
- 5은 입자 성분이 오염(fouling) 현상에 미치는 영향을 알아보기 위해 점토(clay)를 이용하여 압력을 변화시키면서 실험하였다. 시료는 자연산 점토를 순수에 일정량을 용해하여 4시간 방치시킨 후 입자물질을 전처리된 물에 희석하여 탁도(turbidity) 를 10FTU로 조제하였다. 실험에 사용한 막 모듈은 UF막 과 MF막의 길이에 따른 플럭스 변화의 결과를 바탕으로 0.
- 입자물질은 수계에 존재하는 점토(이ay)를 물에 용해하여 교반시킨 후 4시간 정도 침전시키고 상 등액을 채취하여 탁도 10FTU로 조절하여 시료로 이용하였다. 시료에 존재하는 입자는 입자분석기 (Particle size analyzer, Marvem Co., Master Sizer/E)를 사용하여 측정하였고 입자 분포도는 Fig. 2에 나타내었다. 미생물 물질은 포도당 구균을 IfTCFU/mL로 시료를 조제하여 기공의 크기가 0.
- 이때 역세척에 의해 오염물이 탈착된 여과수를 채취하여 균수를 측정하였고, 이 시료에서 측정된 미생물 농도로 세정약품의 살균력과 세정시간 이 막성능에 미치는 영향을 알아보았다. 역세척한 막을 다시 정상운전조건(OutTn 방식, 운전압력 1 kg/cm2) 에서 순수로 여과시켜 회복 정도를 평가하였다.
- 본 실험에서 외부 여과 방식의 MF막은 이 장치를 사용하여 실험하였다. 원수의 성상이 균일함을 유지하기 위하여 교반봉을 원수조(feed tank)에 부착하여 교반하였으며, 막 모듈 유입 유량 조절을 위해 bypass line을 이용하였다. 압력조절은(a)에서 bypass와 outlet 부분의 밸브를 이용하여 일정한 압력으로 조절하였고, (b)에서는 bypass 부분의 밸브만으로 압력을 조절하였다.
- 5, 2.0 kg/cm?으로 변화시키며 압력과 투과 방식의 변화에 따른 투과거동을 평가하였다.
- 화학세정된 막을 순수로 5분간 약품을 세정한 다음 다시 순수로 2분간 역세척하였다. 이때 역세척에 의해 오염물이 탈착된 여과수를 채취하여 균수를 측정하였고, 이 시료에서 측정된 미생물 농도로 세정약품의 살균력과 세정시간 이 막성능에 미치는 영향을 알아보았다. 역세척한 막을 다시 정상운전조건(OutTn 방식, 운전압력 1 kg/cm2) 에서 순수로 여과시켜 회복 정도를 평가하였다.
- 3 u정도 크기의 황색포도당 구균을 CFU/mL로 조제하여 5 L 여과시킨 후 오염된 막을 이틀 동안 방치하였다. 이렇게 방치된 막은 화학적 세정을 위하여 0.2M-NaOH, 3%-H2O2, lOppm NaOCl의 3가지 세정약품을 이용하여 오염된 막을 10, 20, 30분간 침적하여 화학적 세정을 하였다. 화학세정된 막을 순수로 5분간 약품을 세정한 다음 다시 순수로 2분간 역세척하였다.
- 오염 현상 실험을 위해 입자 오염물질과 미생물 오염물질을 제조하였다. 입자물질은 수계에 존재하는 점토(이ay)를 물에 용해하여 교반시킨 후 4시간 정도 침전시키고 상 등액을 채취하여 탁도 10FTU로 조절하여 시료로 이용하였다. 시료에 존재하는 입자는 입자분석기 (Particle size analyzer, Marvem Co.
- 미생물 실험은 다음과 같이 3단계로 나누어 실험하였다. 첫 번째로 미생물 오염 실험은 수계에 존재하는 미생물 0.3 u정도 크기의 황색포도당 구균을 CFU/mL로 조제하여 5 L 여과시킨 후 오염된 막을 이틀 동안 방치하였다. 이렇게 방치된 막은 화학적 세정을 위하여 0.
대상 데이터
- 세균, 미립^!", pyrogen의 제거가 가능한 UF막과 MF막을 선택하였으며, 막의 재질로는 기계적 강도, 내열성, 가공성, 내화학성 및 높은 수투과량을 가지는 polysulfone(PSf)을 선정하였다. 분리막 모듈은 단위 체적당 표면적이 넓고 조업 압력이 낮아 경제성이 우수한 중공사막 형태의 모듈을 선정하였다.
- 분리막 모듈은 단위 체적당 표면적이 넓고 조업 압력이 낮아 경제성이 우수한 중공사막 형태의 모듈을 선정하였다. 막의 유효길이에 따른 압력 손실을 알아보기 위하여 0.3, 0.6, 0.9, 1.2 m의 길이 별로 실험용 모듈을 제작하였다. 사용된 분리막은 국내에서 생산가능한 (t)SK Chemicals 사의 UF막과 MF막으로 분획분자량(MWC0) 30, 000과 0.
- 본 실험에 사용된 실험장치 구성은 Fig. 1에 나타내었다. Fig.
- 1(b)는 외부 여과 방식의 막을 운전하기 위한 장치로써 전여과 방식으로 사용되었다. 본 실험에서 외부 여과 방식의 MF막은 이 장치를 사용하여 실험하였다. 원수의 성상이 균일함을 유지하기 위하여 교반봉을 원수조(feed tank)에 부착하여 교반하였으며, 막 모듈 유입 유량 조절을 위해 bypass line을 이용하였다.
- 세균, 미립^!", pyrogen의 제거가 가능한 UF막과 MF막을 선택하였으며, 막의 재질로는 기계적 강도, 내열성, 가공성, 내화학성 및 높은 수투과량을 가지는 polysulfone(PSf)을 선정하였다. 분리막 모듈은 단위 체적당 표면적이 넓고 조업 압력이 낮아 경제성이 우수한 중공사막 형태의 모듈을 선정하였다. 막의 유효길이에 따른 압력 손실을 알아보기 위하여 0.
- 2 m의 길이 별로 실험용 모듈을 제작하였다. 사용된 분리막은 국내에서 생산가능한 (t)SK Chemicals 사의 UF막과 MF막으로 분획분자량(MWC0) 30, 000과 0.1 um의 중공사를 공급받아 자체적으로 모듈을 만들어 사용하였다. 분리막의 제원 및 특성은 Table 1과 같다.
- 시료는 자연산 점토를 순수에 일정량을 용해하여 4시간 방치시킨 후 입자물질을 전처리된 물에 희석하여 탁도(turbidity) 를 10FTU로 조제하였다. 실험에 사용한 막 모듈은 UF막 과 MF막의 길이에 따른 플럭스 변화의 결과를 바탕으로 0.9 m를 선택하여 실험하였다. 순수 투과실험 에서의 최적 조건은 0.
- 오염 현상 실험을 위해 입자 오염물질과 미생물 오염물질을 제조하였다. 입자물질은 수계에 존재하는 점토(이ay)를 물에 용해하여 교반시킨 후 4시간 정도 침전시키고 상 등액을 채취하여 탁도 10FTU로 조절하여 시료로 이용하였다.
이론/모형
- Fig. 1(a) 는 내부 여과 방식의 전형적인 ultrafiltration(UF) 공정이며 cross-flow방식으로 실험에 사용되었다. Fig.
성능/효과
- 2 m의 길이에서 약 3배 정도의 압손실을 받는 것을 예상할 수 있다. In-Out(Fig 3(a))의 경우는 운전 압력이 증가함에 따라 겉보기 투과량이 3〜4배 정도 되는 것을 알 수 있는데, Out-In 방식의 경우 여과수가 좁은 관 사이로 흘러가야 하며 다른 부위에서 여과된 물의 수압에 의해서도 압손실의 영향을 받으므로 In-Out방식에 비해 투과량이 적음을 알 수 있었다. 따라서 double-skin 구조를 가진 UF막에서 Out-In방식에 비해 In-Out방식이 효율적이라고 판단된다.
- 그 결과 Out-In(Fig. 3(b)) 방식의 경우 길이가 길어지게 되면 겉보기 투과량이 감소하고, 중공사막 내부의 압손실은 크게 증가함을 알 수 있는데, 운전 압력 1 kg/cm?에서 모듈 길이가 0.3 m인 중공사막에 비해 1.
- 1.중공사막의 길이 변화에 따른 순수 투과량을 평가해 보았을 때, 0.6 m 이상에서는 압손실에 의해 오히려 투과량이 감소하는 것을 알 수 있었다. 이는 막의 내외경에 따라 달라지므로 상용화 시 최적화가 필요하다.
- 2.입자 오염물질에 대한 오염 현상은 세정효과는 UF막의 경우 In-Out방식으로 여과할 때 압력 증가에 따라 플럭스는 증가하였고, 저압(0.5 kg/cm2) 운전이고압(2 kg/cm?)에 비해 플럭스가 안정적이었다. 그러나 In-Out방식으로 운전 시 길이 증가에 따른 압손실에 의하여 플럭스는 감소하는 경향을 보였다.
- 3.투과 방식에서는 OutTn방식이 In-Out방식보다 초기 플러스는 크지만 시간이 경과함에 따라 비슷한 투과량이 되었다. 실험에 사용된 MF막이 비대칭막의 구조적 특성에 따라 입자 물질은 Out-In방식을 사용하면서 주기적인 역세정하는 것이 유리하다고 볼 수 있다.
- 4.미생물 오염물질에 관한 오염 현상과 세정효과는 균이 포함된 조제 시료의 막투과시 biofouling 원인으로 플럭스가 저하되었다. 미생물 오염에 의한 세정약품은 우수한 산화성을 가진 과산화수소(H2O2)와 차아염소산(NaOCl)이 수산화나트륨(NaOH)보다 미생물의 살균과 탈착에 효과적인 것으로 나타났다.
- 7은 점토 오염물이 과량으로 함유된 시료를 MF막에 투과시킬 때 오염 정도가 어떻게 변하는지 알아보고자 하였다. 그 결과 MF막은 주기적인 세정이 없으면 In-Out, Out Tn 방식 모두 flux 가 저하됨을 알 수 있었다. MF막의 구조는 비대칭막으로서 내부의 세공 크기는 크고 안정적이지 못하기 때문에 crossflow 방식으로 운전하였을 경우 막의 내부 흐름의 선 속도에 의하여 막 표면에 쌓인 입자물질들이 탈착됨을 알 수 있다[13〕.
- 10에 나타내었다. 그 결과 NaOH는 세정시간의 증가에 따라 큰 상승 없이 비슷한 플럭스를 보였는데, NaOH 세정시간이 10분일때는 450(L/m2 - hr), 30분일때는 500(L/m2 . hr)를 나타내었다. 과산화수소의 경우 세정시간 증가에 따라 플럭스가 더 향상되었는데, 세정시간 10분일때는 500(L/m2 - hr), 30분일때는 750(L/m2 .
- 4에 MF막의 길이와 압력에 따른 플럭스 변화를 나타내었다. 그 결과 길이와 압력에 따른 투과량의 저하 비율은 W막의 결과와 유사한 경향을 보였다 그러나 실제 투과량은 500〜1, 000(lW . hr 1 kg/cm) 정도로 큰 차이를 나다 내었으며, 특히 In-Out방식 및 OutTn방식 역시 같은 압력에서 l, 000(L/m2 - hr 1 kg/cm2) 이상의 차이를 보이기도 하였다. 이는 MF 막의 투수량이 많아 중공사관으로 흐를 수 있는 여과량을 초과하였다고 생각된다.
- 이는 막의 내외경에 따라 달라지므로 상용화 시 최적화가 필요하다. 또한 본 실험에서 사용한 UF/MF막의 투과성능을 평가하여 본 결과 UF막의 경우는 In-Out방 식의 투과가 유리하였으며 Double-skin 구조의 중공사막에 있어서 Out-In방식으로 운전하면 중공사막의 내부 압손실 때문에 통수량이 3〜4배정도 적게 나타나는 것을 알 수 있었다. MF막의 경우, 막 구조가 외부표면에 작은 기공(pore)이 있고 내부 표면에는 큰 기공(pore)이 형성된 비대칭막으로써 In-Out방식으로 운전 시 입자성 물질의 오염이 심화되므로 Out-In방 식을 사용하는 것이 유리하였다.
- 미생물 오염물질에 관한 오염 현상과 세정효과는 균이 포함된 조제 시료의 막투과시 biofouling 원인으로 플럭스가 저하되었다. 미생물 오염에 의한 세정약품은 우수한 산화성을 가진 과산화수소(H2O2)와 차아염소산(NaOCl)이 수산화나트륨(NaOH)보다 미생물의 살균과 탈착에 효과적인 것으로 나타났다.
- NaOH 세정시간에 따른 실험을 하였을 때, 세정시간 증가에 따라 미생물 농도가 감소하는 것을 볼 수 있다. 일정한 시간 동안 화학 세정된 막을 다시 순수한 물로 린스한 후 2분 동안 역세척에 이용된 물을 채취하여 탈착된 균을 측정하였는데, 이 시료의 배양 후의 균이 30분 동안 화학세정된 시료보다 10분 화학세 정한 시료에서 균이 더 많이 나왔다. 30분 화학세정은 살균능력은 좋으나 부착되어 있는 미생물 탈착에는 큰 도움을 못 주는 것으로 생각된다.
- 5(b))의 경우 약 1시간이 지난 후 압력에 관계없이 투과량은 동일한 결과를 나타내었다. 즉, 입자상 물질에 대한 dead-end(Out-In)방식의 중공사막의 운전은 고압보다 저압 운전이 유리하다고 보이며 고압으로 운전할 때 막오염의 가속화만 초래할 뿐이며, 압력에 따른 효율을 가지지 못하므로 운전비용 측면에서도 좋지 않다고 판단된다. 또한 Fig.
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