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문제 정의
- 본 연구의 목적은 서로 다른 특성을 가진 3곳의 갯벌과 2곳의 황토를 이용하여 금속 (Cu, Cd, Pb)의 흡착 kinetic을 밝히고, 또한 이들에서 유기물을 제거한 경우 반응속도에 토양의 조성이 미치는 영향을 조사하는데 있다. 그리고 non-linear regression model을 이용하여 흡착속도를 구해 이들과 갯벌 조성과의 상관관계를 밝히고자 한다.
가설 설정
- 따라서 본 연구에서는 갯벌이나 황토가 one site인 것으로 가정하고, 겉보기 평균속도 상수를 다음의 식으로 구하였다.
제안 방법
- 대부분 중금속의 kinetic 연구는 batch나 miscible displacement techniques를 이용하나, 이들 방법은 앞서 언급한 확산 영향을 고려하지 않기 때문에 (Ogwada and Sparks, 1985)정확한 흡 · 탈착 반응을 평가할 수 없다. 본 실험에서는 이를 보완하기 위하여 stirred-flow 반응기를 이용하였다.
- 본 연구의 목적은 서로 다른 특성을 가진 3곳의 갯벌과 2곳의 황토를 이용하여 금속 (Cu, Cd, Pb)의 흡착 kinetic을 밝히고, 또한 이들에서 유기물을 제거한 경우 반응속도에 토양의 조성이 미치는 영향을 조사하는데 있다. 그리고 non-linear regression model을 이용하여 흡착속도를 구해 이들과 갯벌 조성과의 상관관계를 밝히고자 한다.
- 갯벌과 황토의 물리화학적 특성을 조사하기 위해 pH, 강열감량 (I.L.), COD, 중금속 (Cu, Cd, Pb), 산화 Fe, Mn, Al , 입도 등을 측정하였다. pH는 시료 일정량을 취하고 IN KC1 용액으로 1 : 1 되게 혼합한 후 3000 rpm에서 30분간 원심분리 시킨 후 상등액을 pH meter로 측정하였으며, I.
- 산화 Fe, Mn과 Al은 암모늄 옥살레이트로 추출한 후 ICP (Optima 3000XL)로 측정하였다. 갯벌의 입도분석은 시료를 증류수로 탈염시키고 30% 과산화수소수로 유기물을 분해한 후 체 및 피펫 분석법으로 측정하였고, 황토는 대기중에서 건조한 후 덩어리는 손과 나무망치로 잘게 부순 후 체 분석하였다.
- 유출수는 최초 2분 그리고 5분 간격으로 받았다. 유출수의 중금속 농도는 AAS (Shimadzu 6001 F)로 측정하였다.
- 중금속 흡착 kinetic에 갯벌이나 황토의 유기물이 미치는 영향을 확인하기 위해, 어은리, 춘장대갯벌과 충무산 황토의 유기물을 H2 6로 제거하였다. 반응기내 중금속 흡착을 고려하기 위해, 앞서 언급한 방법과 같이 반응기에 시료를 넣지 않고 공시험 흡착을 행하였다.
- 6로 제거하였다. 반응기내 중금속 흡착을 고려하기 위해, 앞서 언급한 방법과 같이 반응기에 시료를 넣지 않고 공시험 흡착을 행하였다.
- 흡착실험을 하기 전에 Bar-Tai et al. (1990)과 Yin (1996)의 방법에 따라 반응기내에서 중금속과 갯벌이나 황토의 반응이 순간적인지 아니면 역학적으로 조절 가능한지를 알아보았다. 이 방법은 만약 반응기내에 비평형 상태가 존재한다면 반웅이 완료(평형상태)되기 전 일정 시간 유입을 중단하였다가 재 유입하는 경우 유출수의 농도가 현저히 감소하게 되며, 반응이 순간적이라면 유출수의 농도는 시간에 따라 연속적이다.
- 조성이 다른 3곳 갯벌과 적조구제를 위해 사용되는 2곳의 황토를 이용해 금속 (Cu, Cd 및 Pb) 의 흡착 kinetic을 밝히고, non-linear regression model을 이용하여 구한 흡착속도와 갯벌의 조성과의 관계를 평가해 보았다.
대상 데이터
- 본 실험에 사용한 갯벌은 조성이 서로 다른 서해안의 3 지점에 서 채취하였다. 대부분 사질로 구성된 충남 서천군에 위치한 춘장대 갯벌, 사질과 니질이 약 반반씩 분포하는 새만금 매립대상 지역인 부안군 계화도 갯벌 그리고 대부분 니질로 구성된 군산시 옥구군 어은리 갯벌이었다.
- 대부분 사질로 구성된 충남 서천군에 위치한 춘장대 갯벌, 사질과 니질이 약 반반씩 분포하는 새만금 매립대상 지역인 부안군 계화도 갯벌 그리고 대부분 니질로 구성된 군산시 옥구군 어은리 갯벌이었다. 황토는 국립 수산 진흥원에서 적조 구제용으로 사용되고 있는 충무와 남해산을 제공받았다.
- 산화 Fe, Mn과 Al은 암모늄 옥살레이트로 추출한 후 ICP (Optima 3000XL)로 측정하였다. 갯벌의 입도분석은 시료를 증류수로 탈염시키고 30% 과산화수소수로 유기물을 분해한 후 체 및 피펫 분석법으로 측정하였고, 황토는 대기중에서 건조한 후 덩어리는 손과 나무망치로 잘게 부순 후 체 분석하였다.
- 실험에 사용한 시수는 서해해수로 농도를 Cu 0.25 mg/L, Cd 0.5 mg/L. 그리고 Pb I.
데이터처리
- 식(5)를 흡착 kinetic 자료 해석에 이용하였다. 이때 각각의 인자는 non-linear regression program (SigmaPlot ver.2.0)으로 구하였다. Fitting으로 모델 인자 값을 맞추고, 시료 표면적에 잔류되는 중금속의 총량이 현저하게 감소되지 않을 때까지 최적화 한다.
이론/모형
- 1N KMnO4, 를 사용해 2시간 분해 후 소모된 KMnO4의 양으로 구한다. 중금속은 질산一과염소산一불화수소 법에 의해 시료를 분해한 후 원자흡수분광광도계 (Shimadzu 6001 F)로 측정하였다 (해양수산부 1998, 일본수산자원 보호협회 1980).
- 5×10-5M) 조절한 후 사용하였다. 본 실험에 사용한 Stirred-flow 반응기는 Fig. 1에 나타낸, Yin (1996)이 개발한 것을 사용하였다.
성능/효과
- 6 mg/kg보다 약간 높았는데 이는 선박등에 의한 인위적인 오염 때문인 것으로 판단된다. 갯벌과 황토의 산화철, 망간, 알루미늄의 함량은 황토가 갯벌보다 산화철이 2~4배, 산화망간 1.5~6배 그리고 산화알루미늄 1.8~3배 높게 나타났다. 갯벌과 황토의 입자 중 니사질 (Silt+CIay) 함량은 어은리 갯벌이 98.
- 8~3배 높게 나타났다. 갯벌과 황토의 입자 중 니사질 (Silt+CIay) 함량은 어은리 갯벌이 98.8%로 가장 높았고 계화도 갯벌과 황토의 함량은 15.3~18.2%로 비슷한 수준이었고 춘장대 갯벌에서 2.2%로 가장 낮았다.
- 이 방법은 만약 반응기내에 비평형 상태가 존재한다면 반웅이 완료(평형상태)되기 전 일정 시간 유입을 중단하였다가 재 유입하는 경우 유출수의 농도가 현저히 감소하게 되며, 반응이 순간적이라면 유출수의 농도는 시간에 따라 연속적이다. 본 실험에서는 계화도 시료를 대상으로 유입수 일시 중단에 따른 유출수의 농도변화 를 실험한 결과, Fig. 2와 같이 30분 운전한 후 유입수를 중단함에 따라 구리의 유출수 농도가 급격히 감소하는 패턴을 보였다. 따라서 이는 반응기내에서 갯벌이나 황토에 대한 구리의 반응이 순간적이기보다는 시간에 의존한다는 것을 알 수 있다.
- 3). 이들 30분까지 누적흡착속도와 갯벌과 황토에 함유되어 있는 유기물(I.L.)과 산화알루미늄과는 상관계수 一0.93의 높은 역상관관계를 나타내, 유기물과 산화알루미늄이 적은 시료일수록 빠르게 흡착을 하였다.
- (1986)에 의하면 초기 금속농도 (mole/1)를 동일하게 하여 Atlan tic Coastal Plain에서 채취한 산성토양으로 흡착실험을 한 결과 흡착 양은 Pb>Cu>Zn>Cd으로 보고하였다. 본 실험에서도 이온 강도가 큰 해수에 동일한 중금속농도(2×10-5M)가 되게 하여 실험한 결과, 충무황토에서 Cu와 Cd의 뒤바뀜을 제외하고, 평형 흡착 양은 Pb>Cu>Cd 순으로 나타나 앞의 결과와 일치하였다.
- 표준오차 (standard error) 의 값이 적을수록, root mean square (RMS)의 크기가 작을수록 실험결과가 one-site 모델 결과와 잘 일치함을 의미한다. 대체적으로 사질의 구성비율이 많은 춘장대갯벌과 계화도 갯벌에서 모델 결과와 잘 일치하는 경향을 나타내었으며, 항목으로는 구리와 카드뮴이 잘 일치하는 경향을 보였다.
- 표준오차 (standard error) 의 값이 적을수록, root mean square (RMS)의 크기가 작을수록 실험결과가 one-site 모델 결과와 잘 일치함을 의미한다. 대체적으로 사질의 구성비율이 많은 춘장대갯벌과 계화도 갯벌에서 모델 결과와 잘 일치하는 경향을 나타내었으며, 항목으로는 구리와 카드뮴이 잘 일치하는 경향을 보였다. 모델 계산치와 실험결과와의 비교 예를 Fig.
- 8에 나타내었다. 모든 인자가 Ka와 r2=-0.88~-0.99의 좋은 역상관성을 나타내었는데, 이 결과는 Cu를 대상으로 30분간의 누적흡착량과 I.L. 및 산화알루미늄과의 관계에서 나타난 -0.93의 역상관성과 유사한 결과를 보였다.
- 이는 갯벌중에 유기물량이나 산화알루미늄의 양이 많이 존재할수록 또한 실트의 함량이 많을수록 구리의 흡착속도가 늦어진다는 것을 나타내며, 또한 구리의 흡착이 모래가 많이 존재하는 춘장대에서 흡착속도는 상대적으로 빠르게 일어나는 반면 최대흡착량이 가장 작은 값을 보이는 결과와 비교하면 구리는 모래입자와의 반응기작에 의해 빠르게 물리적 흡착을 일으키는 것을 알 수 있다. 그리고 동일중량에 존재 가능한 입자의 수가 적고 유기물량이 낮은 춘장대 갯벌에서 빠른 흡착속도에 비하여 낮은 최대흡착능을 보였고, 반대로 동일중량에 존재 가능한 입자수가 많으나 많은 유기물을 함유한 어은리 갯벌에서는 느린 흡착속도에 비하여 최대 흡착능이 크게 나타남을 알 수 있었다.
- 이는 갯벌중에 유기물량이나 산화알루미늄의 양이 많이 존재할수록 또한 실트의 함량이 많을수록 구리의 흡착속도가 늦어진다는 것을 나타내며, 또한 구리의 흡착이 모래가 많이 존재하는 춘장대에서 흡착속도는 상대적으로 빠르게 일어나는 반면 최대흡착량이 가장 작은 값을 보이는 결과와 비교하면 구리는 모래입자와의 반응기작에 의해 빠르게 물리적 흡착을 일으키는 것을 알 수 있다. 그리고 동일중량에 존재 가능한 입자의 수가 적고 유기물량이 낮은 춘장대 갯벌에서 빠른 흡착속도에 비하여 낮은 최대흡착능을 보였고, 반대로 동일중량에 존재 가능한 입자수가 많으나 많은 유기물을 함유한 어은리 갯벌에서는 느린 흡착속도에 비하여 최대 흡착능이 크게 나타남을 알 수 있었다.
- 중금속흡착에 영향을 주는 갯벌이나 황토의 조성 중에서 강열 감량(I.L.), 산화철 · 망간 · 알루미늄의 함량은 황토가 갯벌보다 1.5~6배 높았다. 하지만 니질의 함량은 어은리 갯벌이 다른 시료보다 4~50배 많았다.
- Pb의 경우 30분까지 누적흡착량은 어은리 94.8 μg/g, 계화도 52.2 μg/g, 춘장대 85.2 μg/g, 남해 43.4 μg/g 및 충무 101.7 μg/g으로 3시간 운전했을 때 누적흡착량의 각각 24%, 31%, 52%, 19% 및 25%를 차지하였고 (Fig. 5), 이들 30분까지 누적흡착속도와 갯벌과 황토의 유기물(I.L.)과는 상관계수 一0.75 그리고 산화알루미늄과는 상관계수 一0.79의 역 상관관계를 나타내어 Cu와 같이 유기물과 산화알루미늄이 적을수록 빠르게 흡착을 하였다.
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