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문제 정의
- 제지폐수를 채취.분석하여 다이옥신의 배출 특성 및 메카니즘을 규명함으로써, 환경중으로 배출되고 있는 다이옥신 저감기술 개발을 위한 기초자료를 제공하고자 수행하였다.
제안 방법
- 나타내었다. 2, 3, 7, 8-치환이성체 농도는 4염화물에서 8염화물의 17 종 이성체의 각 농도를 나타내었으며, 2, 3, 7, 8-치환 이성체의 독성등가환산농도는 정량되는 실측농도에 다이옥신 류의 독성등가환산계수를 곱하여 독성 등가 환산농도를 산출하고 그 합을 구하였다. Table 2는 미국 EPA 8290 및 일본 환경청의 다이옥신에 관한 수질 메뉴얼에 제시된 목표정량하한치를 정리하여 나타낸 것이다.
- 다이옥신은 시료의 추출, 정제 및 GC/MS 분석과정은 Fig. 1과 같이 전처리하여 고분해능 가스크로마토그래프/질량분석계 (high resolution gas chromatograph /high resolution mass spectrometr, HRGC/HRMS, VGijtt, 모델 Autospec Ultima, 이하 GC/MS라 함)로 분해능 (resolution) 10, 000에서 Table 1의 조건으로 분석하였다.
- Table 2는 미국 EPA 8290 및 일본 환경청의 다이옥신에 관한 수질 메뉴얼에 제시된 목표정량하한치를 정리하여 나타낸 것이다.또한, 시료분석 결과 바탕시료에서 0.005 ng-TEQ/L 가 검출되었으므로 그 이하의 농도는 불검출로 간주하였다.
- 환경중으로 배출되는 다이옥신류의 배출패턴을 파악하고 다이옥신 발생 메카니즘을 규명하기 위해 염소표백공정을 포함하고 있는 A업소의 공정별 시료를 채취 ·분석하였다.
대상 데이터
- 본 연구에서는 염소표백공정을 포함하고 있는 펄프.제지폐수를 채취.
성능/효과
- 6. (a))중 팔염화다이옥신(0CDD) 및 2, 3, 7, 8-사염화퓨란(1<3)0의 농도 증가가 현저한 것으로 나타났으며, 독성등가환산농도 배출분포의 경우 2.3.7.8- 사염화다이옥신(TCDD) 및 사 염화 퓨란(TCDF)의 농도가 다른 이성체에 비해 높게 나타났다. 그러므로팔염회다이옥신(OCDD)의 경우에는 표백공정 전단에 있는 염화페놀류 중 오염화페놀(PeCPh)의 축합반응 (condensation)에 의해서 생성되거나 혹은 이, 삼, 사 염화 페놀의 축합반응 및 염소표백공정 중의 첨가반응 (addition)에 의해서 생성되었을 것으로 판단되어지며, 2.
- 3. (a)에서 보는 바와 같이 표백공정 전단 및 후단에서 배출되는 퓨란류(PCDFs)와 다이옥신류(PCDDs) 는 약 2:3의 비율로 배출되었으며, 표백공정 전단에 비해 후단에서는 1, 2, 3, 7, 8-오염화다이옥신 (PeCDD) 을제외한 2, 3, 7, 8-치환이성체들의 배출농도가 증가된 것으로 조사되었다. 특히, 2, 3, 7, 8-사염화퓨란(TCDF)은 0.
- 1. 염소표백 공정을 포함한 펄프제조 폐수에 서의 다이옥신류 배출특성을 살펴보면 표백공정에서 배출되는 산성 원폐수는 2, 3, 7, 8.치환이성체 및 2, 3, 7, 8- 사염화퓨란(TCDF)의 농도 중가가 현저한 것으로 나타났으며, 주로 2, 3, 7, 8-TCDF 및 2, 3, 7, 8-TCDD의 형태로 배출되어 전형적인 펄프. 제지의 다이옥신 배출패턴을 나타내는 것으로 조사되었다.
- 2, 3, 7, 8-치환이성체에 독성둥가환산계수(toxic equivalent factor, TEF)를 적용하여 농도를 평가한 독성 등가 환산농도는, 염소표백공정 전단에서 0.0078 ng-TEQ/L, 염소표백공정 후단에서는 0.0514ng-TEQ/L의 다이옥신류가 배출되어 염소표백과정 중 약 6배 이상의 다이옥신류 농도가 증가되었음을 알 수 있다. 또한, 표백공정 전단에서는# 1, 2, 3, 7, 8- 오염 화다이옥신 (PeCDD), 1, 2, 3, 4, 7, 8-육염화다이옥신 (HxCDD) 및 1, 2, 3, 4, 7, 8-육염화다이옥신이 주로 배출되 었으며, 후단에서는 2, 3, 7, 8-사염화다이옥신(TCDD), 2.
- 2. 표백공정 전단 및 후단에서 배출되는 퓨란류 (PCDFs)와 다이옥신류(PCDDs)는 약 2:3의 비율로 배출되었으며, 표백공정 전단에 비해 후단에서는 1, 2, 3, 7, 8-오염화다이옥신(PeCDD)을 제외한 2, 3, 7, 8- 치환이성체들의 배출농도가 증가된 것으로 조사되었다. 특히, 2, 3, 7, 8-사염화퓨란(TCDF)은 0.
- 후단에서의 사 염화 퓨란류(TCDFs) 및 육염화퓨란류(HkCDFs)의 이성체를 크로마토그램으로 나타낸 결과이다. Fig. 4에서 보면, 표백공정 전단에서는 1, 2, 7, 8-사염화퓨란(TCDF) 및 2, 3, 7, 8-사염화퓨란(TCDF)이 배출되고 있으나, 후단에서는 1, 2, 7, 8-사염화퓨란(TCDF)이 검출되지 않는 대신에 1, 2, 4, 7-, 1, 3, 4, 7-, 1, 3, 7, 8-, 1, 3, 4, 6- 및 1, 2, 4, 6-사염화퓨란CTCDF) 류 등이 배출되고 있으며, 2, 3, 7, 8-사 염화 퓨란류(TCDF)의 농도가 2배로 증가된 것으로 나타났다. 또한 육염화퓨란(HxCDF)의 이성체 피이크는 Fig.
- 그러므로, 염소처리 단계를 다시 3단계로 나누어 염소 처리 비율이 0.20이 되도록 조절하여 실험한 결과, 한 단계에서 생성되는 다이옥신류의 양에 비하여 3단계 염소 처리 과정에서 생성되는 다이옥신류의 양이 훨씬 적은 것으로 조사되어, 다이옥신류(PCDDs) 및 퓨란류(PCDFs) 의 형성과정에 용액중에 잔류하는 염소량이 관계가 있음이 밝혀졌다. 따라서 잔류 염소에 의한 부반응을 줄이기 위하여 염소 투여량을 낮추어 사용하는 것이 다이옥신류(PCDDs) 및 퓨란류(PCDFs)의 생성을 줄이기 위한 방안이라 생각되어진다.
- 4에서 보면, 표백공정 전단에서는 1, 2, 7, 8-사염화퓨란(TCDF) 및 2, 3, 7, 8-사염화퓨란(TCDF)이 배출되고 있으나, 후단에서는 1, 2, 7, 8-사염화퓨란(TCDF)이 검출되지 않는 대신에 1, 2, 4, 7-, 1, 3, 4, 7-, 1, 3, 7, 8-, 1, 3, 4, 6- 및 1, 2, 4, 6-사염화퓨란CTCDF) 류 등이 배출되고 있으며, 2, 3, 7, 8-사 염화 퓨란류(TCDF)의 농도가 2배로 증가된 것으로 나타났다. 또한 육염화퓨란(HxCDF)의 이성체 피이크는 Fig. 5에서 보는 바와 같이 표백공정 전단에서는 배출되는 농도가 낮아 이성체 피이크의 구별이 명확하지 않았으나, 후단에서는 2, 3, 4, 6, 7, 8- 및 1, 2, 3, 7, 8, 9-육염화퓨란 (HxCDF) 뿐만 아니라 12, 3, 4, 6, 8-, 1, 3, 4, 6, 7, 8-, 1, 2, 4, , 6, 7, 8- 1, 2, 3, 4, 7, 8-, 1, 2, 3, 6, 7, 8-육염화퓨란(HxCDF) 등의피이크가 검출됨을 보여주고 있다. 그러므로, 표백과정 중 염소의 치환위치의 재배열에 의한 이성체화로 농도의 변화가 이루어진 것으로 예측되어지나, 표백공정 전단에서 생성된 다이옥신 형성 전구물질에 의한 재합성도 다이옥신의 농도 변화에 영향을 주었을 것으로 판단된다.
- 또한, 본 실험에서 시료 정제용 내부표준물질의 회수율은 각각 85% 및 89%로 나타나 미국 환경청& 및일본환경청°세서 정하고 있는 회수율 범위 40~135% 및 50~120%를 모두 만족하는 것으로 나타났다.
- 0514ng-TEQ/L의 다이옥신류가 배출되어 염소표백과정 중 약 6배 이상의 다이옥신류 농도가 증가되었음을 알 수 있다. 또한, 표백공정 전단에서는# 1, 2, 3, 7, 8- 오염 화다이옥신 (PeCDD), 1, 2, 3, 4, 7, 8-육염화다이옥신 (HxCDD) 및 1, 2, 3, 4, 7, 8-육염화다이옥신이 주로 배출되 었으며, 후단에서는 2, 3, 7, 8-사염화다이옥신(TCDD), 2.3.7.8- 사염화퓨란(TCDF) 1, 2, 3, 7, 8, 9-육염화퓨란(HxCDF)1, 2, 3, 4, 7, 8-육염화다이옥신(HxCDD)이 전체의 75% 를 차지하는 것으로 조사되었다. 특히, Fig.
- 매질별 다이옥신 분석 결과는 각 매질의 종류에 따라 약간의 차이를 보이고 있으나, 정량 하한치 이상의피이크에 대해서만 정량하여 결과를 나타내었다. 2, 3, 7, 8-치환이성체 농도는 4염화물에서 8염화물의 17 종 이성체의 각 농도를 나타내었으며, 2, 3, 7, 8-치환 이성체의 독성등가환산농도는 정량되는 실측농도에 다이옥신 류의 독성등가환산계수를 곱하여 독성 등가 환산농도를 산출하고 그 합을 구하였다.
- 염소 표백공정중 생성되는 다이옥신류(PCDDs) 및 퓨란류(PCDFs)에 대한 형성 메카니즘은아직 논의 중이지만 외국의 연구소에서 수행한 실험실에서의 연구결과를 보면다이옥신류와 퓨란류는 첫 단계의 염소처리 과정 중에 생성된다는 사실을 펄프, 미세입자상 및 액상 시료를 채취 . 분석한 결과 밝혔으며, 이는 본 연구에서 표백 전단계와 후단계에서 다이옥신류와 퓨란류의 농도를 비교한 결과와도 일치하는 것으로 조사되었다. 또한, 표백과정중 알칼리처리 단계에서도 일부 다이옥신류(PCDDs) 및 퓨란류(PCDFs)가 생성될 가능성이 있는 것으로 조사되었으며, 특히 12, 3, 7, 8-오염화다이옥신(1>6(1)1)), 팔염화다이옥신 (0CDF) 및 팔염화퓨란(0CDD) 등이 생성되는 것으로 알려져 있다.
- 표백공정 전단 및 후단에서 배출되는 퓨란류 (PCDFs)와 다이옥신류(PCDDs)는 약 2:3의 비율로 배출되었으며, 표백공정 전단에 비해 후단에서는 1, 2, 3, 7, 8-오염화다이옥신(PeCDD)을 제외한 2, 3, 7, 8- 치환이성체들의 배출농도가 증가된 것으로 조사되었다. 특히, 2, 3, 7, 8-사염화퓨란(TCDF)은 0.0322ng/L 에서 O.158Ong/L로 약 5배 정도, 팔염화다이옥신 (OCDD)은 0.0794ng/L에서 O.5745ng/L로 7배정도 배출농도가 증가된 것으로 조사되었으며, 표백공정 중이들 이성체가 주로 형성되어 배출되었음을 알 수 있었다.
- (a)에서 보는 바와 같이 표백공정 전단 및 후단에서 배출되는 퓨란류(PCDFs)와 다이옥신류(PCDDs) 는 약 2:3의 비율로 배출되었으며, 표백공정 전단에 비해 후단에서는 1, 2, 3, 7, 8-오염화다이옥신 (PeCDD) 을제외한 2, 3, 7, 8-치환이성체들의 배출농도가 증가된 것으로 조사되었다. 특히, 2, 3, 7, 8-사염화퓨란(TCDF)은 0.0322ng/L에서 0.1580ng/L로 약 5배 정도, 팔 염화 다이옥신(0CDD)은 0.0794ng/L에서 0.5745ng/L로 7배 정도 배출농도가 증가된 것으로 조사되었으며, 표백공정 중이들 이성체가 주로 형성되어 배출되었음을 알 수 있었다.
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