가정에서의 수돗물 사용과 관련된 휘발성 염소소독부산물에 대한 흡입노출 평가 Assessment of Inhalation Exposure to Volatile Disinfection By-products Associated with Household Uses of Chlorinated Tap Water원문보기
Volatile disinfection by-products (DBPs) contained in chlorinated tap water are released into household air during indoor activities (showering, cooking, dish -washing, etc.) associated with tap water uses and may cause adverse health effects on humans. Twenty seven subjects were recruited and their...
Volatile disinfection by-products (DBPs) contained in chlorinated tap water are released into household air during indoor activities (showering, cooking, dish -washing, etc.) associated with tap water uses and may cause adverse health effects on humans. Twenty seven subjects were recruited and their homes were visited during the winter of 2002. Tap water, household air, and exhaled breath samples were collected and analyzed for five volatile DBPs (chloroform, bromodichloromethane, dichloroacetonitrile, 1,1 -dichloropropanone and 1,1,1 trichloropropanone). Chloroform was a major DBP found in most samples. Tap water chloroform concentrations were not statistically correlated with its household air concentrations, probably due to individual variability in indoor activities such as showering, cooking, and dish - washing as well as household ventilation. Correlation of breath chloroform concentration with household air chloroform concentration showed its possible use as a biomarker of exposure to household air chloroform. Exposure estimates suggested that inhalation during household stay be a major route of exposure to volatile DBPs and that ingestion of tap water be a trivial contributor to the total exposure in Koreans.
Volatile disinfection by-products (DBPs) contained in chlorinated tap water are released into household air during indoor activities (showering, cooking, dish -washing, etc.) associated with tap water uses and may cause adverse health effects on humans. Twenty seven subjects were recruited and their homes were visited during the winter of 2002. Tap water, household air, and exhaled breath samples were collected and analyzed for five volatile DBPs (chloroform, bromodichloromethane, dichloroacetonitrile, 1,1 -dichloropropanone and 1,1,1 trichloropropanone). Chloroform was a major DBP found in most samples. Tap water chloroform concentrations were not statistically correlated with its household air concentrations, probably due to individual variability in indoor activities such as showering, cooking, and dish - washing as well as household ventilation. Correlation of breath chloroform concentration with household air chloroform concentration showed its possible use as a biomarker of exposure to household air chloroform. Exposure estimates suggested that inhalation during household stay be a major route of exposure to volatile DBPs and that ingestion of tap water be a trivial contributor to the total exposure in Koreans.
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문제 정의
본 연구에서는 일부 가정을 방문하여 수돗물, 실내 공기 및 가정 주부로부터의 호기 시료를 채취하여 휘발성 염소소독부산물에 대하여 분석한뒤, 호기 중 chloroform의 농도가 흡입을 통한 노출의 생체지표로서 사용가능한지를 평가하고 각노출 경로별 휘발성 DBPs에 대한 노출량을 추정하여 비교하고자 하였다.
가설 설정
또한 섭취노출량(내부용량)은 수돗물 중 CF의농도가 10.7 曲/L(이 연구에서 얻은 값의 평균), 1 일 물 섭취량은 L4L, 섭취한 수돗물 중 가열하지않고 마시는 비율이 5%, 그리고 위장관에서 CF의흡수율 100%를 가정하고 다음의 식에 의해 계산하였다:
측정 및 조사 자료는 단일값으로 평균값을 사용하였는데, 가정에서 머무는 시간 및 샤워 시간은 설문조사에서 얻은 결과의 평균값인 18.6시간(하루 중 78%) 및 10분을, 실내 공기 및샤워 중 CF의 농도는 1.4(이 연구에서 얻은 농도의 평균값) 및 14.6|ig/m3(연구자의 미발표 자료로 10분 샤워 중 욕실에서 CF의 농도)을 사용하였으며, 성 인의 호흡속도는 18 m3/day (0.0125 m3/min), 그리고 성인의 체중은 72 kg을 가정하여 계산하였 ^(Gephart et al., 1994). 이때 사용한 식은 다음과 같았다:
제안 방법
49 |_ig/L 이 었다. CF 와 BDCMe 27개 시료 중 한 곳을 제외한 나머지 26개의 시료에서 검출된 반면에, DC AN 은 단지 3개의 시료에서만 검출되었고 DCP와 TCP는모든 시료에서 검출한계 이하였다. 021 최소 농도는 1.
Chloroform (CF)은 공기 중에서 하나의 시료를 제외한 모든 시료에서 검출된 반면에 나머지 화합물들은 일부 시료에서만 검출되어 CF에 대해서만 수돗물 중의 농도와 실내 공기 중의 농도와의관계를 분석하였다. SPSS (version 10.
4. 가정에서 경로별 chloroform 노출량과발암위해도 평가
가정에서 머무는 동안의 흡입노출량은 실내에서 머무는 동안 및 샤워하는 동안으로 나누어 추산하였다. 측정 및 조사 자료는 단일값으로 평균값을 사용하였는데, 가정에서 머무는 시간 및 샤워 시간은 설문조사에서 얻은 결과의 평균값인 18.
제조된 표준가스 흡착관 시료는 열탈착장치-기체 크로마토그래프(thermal desorber-gas chromatograph: TD-GC)로 분석하여 검량선을 작성하였다. 공기 및 호기 시료는고순도 질소로 200mL/min의 유속으로 20분 동안흘려주어 dry purge(흡착제 중의 수분 제거) 시킨후 TD-GC로 분석하였다.
분리에 사용된 칼럼 은 DB -624 (30 m x 0.25 mm x 1.4 Jim, J&W Scientific)이었고 주입구 및 검출기의온도는 각각 200 및 260℃로 유지하였다. 오븐 온도프로그래밍은 초기온도 70℃에서 8분 동안 머물고 130℃까지 10℃/min의 경사로 증가한 후 30℃/min로 240℃까지 승온시켜 10분 동안 유지시켰다.
설문조사를 실시하는 동안에 거실에서는 휴대용 펌프 (SKC)를 사용하여 Tenax TA (20/35 mesh, 70 mg, Alltech)와 Carboxen 569 (20/45 mesh, 130 mg, Supelco)가 충진된 흡착관에 100mL/min의 유속으로 20~30분 동안에 걸쳐 공기 시료를 채취하였고, 주방의 수도꼭지에서는 약 10 mg의 Na2S2O3 가 들어있는 40mL 용량의 유리 용기 에 수돗물을채취하였다. 설문조사가 끝난 후 연구대상자는 한쪽 끝에는 휘발성 유기화합물을 제거할 수 있는필터 (North, Part No.
이와 같은 방법으로 얻은 결과를 기초로 하여 CF의 가정에서 머무는 동안의 흡입노출, 샤워 중흡입/피부노출 및 수돗물 섭취노출 등에 대한 평생 발암위해도를 추정하였다. CF 노출에 대한 potency slope (q)는 linearized multistage (LMS) model을 이용하여 외삽함으로써 구하였는데, 이는 경구섭취 노출에 대한 모델을 흡입 및 피부 노출까지 확장시켜 평가한 것으로, 그 값은 0.
제조하였다. 제조된 가스는 250(1L 용량의 gas-tight syringe로일정한 부피를 취한 후, 150℃ 정도로 가열되고있는 동안에 고순도 질소(대성산소)가 200mL/ min의 유속으로 흐르고 있는 250 mL 용량의 gas sampling bulb에 septum을 통해 주입 하여 5분 동안 방치하여 연결된 홉착관으로 표준가스들이 이동하여 흡착되도록 하였다. 제조된 표준가스 흡착관 시료는 열탈착장치-기체 크로마토그래프(thermal desorber-gas chromatograph: TD-GC)로 분석하여 검량선을 작성하였다.
제조된 가스는 250(1L 용량의 gas-tight syringe로일정한 부피를 취한 후, 150℃ 정도로 가열되고있는 동안에 고순도 질소(대성산소)가 200mL/ min의 유속으로 흐르고 있는 250 mL 용량의 gas sampling bulb에 septum을 통해 주입 하여 5분 동안 방치하여 연결된 홉착관으로 표준가스들이 이동하여 흡착되도록 하였다. 제조된 표준가스 흡착관 시료는 열탈착장치-기체 크로마토그래프(thermal desorber-gas chromatograph: TD-GC)로 분석하여 검량선을 작성하였다. 공기 및 호기 시료는고순도 질소로 200mL/min의 유속으로 20분 동안흘려주어 dry purge(흡착제 중의 수분 제거) 시킨후 TD-GC로 분석하였다.
25[im)이었으며, 칼럼 운반 기체는 초고순도 He으로 유속은 ImL/min로 설정하였다. 주입구 및 검출기의 온도는 각각 200 및 300℃이었고, 오븐 온도는 초기에 35℃에서 4분 동안 머물고 80℃까지 10℃/min로 증가한 후에 40℃/min로 280℃로 승온시켜 7분 동안 머무르도록 하였다. 이러한 조건하에서 CF, BDCM, DCAN, DCP, TCP 및 BCP의 머무름시 간은 각각 2.
채취된 시료는 아이스박스에 넣어 실험실로 운반한 후 물 시료는 약 4℃에서, 공기 및 호기 시료(흡착관)는 약 -18℃에서 분석 전까지 저장하였다가 15일 이전에 분석하였다.
춘천에 거주하고 있는 27명의 가정주부를 연구대상으로 선정하였으며, 방문 당일에 물 사용(정수기 사용, 마시는 물의 종류, 요리할 때 사용되는물의 종류, 샤워 및 목욕의 빈도 및 시간, 설거지빈도 및 시간 등) 뿐만 아니라 환기 정도와 시간, 그리고 지난 24시간 동안 가정에서 보낸 시간 등에 관하여 설문조사를 실시하였다. Fig.
탈착 온도는 250℃로 설정하였고 탈착 시간은 10분이었으며, 이때 초고순도 헬륨을 40 mL/min 로 흘려주었다. 탈착된 분석물질들은 -30℃ 정도로 유지되고 있는 cold trap (Tenax TA 60/80 mesh 100 mg)에 농축되었다가 700℃/min의 속도로 빠르게 가열하여 240~ 260℃에서 5분 동안 탈착시켜 GC에 주입한 후 분리, 분석하였다.
흡착관 시료 분석을 위해 표준 혼합가스는 2L 용량의 static dilution bottle (Supelco)에 일정한 부피의 각 표준물질 (CF, BDCM, DCAN, DCP 및 TCP)을 10 L의 microsyringe로 주입한 후 100℃ 에서 30분 동안 가열하여 휘발시켜 제조하였다. 제조된 가스는 250(1L 용량의 gas-tight syringe로일정한 부피를 취한 후, 150℃ 정도로 가열되고있는 동안에 고순도 질소(대성산소)가 200mL/ min의 유속으로 흐르고 있는 250 mL 용량의 gas sampling bulb에 septum을 통해 주입 하여 5분 동안 방치하여 연결된 홉착관으로 표준가스들이 이동하여 흡착되도록 하였다.
대상 데이터
Supelco사의 것을 구입하였다. 또한 추출용매로 사용된 r-butyl methyl ether (MTBE)S} sodium thiosulfate (NazSzCh)는 Fluka Chemie의 것을, 그리고 sodium sulfate (NazSOQ는 Junsei의 것을구입하였으며, 모두 정제하지 않고 그대로 사용하였다.
본 연구에서 사용된 표준물질인 chloroform (CF), bromodichloromethane (BDCM), dichloroacetonitrile (DCAN) 및 1, 1-dichloropropanone (DCP)과 내부표준물질로 사용된 1-bromo-3~chloropropane (BCP)은 Fluka Chemie, 1, 1, 1 - trichloropropanone (TCP)은 Supelco사의 것을 구입하였다. 또한 추출용매로 사용된 r-butyl methyl ether (MTBE)S} sodium thiosulfate (NazSzCh)는 Fluka Chemie의 것을, 그리고 sodium sulfate (NazSOQ는 Junsei의 것을구입하였으며, 모두 정제하지 않고 그대로 사용하였다.
분리에 사용된 칼럼은 모세관 칼럼인 HP-5 (30mx0.32mmX 0.25[im)이었으며, 칼럼 운반 기체는 초고순도 He으로 유속은 ImL/min로 설정하였다. 주입구 및 검출기의 온도는 각각 200 및 300℃이었고, 오븐 온도는 초기에 35℃에서 4분 동안 머물고 80℃까지 10℃/min로 증가한 후에 40℃/min로 280℃로 승온시켜 7분 동안 머무르도록 하였다.
데이터처리
준비된 분석시료는 기체 크로마토그래프(도남인스트루먼트)-펄스방전전자포획 검출기 (Valeo) (gas chromatograph-pulsed discharge electron capture detector: GC-PDECD)를 사용하여 분석하였다. 분리에 사용된 칼럼은 모세관 칼럼인 HP-5 (30mx0.
이론/모형
발암위해도를 추정하였다. CF 노출에 대한 potency slope (q)는 linearized multistage (LMS) model을 이용하여 외삽함으로써 구하였는데, 이는 경구섭취 노출에 대한 모델을 흡입 및 피부 노출까지 확장시켜 평가한 것으로, 그 값은 0.26(㎎/㎏/ day)-, 이었다(Marty, 1989). 여기에서 발암위해도평가에 사용된 모델은 다음 식으로 나타낼 수 있다 .
TD의 조건은 이수형 등(2002)의 방법을 따랐다. 탈착 온도는 250℃로 설정하였고 탈착 시간은 10분이었으며, 이때 초고순도 헬륨을 40 mL/min 로 흘려주었다.
성능/효과
요약하였다. 가정에 머무르고 있는 동안에 호흡기를 통해 CF에 노출된 결과 발암위해도는 62 X IO"으로 평 가되 었고, 샤워 를 통한 노출로 인해서는 호흡기와 피부 경로를 통틀어 10x10-6으로평가되어, 가정에서 머무는 동안에 호흡기를 통한노출은 단시간 내에 고농도로 노출되는 경우인샤워에 못지 않을 만큼(여기에서는 약 6배 높음) 의 위해도에 기여하는 것으로 평가되었다. 또한한국인의 경우 마시는 물의 대부분은 보리차나옥수수차와 같은 곡차를 끓여 마시거나 일부는정수기를 사용하여 정화된 수돗물을 마시게 되므로, 대부분의 섭취하는 물에는 CF 이 함유되지 않은 것으로 보고되 었다 (김희갑과 이수형, 1999).
분석하였다. SPSS (version 10.0)를 이용하여 선형 회귀분석을 실시한 결과 5% 유의수준에서 수돗물 중의 농도는 공기 중의 농도와 통계적으로 유의한 상관관계를 나타내지 않았다. 두 변수간의 관계는 Fig.
020 |ig/kg이었다. 따라서 가정에서 거실이나 침실 등에 머무는 동안에 노출되는 CF의용량은 샤워하는 동안에 흡입되는 용량의 약 10 배에 이르는 것으로 추정되었다.
Andelman (1985)은 휘 발성 유기 화합물이 며 흔한지하수 오염물질 인 trichloroethylene (TCE) 에 대해모델 샤워를 사용하였을 때 공기 중 TCE의 농도는 물 중의 TCE 의 농도, 물의 온도 및 물의 낙하거리에 따라 증가한다는 것을 보여주었고, 실내공기 모델을 실행한 결과 흡입 노출 경로는 직접적인 경구섭취보다 더 많은 노출을 인체에 가져다 줄 수 있음을 보여주었다. 따라서, 수돗물 중 VOCs의 농도가 높다고 해서 반드시 실내 공기중에서의 농도가 높은 것이 아니라, 여러 가지의실내 활동이 복합적으로 작용함으로써 가정에서머무르는 동안에 흡입노출에 영향을 줄 수 있다는 것을 알 수 있다.
1. 수돗물, 실내 공기 및 호기 중 휘발성 DBPs의 농도 분포
분석 대상화합물 5종 중 CF는 대부분의 시료에서 검출된 반면에, BDCM 및 DCANe 일부 시료에서만 검출되었다. 이때 CF, BDCM 및 DC AN 의머무름시간은 각각 5.
실내 공기 중 CF는 하나의 시료를 제외한 나머지 모든 시료에서 검출된 반면에, BDCMe 15개의 시료에서만 검출되었다. CF의 농도 범위는 1.
또한 대부분의시간을 가정에서 보내는 경우에서처럼 비록 제한적이기는 하지만 호기 중의 chloroform의 농도는실내 공기 중의 농도와 상관관계를 나타내기 때문에 흡입을 통한 노출의 생체지표로서 활용될수 있음을 이 연구에서는 시사하고 있다. 이 연구에서 얻은 자료를 기반으로 하여 추정한 평생 발암위해도는 가정에서의 활동에 의해 실내 공기중으로 배출된 chloroform과 같은 휘발성 유기화합물들은 가정에 머무는 동안에 계속해서 사람에게 노출되기 때문에 단시간의 고농도 노출인 샤워 (흡입 및 피부흡수)나 수돗물의 섭취 노출보다도 오히려 더 높은 것으로 평가되었다.
이와 같은 결과를 토대로 할 때 가정 방문시 호기 중 CF의 농도는 실내 공기에 대한 흡입노출의생체지표로서 사용하는 것이 가능하다는 것을 제안하고 있다. 그렇지 만, CF는 실내 공기 의 흡입 이외에도 샤워하는 동안에 피부나 호흡기를 통해인체에 노출되므로(Jo W 次.
후속연구
또한 각가정에 따라 물 중에서의 CF의 농도, 활동 정도, 환기 상태 등이 다르기 때문에 일반화시키기 위해서는 더 많은 집단에 대한 연구가 필요하다고생각된다. 그렇지만 같은 지역 내에서 얻은 자료를 바탕으로 하여 추정한 값이기 때문에 상대적으로 발암위해도에 대한 기여도를 평가하는데는활용될 수 있을 것으로 판단된다.
그대로는 적용시킬 수 없다는 것이다. 또한 각가정에 따라 물 중에서의 CF의 농도, 활동 정도, 환기 상태 등이 다르기 때문에 일반화시키기 위해서는 더 많은 집단에 대한 연구가 필요하다고생각된다. 그렇지만 같은 지역 내에서 얻은 자료를 바탕으로 하여 추정한 값이기 때문에 상대적으로 발암위해도에 대한 기여도를 평가하는데는활용될 수 있을 것으로 판단된다.
그 이유는 가정에서의 여러가지 활동(예, 샤워, 설거지, 요리, 세탁 등) 및 환기 정도 등도 함께농도에 영향을 미치기 때문이다. 또한 대부분의시간을 가정에서 보내는 경우에서처럼 비록 제한적이기는 하지만 호기 중의 chloroform의 농도는실내 공기 중의 농도와 상관관계를 나타내기 때문에 흡입을 통한 노출의 생체지표로서 활용될수 있음을 이 연구에서는 시사하고 있다. 이 연구에서 얻은 자료를 기반으로 하여 추정한 평생 발암위해도는 가정에서의 활동에 의해 실내 공기중으로 배출된 chloroform과 같은 휘발성 유기화합물들은 가정에 머무는 동안에 계속해서 사람에게 노출되기 때문에 단시간의 고농도 노출인 샤워 (흡입 및 피부흡수)나 수돗물의 섭취 노출보다도 오히려 더 높은 것으로 평가되었다.
참고문헌 (22)
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