사용후핵연료 침출액중 비방사능이 작은 핵종들의 정확한 분석을 위해서는 비방사능이 큰세슘을 제거하여야 한다. 이를 위하여 세슘만을 선택적으로 흡착한다고 알려진 ammonium molybdophosphate(AMP) 를 이용하여 사용후 핵연류 침출액의 구성원소들(Cs, U, Ce, La, Co, Sr)과 사용후핵연료와 접한 벤토나이트의 성분들(Ca, Na, K)에 대한 제거율을 검토하였다. 그 결과 0.1 M 질산매질에서 AMP로 90% 이상의 세슘이 제거되었고 대부분의 Ca, Na, Co, Sr은 용액중에 남아 있었다. 그러나 일부 세늄을 포함한 란탄족 3가 이온들은 세슘과 같이제거 되었다. 벤토나이트 성분중일부 칼륨도 AMP에 흡착하였으나 실제 시료와 같이 묽은 벤토나이트 용액에서의 칼륨은 AMP이 유효치환량에 큰 영향을 주지 않았다. 한편 사용후핵연료의 침출 기준원소인 스트론튬을 분리하기 위하여 8.0 M 질산매질의 용리할 경우 95% 이상의 스트론튬을 회수 할 수 있었다.
사용후핵연료 침출액중 비방사능이 작은 핵종들의 정확한 분석을 위해서는 비방사능이 큰세슘을 제거하여야 한다. 이를 위하여 세슘만을 선택적으로 흡착한다고 알려진 ammonium molybdophosphate(AMP) 를 이용하여 사용후 핵연류 침출액의 구성원소들(Cs, U, Ce, La, Co, Sr)과 사용후핵연료와 접한 벤토나이트의 성분들(Ca, Na, K)에 대한 제거율을 검토하였다. 그 결과 0.1 M 질산매질에서 AMP로 90% 이상의 세슘이 제거되었고 대부분의 Ca, Na, Co, Sr은 용액중에 남아 있었다. 그러나 일부 세늄을 포함한 란탄족 3가 이온들은 세슘과 같이제거 되었다. 벤토나이트 성분중일부 칼륨도 AMP에 흡착하였으나 실제 시료와 같이 묽은 벤토나이트 용액에서의 칼륨은 AMP이 유효치환량에 큰 영향을 주지 않았다. 한편 사용후핵연료의 침출 기준원소인 스트론튬을 분리하기 위하여 8.0 M 질산매질의 용리할 경우 95% 이상의 스트론튬을 회수 할 수 있었다.
The selective removal of cesium by ammonium molybdophosphate (AMP) was studied in order to reduce an interference by high radioactivity of cesium on the determination of low radioactive elements in leachate of spent fuel. The removal of Cs, U, Ce, La, Co Ca, Na Sr and K was investigated for the leac...
The selective removal of cesium by ammonium molybdophosphate (AMP) was studied in order to reduce an interference by high radioactivity of cesium on the determination of low radioactive elements in leachate of spent fuel. The removal of Cs, U, Ce, La, Co Ca, Na Sr and K was investigated for the leachate and the bentonite in contact with a spent fuel. More than 90% of cesium was removed by AMP and Ca, Na, Co and Sr was remained in 0.1 M $HNO_3$. However, three valence elements such as La and Ce were also removed by AMP. Though a little of potassium of the bentonite components was adsorbed on AMP, the potassium in the bentonite solution diluted to its concentration in a real sample would not affect the capacity of AMP greatly. From another experiment for the separation of strontium as a leaching indicator of spent fuel, the recovery of strontium in 8.0 M $HNO_3$ solution by using Sr-resin (Eichrom, P/N SR-B50-A) was more than 95% by eluting with 0.05 M $HNO_3$.
The selective removal of cesium by ammonium molybdophosphate (AMP) was studied in order to reduce an interference by high radioactivity of cesium on the determination of low radioactive elements in leachate of spent fuel. The removal of Cs, U, Ce, La, Co Ca, Na Sr and K was investigated for the leachate and the bentonite in contact with a spent fuel. More than 90% of cesium was removed by AMP and Ca, Na, Co and Sr was remained in 0.1 M $HNO_3$. However, three valence elements such as La and Ce were also removed by AMP. Though a little of potassium of the bentonite components was adsorbed on AMP, the potassium in the bentonite solution diluted to its concentration in a real sample would not affect the capacity of AMP greatly. From another experiment for the separation of strontium as a leaching indicator of spent fuel, the recovery of strontium in 8.0 M $HNO_3$ solution by using Sr-resin (Eichrom, P/N SR-B50-A) was more than 95% by eluting with 0.05 M $HNO_3$.
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문제 정의
또한, 스트론튬은 사용후핵연료 중에 대체로 균일하게 분포되어 있어 사용후핵연료 매트릭스 용해의 기준 원소로 많이 사용될 수 있으므로2, 우라늄과 더불어 침출액 중 정량하고자 하는 주요 원소 중의 하나이다. 본 연구에서는 세슘을 선택적으로 흡착하는 물질로 알려진 ammonium molybdophosphate(AMP)3-8를 이용하여 모의 침출액 및 핵종 이동을 지연시킬 목적으로 사용한 벤토나이트 블록을 용해한 용액 중에 함유되어 있는 몇가지 원소들로부터 세슘의 선택적 제거능을 조사하였으며, Sr-resin(bis-t-butyl-cis-dicyclohexano-18-crown-6)으로 벤토나이트가 첨가된 용액중 스트론튬을 분리 정량하는 조건도 조사하였다.
제안 방법
BIO-RAD사의 Poly-Prep 칼럼(Φ8×40 mm)에 0.28～0.44 g의 Sr-resin을 넣고, 0.05 M과 8.0 M 질산 2.5 mL로 각각 1회씩 세척하였다. 그 후 Table 1과 같이 혼합한 시료용액 1 mL를 칼럼에 가한 다음, 스트론튬을 제외한 다른 이온들을 제거하기 위하여 2.
두 번째 실험은 실제 침출액과 같이 낮은 이온농도를 갖는 혼합용액에서 시도하였다. 실제 사용후핵연료 침출액에 용해된 세슘의 농도는 1～50 ng/mL로 추정되는데, 0.
두 번째와 세 번째 실험은 제조한 모의시료용액 20 mL에 AMP 0.05 g씩을 첨가하여 30분 혹은 60분동안 방치한 후 여과하여 원래의 시료용액과 같이 ICP-MS로 분석하였다. 또한, AMP의 양도 변화시켜 보았다.
05 g씩을 첨가하여 30분 혹은 60분동안 방치한 후 여과하여 원래의 시료용액과 같이 ICP-MS로 분석하였다. 또한, AMP의 양도 변화시켜 보았다.
1 M의 질산농도로 각각 조절하였다. 세슘의 경우는 AMP를 첨가한 후 30, 60, 90, 120, 180분 지나서 여과함으로서 정치시간에 따른 영향도 조사하였다.
벤토나이트는 국내산 벤토나이트를, 질산은 국산 1급 시약을, 증류수는 Millipore 순수제조장치를 통과한 증류수를 사용하였다. 용액 중 원소의 농도는 Jobin-Yvon사 JY-50P, inductively coupled plasma - atomic emission spectrometer(ICP-AES)와 VG Elemental사 PQ3, inductively coupled plasma - mass spectrometer(ICP-MS)로 측정하였다.
첫 번째 실험은 선정한 각 원소들에 대한 AMP의 흡착특성을 알기 위하여 측정오차가 작은 영역인 약 50 μg/mL 농도를 갖는 Cs, K, Na, Sr, Ca, Ce, La, U의 개별용액을 사용하여 각 원소의 제거율을 구하였다. 이들 용액 10 mL에 AMP 0.05 g씩 넣고 3분동안 흔든 다음, 30분간 정치한 후 용액을 0.2 ㎛ 필터로 여과하여 ICP-AES로 분석하였다. 이때 용액은 1.
첫 번째 실험은 선정한 각 원소들에 대한 AMP의 흡착특성을 알기 위하여 측정오차가 작은 영역인 약 50 μg/mL 농도를 갖는 Cs, K, Na, Sr, Ca, Ce, La, U의 개별용액을 사용하여 각 원소의 제거율을 구하였다. 이들 용액 10 mL에 AMP 0.
0 M 질산으로 4회 세척하였다. 칼럼내의 Sr-resin에 흡착된 스트론튬은 0.05 M 질산으로 2.5 mL씩 2회, 1mL로 1회 흘려 탈착시켰으며, 원래의 혼합용액, 세척액 및 탈착액 중 스트론튬의 농도를 ICP-AES로 측정하였다.
대상 데이터
실험에 사용한 금속용액들은 SPEX사 표준용액을 희석하여 사용하였으며, AMP는 Kanto Chemical사, Sr-Resin은 Eichrom사, ferrous sulfamate는 Stream사 제품을 사용하였다. 벤토나이트는 국내산 벤토나이트를, 질산은 국산 1급 시약을, 증류수는 Millipore 순수제조장치를 통과한 증류수를 사용하였다. 용액 중 원소의 농도는 Jobin-Yvon사 JY-50P, inductively coupled plasma - atomic emission spectrometer(ICP-AES)와 VG Elemental사 PQ3, inductively coupled plasma - mass spectrometer(ICP-MS)로 측정하였다.
사용후핵연료로부터 유출되는 핵종의 성분들인 Cs, Co, Sr, U, Ce, La과, 그리고 벤토나이트의 용해액 성분들인 K, Na, Ca을 실험에 사용할 원소로 선정하였으며, AMP에 의한 이들 이온들에 대한 흡착정도를 다음과 같이 실험하였다.
두 번째 실험은 실제 침출액과 같이 낮은 이온농도를 갖는 혼합용액에서 시도하였다. 실제 사용후핵연료 침출액에 용해된 세슘의 농도는 1～50 ng/mL로 추정되는데, 0.1 M과 0.05 M 질산매질 중에 각 원소들의 농도가 5 ng/mL인 Cs, Ce, La, Co, U, Sr의 혼합용액을 모의시료로 사용하였다.
실험에 사용한 금속용액들은 SPEX사 표준용액을 희석하여 사용하였으며, AMP는 Kanto Chemical사, Sr-Resin은 Eichrom사, ferrous sulfamate는 Stream사 제품을 사용하였다. 벤토나이트는 국내산 벤토나이트를, 질산은 국산 1급 시약을, 증류수는 Millipore 순수제조장치를 통과한 증류수를 사용하였다.
성능/효과
0.1 M의 질산매질에서 AMP와 세슘을 혼합한 후 반응시간(정치시간)을 30, 60, 90, 120, 180분 변화시켰을 때 세슘이 각각 94, 98, 96, 97, 99% 제거되었으며, 혼합시료용액에서 반응시간을 30분에서 60분으로 증가시켰을 때 용액중 세슘 이외의 다른 이온들의 농도가 대체로 높게 나타났다. 따라서 세슘을 선택적으로 제거하기 위한 반응시간은 30분보다 60분이 적합하였다.
8.0M 질산매질에 용해된 스트론튬 50 μg을 Sr-resin 0.29 g에 흡착시킨 후 6 mL의 0.05M 질산으로 용리할 경우 95% 이상의 회수율을 얻을 수 있었다.
따라서 세슘을 선택적으로 제거하기 위한 반응시간은 30분보다 60분이 적합하였다. 그러나 50 μg/mL의 농도를 갖는 세슘의 경우와 같이 장시간 정치시킬 경우 세슘의 제거율이 감소하는 경향도 나타날 수 있으므로 AMP 첨가후 120분 이내에 용액을 거르는 것이 바람직할 것으로 판단된다.
나트륨이 AMP에 흡착하지 않는 현상은 알칼리 금속이온의 크기가 클수록 AMP에 흡착력이 강하므로9 이온크기가 작은 나트륨은 칼륨과 달리 흡착되지 않는 것으로 생각된다. 용액의 매질에 따른 세슘의 제거율은 질산농도를 1.0, 0.1, 0.05 M로 하였을 때 각각 85,94, 93%로서, 0.1 M의 질산농도가 세슘제거를 위한 적절한 매질로 판단되었다. 또한, 0.
이 표에서 여과후 원소들의 농도는 AMP로부터 용출되어 나온 바탕세기를 보정한 값이다. 이 결과로부터 1.0M의 질산매질에서는 세슘과 칼륨을 제외한 대부분의 원소들은 AMP에 흡착되지 않았으나, 0.1M의 질산매질에서는 세륨, 란탄, 우라늄도 상당량 흡착하는 것으로 나타났다. 이러한 현상은 산도가 증가함에 따라 AMP의 흡착능이 감소한다는 문헌과 일치하였다4.
혼합시료용액에서 0.1 M보다 0.05 M의 질산매질에서 AMP에 의한 세슘의 제거율은 비슷하였으나, 다른이온들의 농도가 크게 감소하므로 AMP로 세슘을 선택적으로 제거하기 위해서는 0.05 M보다 0.1 M의 질산매질이 더 유리한 것으로 나타났다.
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