[논문]SCR Pilot Plant 성능실험 및 공정 설계

김정일; 장인갑; 선칠영

SCR Pilot Plant 성능실험 및 공정 설계
Process Design and Performance Test of the SCR Pilot Plant 원문보기

김정일 (두산중공업(주) 기술연구원 환경기술연구팀) , 장인갑 (두산중공업(주) 기술연구원 환경기술연구팀) , 선칠영 (두산중공업(주) 기술연구원 환경기술연구팀)

화력발전소에서 배출되는 질소산화물 제어를 위한 선택적 촉매 환원 공정은 안정적이며 고효율 설계가 가능하여 범용적으로 사용되고 있는 기술이다. 선택적 촉매 환원 공정의 최적 설계를 위해서는 촉매 특성에 따른 설계기술이 정립되어야 하며, 다양한 조건에 대한 설계경험이 필요하다. 본 연구에서는 SCR 공정의 설계자료 도출을 위해 설계/제작된 $1,000Nm^3/hr$급 SCR 파일럿 플랜트를 이용하여 반응온도, $NH_3/NO$ 몰비, 공간속도, 선속도 및 압력손실 등의 설계변수에 대한 성능실험을 수행하고, 도출된 실험 결과를 통한 설계과정을 기술하였다.

The selective catalytic reduction (SCR) process is the most widely applied technology for the denitrification of coal-fired power plant flue gases due to its selectivity and high efficiency. In order to attain the optimum design of SCR process, it is required to consider various catalysis characteristics as well as various operating conditions. A systematic study to elucidate the effects of the design conditions(reaction temperature, $NH_3/NO$ mole ratio, space velocity and linear velocity) on the reduction of NOx using the SCR pilot plant with maximum flue gas flow rate of $1,000Nm^3/hr$ was carried out and employed to identify the optimum design parameters. Design approaches of SCR process with test results were also presented.

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문제 정의

본 연구에서는 SCR 공정의 신뢰성 있는 설계자료 도출을 위해 l,000Nm³/hr급 SCR 파일럿 플랜트를 사용하여 반응온도, NH₃/NO 몰비, 공간속도, 선속도 및 압력손실 등의 설계변수에 대한 성능실험을 수행하고 도출된 실험결과를 토대로 SCR 공정의 설 계과정을 기술하였다.
SCR 공정의 성능예측 및 설계를 위해 전산 수치해석에 기초한 모델링 기법이 계속 발전되어 왔으나 촉매 특성, 운전조건 및 설계조건 전체를 모델링에 반영하기 어려우므로 실험적 방법에 의해 실제 설계자료를 확보하고 있다. 본 연구에서는 l,000Nm³/hr급 파일럿 플랜트를 이용하여 연소공정에서 배출되는 질소산화물 제거를 위한 SCR 공정의 설계자료를 도출하고, 이를 토대로 설계과정 및 설계인자의 영향을 기술 하고자 하였다

제안 방법

(6) 압력손실을 예측하기 위해서 실제 조건과 유사한 파일럿 플랜트 실험을 통해 공간속도 및 선속도별 압력손실 결과 그래프를 도출하였다. 이론적 계산치와 실험치를 비교한 결과 실험치가 대략 30%정도 높게 나타났다.
SCR 공정에서의 촉매반응은 촉매표면의 흡착이론을 따르고 있으며, 제안된 반응메커니즘은 촉매표면에 암모니아만 흡착되어 반응이 진행되는 Eley-Rideal type과 NO 및 암모니아 모두 흡착되어 반응이 진행되는 Langmuir-Hirmhelwood type의 두 가지 유형으로 분류되어 진다. Topsoe 등[3,4]은 문헌조사 및 실험을 통해 Eley-Rideal type 흡착이론이 지배적임을 증명하였으며, Dumesic 등[5]은 다음의 3단계 반응메커니즘을 제안하였다.
가스분석 및 데이터 획득 시스템은 NO분석기 (TE1, Model 17C)를 반응기 전/후단에 설치하여 질소산화물의 농도분포를 실시간으로 감시할 수 있도록 하였으며, 그 외 O₂, CO, SO₂ 및 NH₃도 온라인화 하였다. 또한 가스성분 뿐만 아니라 온도 및 압력데이터도 모니터링하여 석탄 화력발전소와 마찬가지로 실시간 운전자료 획득 및 부하변동에 따른 실험 오차를 최소화하였으며, 유량조절 및 암모니아 주입량 조절을 위해 자동제어시스템을 구축하였다.
도 온라인화 하였다. 또한 가스성분 뿐만 아니라 온도 및 압력데이터도 모니터링하여 석탄 화력발전소와 마찬가지로 실시간 운전자료 획득 및 부하변동에 따른 실험 오차를 최소화하였으며, 유량조절 및 암모니아 주입량 조절을 위해 자동제어시스템을 구축하였다.
반응기는 다양한 조건별 성능실험 수행을 위하여 공간속도(space velocity, SV)를 3,000-36,000hr-l로 조절할 수 있도록 설계되었으며, 유속 2~6m/s, 온도 200~500°C, 유량 300~l,000Nm³/hr, NH₃/NO 몰비 0~1.4의 범위에서 조절 가능하게 하였다. 상기 와 같은 조건이 반영될 수 있도록 제작된 반응기 크기는 450L X 900W X 8,600H(mm)이며, 유동 균일화를 위한 안내깃(guide vane) 및 정류기(flow straightener)가 설치되어 있다.
본 연구에서는 온도와 공간속도 등의 다양한 실험범위에 대하여 배기가스 유량이 1,000Nm³/hr인 파일럿 플랜트의 성능실험을 통해 도출된 실험결과와 계산결과를 비교하였으며, 선속도에 따른 압력손실 추이를 Fig. 8에 나타내었다. 촉매에 의한 반응기 압력손실은 실제 실험값이 이론 계산값에 비해 대략 30% 정도 높게 나타나고 있으며, 이는 촉매충 단면에서의 가스조성, 불균일한 유동 및 온도 분포 등을 완전히 고려하지 못한 결과로 보여진다.
실험조건은 반응온도 300-450°C, NH₃/NO 몰비 0.6-1.2, 공간속도(Space Velocity) 2,800-7,500h^-1, 선속도(Linear Velocity) 0.58~2.33Nm/s로 변경시켜 NOx 제거 특성 실험을 수행하였다.

대상 데이터

(4) NOx 제거율은 선속도에 의한 영향이 크게 나타나지 않았으나 낮은 범위의 선속도에서 미반응 암모니아가 높게 나타났다. 본 촉매의 경우 5600hr^-1이하의 공간속도에서 선속도 INm/s 적용시 10 ppm의 미반응 암모니아 발생되었다.
실험에 사용된 SCR 설비는 1,000Nm³/hr급 파일럿 플랜트로서 1 MWth급 실험연소로 후단에 설치되어 있으며, 설비 배치상 실제 석탄 화력발전소에 주로 적용되는 고분진형(high-dust type, 절탄기 후단)을 모사한 축소 모델이다(Fig. 1). 석탄 연소 배기가스는 절탄기(economizer) 역할을 하는 열교환기를 거쳐 SCR 반응기를 통과한 후 배기가스 예열기(air preheater)로 유입되며, 배기가스의 조성은 표 1과 같다.
촉매는 고분진용에 적합한 물리/화학적 성상을 가진 상용 촉매를 사용하였다.

이론/모형

2와 같으며, 전산유동해석의 범위는 안 내깃과 정류기를 포함한 SCR 반응기 부분만을 고려하였고 촉매 충은 포함시키지 않았다. 해석에는 상용유동해석 코드인 Fluent를 이용하였으며, 표 2에 반응 기 유동해석에 사용된 경계조건을 나타내었다.

성능/효과

(1) 촉매 전단면의 속도분포 균일도를 보장하기 위해 반응기에 안내깃 및 정류기를 설치하였으며, 수치해석 결과 91.812%의 유동 균일도를 나타내었다.
(2) 암모니아 주입비와 NOx 제거율은 선형적인 관계를 보이지만 암모니아 주입비가 일정 이상이 되면 암모니아와 NO의 반응률이 감소하는 경향이 나타난다. 이러한 현상은 촉매의 특성에 따라 달라지며, 본 연구에 사용된 촉매의 경우 암모니아 주입비 0.
(3) SCR 공정의 적용 온도범위는 일반적으로 300~400°C이다. 그러나 실험에 사용된 촉매의 경우 400°C까지는 온도가 증가할수록 NOx 제거율이 증가했으며, 400-450°C 범위에서 최고 효율을 나타내었다.
(4) NOx 제거율은 선속도에 의한 영향이 크게 나타나지 않았으나 낮은 범위의 선속도에서 미반응 암모니아가 높게 나타났다. 본 촉매의 경우 5600hr^-1이하의 공간속도에서 선속도 INm/s 적용시 10 ppm의 미반응 암모니아 발생되었다.
5는 선속도에 따른 효율 및 미반응 암모니아의 관계를 나타낸다. NOx 제거율은 선속도에 의한 영향이 크게 나타나지 않으나 낮은 범위의 선속도에서 미반응 암모니아가 높게 나타났다. 따라서 공간속도가 결정되면 미반응 암모니아를 줄이기 위해서는 최소 선속도 범위를 설정해야 한다.
또한 압력손실의 경우 시스템 설치 비용과 직결되므로 압력손실의 비용 측면을 고려한다면 가급적 선속도가 낮게 설정되어야 하나, 탈질율 및 NH₃ slip등 촉매 활성도와의 관계가 반영되어야 한다. 따라서 시스템 설계시는 비용과 성능의 관계를 고려해서 촉매의 특성에 따라 적정한 범위의 선속도를 설정하는 것이 효율적일 것으로 판단된다.
따라서 공간속도가 결정되면 미반응 암모니아를 줄이기 위해서는 최소 선속도 범위를 설정해야 한다. 본 촉매의 경우 5,600hr-1 이하의 공간속도에서 선속도 INm/s 적용시 10ppm의 미반응 암모니아가 발생하였으며, 설계 선속도는 최소 1.5Nm/s 이상으로 선정하는 것이 바람직할 것으로 판단된다.
(6) 압력손실을 예측하기 위해서 실제 조건과 유사한 파일럿 플랜트 실험을 통해 공간속도 및 선속도별 압력손실 결과 그래프를 도출하였다. 이론적 계산치와 실험치를 비교한 결과 실험치가 대략 30%정도 높게 나타났다. 이것은 촉매충 단면에서의 가스조성, 불균일한 유동 및 온도 분포 등을 완전히 고려하지 못한 결과로 보여진다.
8에 나타내었다. 촉매에 의한 반응기 압력손실은 실제 실험값이 이론 계산값에 비해 대략 30% 정도 높게 나타나고 있으며, 이는 촉매충 단면에서의 가스조성, 불균일한 유동 및 온도 분포 등을 완전히 고려하지 못한 결과로 보여진다.

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