[논문]미생물 셀룰로오스로부터 탄소 나노물질의 제조

김봉균; 송재경; 류광경; 이희찬

문제 정의

그러나 셀룰로오스의 탄화에서 생성된 타르(tar)는 셀룰로오스 섬유에 증착(deposition)되어 탄화 후 제조된 탄소 섬유 구조에 영향을 준다(5). 따라서, 탄화 과정에서 생성된 타르에 의한 섬유구조에 미치는 영향을 최소화하기 위하여 탄화 조건의 변화를 통해서 나타나는 결과를 구조적으로 분석하고, 생성된 탄화물에 정제처리를 통해서 섬유 구조의 탄소 나노물질을 생산하는 것이 본 실험의 연구목적 이다.

가설 설정

비 가열영역에서 재기화된 타르는 purge gas가 흐름에도 불구하고 가열영역으로도 확산되는데, 확산된 타르는 가열영역 의 높은 분자량의 타르와 가교 결합하여 탄화물에서 평면 구조를 증가시키는 저해 작용을 할 것이다. 그러나 toluene 이 비가열영역에서 존재하면 용매로서 작용하고 증가되는 온도에 의해 재기화되면서 저분자량의 타르도 같이 기화시켜서 외부로 배출되는 영향에 의해, 비가열영역에서 응축되어 있는 타르의 양을 감소시켜서 가열영역으로 확산되어 탄화 후 섬유구조를 저해하는 영향을 줄여주는 것으로 가정할 수 있다. 또 다른 가정은 비가열영역에서 기 화된 toluene이 가열영역으로 확산되어 셀룰로오스로부터 pyrolysis에 의해 생성된 저분자량의 타르의 기화를 촉진시키는 작용으로 가열영역에서 타르의 양을 감소시키는 영향으로 가정할 수 있다.
이러한 spot들은 탄화 과정에서 셀룰로오스가 열분해되면서 생성된 타르가 온도가 증가하면서 가교결합을 통해서 생성되는 mesophase 구체로 예상되고 이와 같은 spot들과 증착된 탄소 물질들은 800℃ 이상의 탄화온도에서 얻어진 탄화물에서는 존재하지 않는 결과로부터 탄화온도가 700℃ 이상으로 증가되면서 탄화되는 셀룰로오스 표면에 증착되는 물질 중에서 일부가 분해되어서 탄화물에서 섬유 구조가 증가되는 결과가 나타나는 것으로 예상된다. 또한 800℃ 탄화처리에서 비가열영역의 tube에 응축되어 고체화된 타르의 SEM (Scanning electron microscopy) 결과에서도 spot이 존재하는 평면 구조만이 나타난다는 사실이 앞서 언급한 가정을 뒷받침해준다.

제안 방법

250℃ 에서 argon flow를 이용한 비활성 조건과 argon flow를 이용한 35% HC₁ 의 bubbling 과정 또는 air flow를 적용한 활성조건에서 30분간 가열 후, quartz tube에 응축된 타르를 제거하고 800℃ 비활성 조건에서 8시간 (단, 비활성 조건에서 열처리한 셀룰로오스는 10분) 탄화하여 셀룰로오스의 탄화 과정에서 생성된 타르의 영향을 분석하였다 (이때의 gas flow rate = 0.15 L/min).
동결 건조된 셀룰로오스를 toluene에 4일간 침지 후, toluene을 용매로 하여 초음파 처리하고 800℃에서 8시간 탄화처리를 하였다.
셀룰로오스의 생산성은 최적화된 배지에서 6일 동안 배양하고 수세 처리 후, 동결 건조하여 생성된 셀룰로오스의 질량을 측정하였다. 그 결과 1 g glucose당 0.
셀룰로오스의 탄화에서 최종 온도에 대한 영향은 700℃, 800℃, 900℃에서 8시간 동안 탄화하여 결과를 비교하였다. 이 때의 탄화 수율은 약 11.
수세 처리한 셀룰로오스 0.035 g (건조질량 기준)에 20 ml hexane 또는 10% Pluronic F68 (non-ionic surfactant)를 첨가하여 210 W, 20 kHz에서 초음파 파쇄기 (ULH-700S, ULSSO-HITECH, Korea)에 의해 80초간 초음파 처리를 하였고 0.1% Pluronic F68을 함유한 배지에서 생성된 셀룰로오스도 같은 조건의 비율로 0.1% Pluronic F68을 용매로 사용에서 초음파 처리하고 800℃에서 8시간 탄화처리를 하였다.
탄화에서 온도에 대한 영향은 수세 처리한 셀룰로오스를 동결 건조하여 700℃, 800℃, 900℃에서 8시간 탄화 후 결과 비교를 통해 이루어졌다.

대상 데이터

Gluconacetobacter xylinus subsp. xylinus ATCC 11142를 셀룰로오스 배양을 위한 미생물로 사용하였고 균주의 배양 및 셀룰로오스 생산에서는 최적화된 배지 (peptone 10 g, yeast extract 20 g, glucose 20 g, NazHPO, 1.56 g, KH₂PO₄ 1.8 g, MgSQ» 0.05 g, FeCla 0.002 g, citric acid 5 g and ethanol 10 ml per liter)를 사용하였다(6).

성능/효과

0.1% Pluronic F68을 포함한 배지에서 생산된 셀룰로오스를 같은 농도의 surfactant에서 초음파 처리하고 탄화한 결과는 건조된 상태에서보다는 수율이 낮게 얻어졌지만 존재하는 독특한 탄화물에서 부분적으로 분리된 섬유가 결과를 얻었다(Fig. 8(b)).
250℃ HCl vapor flow 조건(공급 기체 평균농도 5.5 (v/v)% HCl, 20.6 (v/v)% H₂O, 74.0 (v/v)% Ar, bubbling에 의해 발생한 vapor에 의해서 잔류 HCl 농도 변화 없고 vapor를 이상기체로 가정)에서 30분간 열처리 과정에서는 약 120℃에서 셀룰로오스가 pyrolysis되기 시작하였고, 열처리 후 탄화과정에서는 셀룰로오스 탄화물의 섬유형태가 변한 결과를 얻었으나, 대부분이 섬유부분으로 존재하였고 열처리를 하지 않은 탄화에서보다 향상된 16.4%의 탄화 수율을 얻을 수 있었다(Fig. 11). 이러한 결과는 셀룰로오스의 탄화 과정에서 HCl vapor flow의 적용은 셀룰로오스의 C₆ 위치의 methylol group을 carboxylic acid group로 산화시켜서 탄화 과정에서 탄화물에 증착되는 타르를 생산하는 levoglucosan의 생성을 저해시키고 수소결합을 증가시켜서 셀룰로오스 탄화물의 중간체 사이의 높은 가교결합을 갖게 하여 탄화물의 수율을 증가시키는 영향(7, 8) 때문에 나타난 결과이다.
5에서 보여준다. XRD 분석에 의해 나타난 탄화 후 셀룰로오스 탄화물의 결정성은 전형적인 무정형 탄소 (amorphous carbon)의 결과를 얻었다. 이것은 탄화 후 얻어진 탄화물은 비결정질 상태로 존재한다는 것을 나타낸다.
건조되지 않은 상태의 셀룰로오스에 hexane을 용매로 초음파 처리 후 탄화한 결과에서 hexanee argon 기체의 흐름에 의한 purge 효과와 온도가 증가하면서 hexane이 증발되어 거의 영향을 주지는 않았으나 furnace의 비가열영역에서 응축된 수분은 fumace의 온도가 증가하면서 기화되어 발생한 수증기의 영향으로 비활성 조건일 때와는 다르게 산화반응이 진행되어 탄화 후 얻어진 탄화물의 거친 표면이 불규칙적으로 나타났다(Fig. 7).
셀룰로오스의 생산성은 최적화된 배지에서 6일 동안 배양하고 수세 처리 후, 동결 건조하여 생성된 셀룰로오스의 질량을 측정하였다. 그 결과 1 g glucose당 0.22 g 건조 셀룰로오스가 생산됨을 알 수 있었다.
따라서 미생물 셀룰로오스로부터 높은 결정성을 갖는 흑연화된 탄소섬 유의 제조에서는 고온, 고압에서 이루어지는 흑연화 공정 을 필요로 한다. 그러나 탄화 셀룰로오스 섬유의 지름은 20-50 nm로 존재하고 섬유의 바깥 표면에서 부분적으로 배향성을 갖는 결과를 얻을 수 있었다(Fig. 5). 이러한 배향성을 갖는 면들 사이의 간격은 이상적은 결정구조의 흑 연면 (Bemal stacking)에서 나타나는 3.
탄화 전 셀룰로오스의 섬유 간격을 넓히는 영향은 수분이 제거된 건조 셀룰로오스에 유기용매의 처리를 통해서도 나타날 수 있을 것이다. 동결 건조된 상태의 셀룰로오스를 유기용매인 toluene에 침지하고 초음파 처리를 하여 탄화한 결과, 800℃에서 8시간 탄화 후에도 700℃ 비활성 조건에서 나타난 spot들이 일부분의 영역에서 존재하지만, 대부분의 영역에서 섬유구조를 갖는 긍정적인 결과를 얻을 수 있었다(Fig. 9).
이러한 결과는 셀룰로오스의 탄화 과정에서 HCl vapor flow의 적용은 셀룰로오스의 C₆ 위치의 methylol group을 carboxylic acid group로 산화시켜서 탄화 과정에서 탄화물에 증착되는 타르를 생산하는 levoglucosan의 생성을 저해시키고 수소결합을 증가시켜서 셀룰로오스 탄화물의 중간체 사이의 높은 가교결합을 갖게 하여 탄화물의 수율을 증가시키는 영향(7, 8) 때문에 나타난 결과이다. 또한 air flow를 적용한 열처리 조건에서는 셀룰로오스가 약 180℃ 에서부터 pyrolysis되기 시작하였고 열처리 셀룰로오스를 비활성 조건에서 탄화 과정 후에는 3.5%의 낮은 수율과 quartz tube의 비 가열영역에서 타르의 응축이 거의 일어나지 않은 결과를 얻었다. 이는 열처리과정에서 산화반응에 의해 도입된 과잉oxygen의 영향 때문에 나타난 결과로 예상할 수 있다.
따라서 탄화되는 셀룰로오스에서 생성되는 타르의 제거는 섬유구조의 탄소 나노물질을 얻는 과정에서 핵심요소로 작용할 것이다. 비활성조건에서 생성되는 타르가 탄화 셀룰로오스의 섬유구조에 끼치는 영향은 타르가 생성되는 온도에서 셀룰로오스를 열처리하고 비가열 영역에 응축된 타르의 제거 후, 열처리된 셀룰로오스에 비활성 조건의 탄화과정을 적용함으로써 탄화된 셀룰로오스의 섬유구조가 증가하는 결과를 얻을 수 있었다(Fig. 10).

후속연구

1)를 이루고 있으며, DP (degree of polymerization)?} 약 10, 000 정도 되는 unbranched polymer chain의 순수한 형태로 높은 결정성을 갖는 특징이 있다. 이러한 미생물 셀룰로오스가 갖는 구조적인 특징으로 인하여 적절한 탄화 과정을 통한 탄소 나노물질의 제조에서 기존의 나노 크기를 갖는 섬유구조의 대량생산이 가능할 것으로 예상된다. 그러나 셀룰로오스의 탄화에서 생성된 타르(tar)는 셀룰로오스 섬유에 증착(deposition)되어 탄화 후 제조된 탄소 섬유 구조에 영향을 준다(5).

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