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문제 정의
- PZT 박막을 증착하기 위한 하부전극으로는 종래에는 높은 전기 전도도와 산소분위기에서의 안정성 때문에 Pt 전 극을 주로 이용하여 왔으나 근래에는 PZT 박막의 피로 현상을 방지하고자 RuC)2나 IrO2등의 산화물 전극을 이용한 연구가 많이 이루어지고 있다[1-4丄 PZT 박막이 우수한 강유전특성을 나타내려면 순수한 페로브스카이트 상을 가져야하는데, RuOz과 같은 산화물 전극 위에서 PZT 박막을 증착할 경우에는 Pt 전극의 경우보다 순수한 페로브스카이트(perovskite) 상의 형성이 어렵다고 보고되고 있다[5]. 본 연구에서는 RuO2 전극기판 위에 PZT 박막을 멀티타겟(multi-target) 반응성 스퍼터링법으로 증착할 때 Ti-산화막 씨앗층(seed layer)이 순수한 페로브스카이트 상 형성에 도움을 줄 수 있는지를 확인하였다.
- 그 결과 이 시편의 P-E 이력곡선의 이동 정도는 표 1에서 보인 바와 같이 상당히 줄어 들었음을 알 수 있었다. 이 결과는 RuOz 전극기판의 환원에 의하여 하부계면에서 형성되는 산소공공이 P-E 이력곡선 이동의 주요원인이라는 본 논문의 추정을 뒷받침해준다.
제안 방법
- PZT 박막은 Pb, Zr 및 Ti의 3개의 금속 타겟에 직류 전원을 독립적으로 인가하면서 반응성 마그 네트론 스퍼터링 방법으로 제작하였다. PZT 박막을 증착하기 위한 기판은 Pt(200 nm)/Ti(30 nm)/ SiO2(100 nm)/Si (이하 Pt 전극기판)과 RuO2 (200 nm)/SiO2(100 nm)/Si (이하 RuO? 전극기판)을 이용하였다.
- PZT 박막은 기판온도 500 ℃, 압력 4 mTorr (Ar:O2=5:l) 조건에서 190 nm 두께로 증착하였다. PZT 박막의 조성은 각각의 금속 타겟에 적절한 직류 전원을 가함으로써 조절하였다.
- 스퍼터링법 공정도중 상부전극 계면에 형성된 결함들을 제거해 주기위해 600 ℃에서 1분간 RTA(rapid thermal annealing) 처리를 행하였다. PZT 커패시터의 P-E특성은 Radiant사의 RT66A 를 이용하여 virtual ground mode로 측정을 하였다. 피로 특성은 RT66A 에 외부에서 함수 발생기로 100 kHz의 주파수와 210 kV/cm 혹은 420 kV/cm의 전기장을 갖는 바이폴라 구형파와 유니 폴라 구형파를 인가하여 측정하였다.
- Ti-산화막 씨앗층을 이용하여 순수한 페로브스카이트 상으로 성장한 PZT 박막을 이용하여 상하 부 전극 조합을 달리한 4가지 종류의 MFM (metal-Ferroelectric(PZT)-metal) 커패시터를 제작하였다. 그 네가지 상부전극 조합은 다음과 같다: 상 부전극〃하부전극=PV/Pt, RuCV/Pt, PV/RuCh.
- 이 경우는 충분한 양의 산소가 매우 반응성이 높은 라디칼 상태로 공급되므로 RuO2 전극기판을 사용할 경우에 도 산소공공의 형성 없는 PZT박막을 증착초기 단계에도 형성할 수 있으리라 생각되었다. 따라서 ECR 산소 플라즈마 분위기에서 화학기 상증착법 으로 20 nm 두께의 PZT 박막을 RuO2 전극기판 위에 증착한 다음 그 위에 반응성 스퍼터링법으로 PZT 박막을 190 nm 두께로 증착하여 PZT 커패시터를 제작하였다. 그 결과 이 시편의 P-E 이력곡선의 이동 정도는 표 1에서 보인 바와 같이 상당히 줄어 들었음을 알 수 있었다.
- RuOa 상부전극은 기판온도 400 ℃ 에서。2 분위기에서 반응성 스퍼터 링법으로 증착하였으며, 증착된 RuO2 박막의 비저항은 87 nQcm 이었다. 스퍼터링법 공정도중 상부전극 계면에 형성된 결함들을 제거해 주기위해 600 ℃에서 1분간 RTA(rapid thermal annealing) 처리를 행하였다. PZT 커패시터의 P-E특성은 Radiant사의 RT66A 를 이용하여 virtual ground mode로 측정을 하였다.
- 본 연구에서는 RuOa 전극기판위에 반응성 .스퍼터링법으로 형성시킨 PZT 강유전박막 커패시터의 이력곡선 이동현상과 유니 폴라 파에서의 피로 특성을 조사하였다.
- 증착된 박막의 두께는 Q-step으로 측정하였으며, 박막의 조성은 WDS(wavelength dispersive spectroscopy)로 분석하였다. 전기적 특성을 측정하기 위하여 면적 0.1mm2의 Pt 및 RuO2 원형전극을 상부전극으로증착하였다. Pt 상부전극은 상온에서 Ar 분위기에서 증착하였다.
- 증착된 박막의 결정구조는 0-2 9 XRD(X-ray diffractometer)로 분석하였다. 증착된 박막의 두께는 Q-step으로 측정하였으며, 박막의 조성은 WDS(wavelength dispersive spectroscopy)로 분석하였다.
- 증착된 박막의 결정구조는 0-2 9 XRD(X-ray diffractometer)로 분석하였다. 증착된 박막의 두께는 Q-step으로 측정하였으며, 박막의 조성은 WDS(wavelength dispersive spectroscopy)로 분석하였다. 전기적 특성을 측정하기 위하여 면적 0.
- PZT 커패시터의 P-E특성은 Radiant사의 RT66A 를 이용하여 virtual ground mode로 측정을 하였다. 피로 특성은 RT66A 에 외부에서 함수 발생기로 100 kHz의 주파수와 210 kV/cm 혹은 420 kV/cm의 전기장을 갖는 바이폴라 구형파와 유니 폴라 구형파를 인가하여 측정하였다. 피로 실험을 하는 동안 특정한 시간마다 분극값polarization)의 변화를 측정하기 위해 펄스 측정방법으로 분극 매개 변수들을 측정하였다.
대상 데이터
- PZT 박막은 Pb, Zr 및 Ti의 3개의 금속 타겟에 직류 전원을 독립적으로 인가하면서 반응성 마그 네트론 스퍼터링 방법으로 제작하였다. PZT 박막을 증착하기 위한 기판은 Pt(200 nm)/Ti(30 nm)/ SiO2(100 nm)/Si (이하 Pt 전극기판)과 RuO2 (200 nm)/SiO2(100 nm)/Si (이하 RuO? 전극기판)을 이용하였다. Pt/Ti 및 RuO2 하부전극은 스퍼터링법으로 제조하였다.
- 본 실험에서 RuC)2 를 하부 기판으로 이용하였을 경우 PZT 박막의 P—E(polarization—electric field) 이력곡선의 이동현상(electric field shift)이 관찰되었다. FRAM 소자에서 P-E 이력곡선의 이동은 imprint 현상에 의한 소자의 오동작을 유발할 수 있기 때문에 문제시 된다.
이론/모형
- PZT 박막을 증착하기 위한 기판은 Pt(200 nm)/Ti(30 nm)/ SiO2(100 nm)/Si (이하 Pt 전극기판)과 RuO2 (200 nm)/SiO2(100 nm)/Si (이하 RuO? 전극기판)을 이용하였다. Pt/Ti 및 RuO2 하부전극은 스퍼터링법으로 제조하였다. PZT 박막의 증착 전에 기판온도 500 ℃에서 약 1.
- 피로 특성은 RT66A 에 외부에서 함수 발생기로 100 kHz의 주파수와 210 kV/cm 혹은 420 kV/cm의 전기장을 갖는 바이폴라 구형파와 유니 폴라 구형파를 인가하여 측정하였다. 피로 실험을 하는 동안 특정한 시간마다 분극값polarization)의 변화를 측정하기 위해 펄스 측정방법으로 분극 매개 변수들을 측정하였다. 그림 1에 펄스 측정법과 P-E 이력곡선상의 분극 매개 변수들을 개략적으로 도시하였다.
성능/효과
- 따라서 ECR 산소 플라즈마 분위기에서 화학기 상증착법 으로 20 nm 두께의 PZT 박막을 RuO2 전극기판 위에 증착한 다음 그 위에 반응성 스퍼터링법으로 PZT 박막을 190 nm 두께로 증착하여 PZT 커패시터를 제작하였다. 그 결과 이 시편의 P-E 이력곡선의 이동 정도는 표 1에서 보인 바와 같이 상당히 줄어 들었음을 알 수 있었다. 이 결과는 RuOz 전극기판의 환원에 의하여 하부계면에서 형성되는 산소공공이 P-E 이력곡선 이동의 주요원인이라는 본 논문의 추정을 뒷받침해준다.
- Ti-oxide 는 Fb-oxide 와 반응성이 좋아 lead titanate를 잘 형성하는 것으로 알려져 있다[이. 따라서, Ti-산화막을 씨앗층으로 이용하면 Ti-oxide 가 Pb-oxide와 잘 결합하여 lead titanate를 형성하게 되므로, 증착초기 Pb의 박막 내로의 함유속도 가 증가되어 페로브스카이트 핵생성이 잘 되므로 결과적으로 순수한 페로브스카이트 상을 갖는 PZT 박막을 얻을 수 있었던 것으로 생각된다.
- 이러한 분극값의 증가 현상은 인가한 유니폴라 파가 양이든 음이든 관계없이 모두 같은 양상을 보여추고 있다. 또한 전기장의 세기를 2배로 증가시켜서 유니폴라 피로 테스트를 실행하여도 분극값은 감소하지 않고 증가하는 양상을 보이고 있으며, 전기장의 세기에 따른 변화는 크지 않음을 관찰할 수 있다. 특이한 점은 양의 유니폴라 파를 인가한 경우는 음의 유니폴라 파를 인가한 경우보다 -R*나 -P*같은 음의 분극값의 증가폭이 커짐을 관찰할 수 있다.
- APr 및 APs는 각각 (+PD-(+P「) 및 (+P") + (-P*)를 의미 한다. 바이폴라 파를 인가할 경우는 AR이 1O10 사 이클 후에 초기의 값보다 약 70 %, APs가 약 45 % 감소하는 양상을 보이는 반면, 유니폴라 파를 인가하였을 경우는 오히려 AR■이나 APs 가 증가하는 양상을 보이고 있음을 알 수 있다.
- 반응성 스퍼터링 방법으로 RuO2 하부기판 위에 PZT 박막을 증착할 때 Ti-산화막 씨앗층을 도입 함으로써 증착 초기에 Pb성분의 박막내 함유경향을 증가시켜 페로브스카이트 상의 핵생성을 쉽게 하여 결과적으로 순수한 페로브스카이트상을 갖는 PZT박막을 형성시키는 것이 가능하였다. RuO2 하부기판 위에 증착된 PZT 박막은 이력 곡선이 전압의 양의 방향으로 이동하는 경향을 보이고 있다.
- 그러나 반응성 스퍼터링법으로 PZT 박막 증착을 행할 때 너무 많은 산소를 주입시키면, 금속 타겟이 산화되는 poisoning 현상 때문에 PZT 박막의 조성 조절이 어려워지고 증착속도가 급감하는 문제점이 있다. 본 연구의 경우 직류 마그네트론 반응성 스퍼터 링법으로 RuOa 전극기판 위에 PZT 박막을 증착할 때, 타겟 poisoning 현상이 일어나지 않으면서 P-E 이력곡선의 이동이 거의 일어나지 않을 정도로 충분히 산소를 공급하는 것이 어렵다는 것을 알게 되었다. 한편 본 연구실에는 매우 높은 전자밀도를 가지는 ECR(electron cyclotron resonance) 산소 플라즈마 분위기하에서 기상화학증착법으로 PZT박막을 증착할 수 있는 시설을 가지고 있다.
- 유니폴라 파를 인가할 경우에는 바이폴라 파를 인가할 때와 는 다른 기구의 피로 거동을 보임을 관찰하였다. 유니폴라 파에서는 전극과 PZT 계면에 존재하는 하전결함과 유니폴라 파에 의해 입사된 전자들과의 결합에 의해 하전결함들이 소멸되면서 하전결 함들에 의해 고정되어 있던 도메인들이 풀리면서 분극값이 증가하는 것으로 분석되었다.
- 또한 전기장의 세기를 2배로 증가시켜서 유니폴라 피로 테스트를 실행하여도 분극값은 감소하지 않고 증가하는 양상을 보이고 있으며, 전기장의 세기에 따른 변화는 크지 않음을 관찰할 수 있다. 특이한 점은 양의 유니폴라 파를 인가한 경우는 음의 유니폴라 파를 인가한 경우보다 -R*나 -P*같은 음의 분극값의 증가폭이 커짐을 관찰할 수 있다. 그림 6에 피로 사이클에 따른 APr 및 APS 값의 변화를 나타내었다.
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