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문제 정의
- 본 연구에서는 우리나라의 대표적인 공업지역에 위치한 시화호를 대상으로 PAHs에 대한 농도수준 조사와 분포특성을 고찰하고 물/저질, 용존/부유상의 분배계수를 산출함으로써 수환경증에서 PAHs 거동 특성을 평가 하였다.
제안 방법
- 용존상 PAHs를 분석하기 위하여 PUF (polyurethane fbam)/} 장착된 trap 장치를 이용하여 PAHs 화합물을 흡착시킨 후 ASE(accelerated solvent extractor, DIONEX, ASE 200)장치를 이용하여 추출하였다.12)여지에 흡착된 입자상 유기탄소는(particulate organic carbon, 이하 POC로 표기) 유기탄소 분석기 전단에 입자 샘플 모듈 장치 (Shimmadzu, SSM-5000A)를 장착하여 분석하였다. 입자상 PAHs 및 저질 시료는 ASE 추출 장치를 이용하여 아세톤/헥산(1 : 1) 혼합용매로 추출하였다.
- 모든 시료는 추출 직전에 정제용 표준물로(surrogate stan dard) dw-Acenapthene, dn-Chrysene, d4-1, 4-DichIorobenzene, d8-Naphthalene, dj2-Perylene, d10-Phenanthrene을 각각 50 ng 씩 첨가하였다. 추출된 시료들은 농축 후 실리카 컬럼으로 정제하여 최종적으로 200 μL로 농축한 다음 dio-fluorene과 dio-pyrene을 정량용 내부표준물(internal standard)로 각각 50 ng씩 첨가한 후 GC/MS(HP 6890/HP 5973A)로 기기 분석을 실시하였다.
- 샘플링은 2002년 1월부터 2002년 6월까지 2개월 단위로 총 세 차례에 걸쳐 표층수와 저질시료를 채취하였다. 시화지역은 시화공단 하수처리장 부근을 약 100 m의 거리를 두고 5지점을 채취하여 혼합한 후 분석하였으며 반월공단지역은 안산천이 합류하는 지점으로부터 5지점을 혼합하여 분석하였다.
- 용존상 유기탄소는(dis- solved organic carbon, 이하 DOC로 표기) 여지에 걸러진 시료를 일부 분취하여 총 유기탄소 분석기(Shimadzu, TOC- 5000A)로 분석하였다. 용존상 PAHs를 분석하기 위하여 PUF (polyurethane fbam)/} 장착된 trap 장치를 이용하여 PAHs 화합물을 흡착시킨 후 ASE(accelerated solvent extractor, DIONEX, ASE 200)장치를 이용하여 추출하였다.12)여지에 흡착된 입자상 유기탄소는(particulate organic carbon, 이하 POC로 표기) 유기탄소 분석기 전단에 입자 샘플 모듈 장치 (Shimmadzu, SSM-5000A)를 장착하여 분석하였다.
- 45 nm 여지로 여과하여 용존상과 입자상으로 분리하였다. 용존상 유기탄소는(dis- solved organic carbon, 이하 DOC로 표기) 여지에 걸러진 시료를 일부 분취하여 총 유기탄소 분석기(Shimadzu, TOC- 5000A)로 분석하였다. 용존상 PAHs를 분석하기 위하여 PUF (polyurethane fbam)/} 장착된 trap 장치를 이용하여 PAHs 화합물을 흡착시킨 후 ASE(accelerated solvent extractor, DIONEX, ASE 200)장치를 이용하여 추출하였다.
- 12)여지에 흡착된 입자상 유기탄소는(particulate organic carbon, 이하 POC로 표기) 유기탄소 분석기 전단에 입자 샘플 모듈 장치 (Shimmadzu, SSM-5000A)를 장착하여 분석하였다. 입자상 PAHs 및 저질 시료는 ASE 추출 장치를 이용하여 아세톤/헥산(1 : 1) 혼합용매로 추출하였다.
- 정제 과정에서의 손실 여부 및 데이터의 정확성을 확보하기 위하여 대체 표준물질을 시료 추출 직전에 주입하였고 기기 분석 바로 직전에 내부표준물질을 주입하여 내부 표준법에 근거하여 시료를 정량하였다. 각 시료의 대체 표준물질의 회수율이 60-120% 범위를 만족할 때만 정확성을 달성한 것으로 간주하였다.
- 각 시료의 대체 표준물질의 회수율이 60-120% 범위를 만족할 때만 정확성을 달성한 것으로 간주하였다. 최소 검출 농도인 MDL (method detection limit)은 1차로, 예비 실험을 통하여 추정한 후 2차로, 분석표준 물질로써 MDL에 근접한 농도의 7개 시료를 복수로 만들어 분석을 반복하여 결정하였다. Table 1에 PAHs 모니터링 이온 및 대체 표준물질의 평균 회수율, 검출한계 값을 나타내었다.
- 모든 시료는 추출 직전에 정제용 표준물로(surrogate stan dard) dw-Acenapthene, dn-Chrysene, d4-1, 4-DichIorobenzene, d8-Naphthalene, dj2-Perylene, d10-Phenanthrene을 각각 50 ng 씩 첨가하였다. 추출된 시료들은 농축 후 실리카 컬럼으로 정제하여 최종적으로 200 μL로 농축한 다음 dio-fluorene과 dio-pyrene을 정량용 내부표준물(internal standard)로 각각 50 ng씩 첨가한 후 GC/MS(HP 6890/HP 5973A)로 기기 분석을 실시하였다.13,14)
대상 데이터
- 샘플링은 2002년 1월부터 2002년 6월까지 2개월 단위로 총 세 차례에 걸쳐 표층수와 저질시료를 채취하였다. 시화지역은 시화공단 하수처리장 부근을 약 100 m의 거리를 두고 5지점을 채취하여 혼합한 후 분석하였으며 반월공단지역은 안산천이 합류하는 지점으로부터 5지점을 혼합하여 분석하였다.
- 시료 채취는 Fig. 1에 나타난 바와 같이 시화호 샘플링 지점은 크게 시화공단 지역과 반월공단 지역 2지점으로 나누어 수행하였다.
성능/효과
- 다환 방향족 탄화수소 (Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, 이하 PAHs로 표기)는 발암성이 의심되는 오염물질로서 인간과 생태계에 악영향을 미치는 것으로 알려져 있다.1)환경 중에서 PAHs는 석유계 오일과 석탄, 나무 등의 불완전 연소에 의해서 주로 발생되며 인위적으로는 자동차 및 난방, 발전소, 각종 산업의 연소공정, 쓰레기 소각 등에 의해 발생되고 있다.2-4)지난 20여 년 동안 환경 매체간의 이동에 초점을 둔 많은 연구들이 수행되어져 왔으며 대기 중 기체/입자, 저질/물, 토양/물, 생체/물 및 공기/물 등 다양한 매질간의 분배계수가 오염물질의 이동을 결정짓는 중요한 변수라 간주되어져 왔다.
- PAHs와 같이 소수성인 유기화합물질들은 이와같이 유기탄소함량과 밀접한 관련이 있기 때문에 유기탄소함량으 로 표준화된 농도로 나타내기도 한다.16) 저질내의 PAHs 농도를 유기물 함량 기준으로 나타내었을 때 이들의 농도는 반월지역이 28.2, 8.8, 4.0 gg/g-POC, 시화지역이 21.1, 6.7, 7.8 ㎍/g-POC으로 두 지역간 농도차는 감소하고 여름철에는 오히려 시화공단지역의 농도가 높게 나타났다. Fig.
- logKpoc와 logKwc값 모두 logKow값이 증가할수록 상승하는 것으로 나타나 소수성이 강할수록 입자상과 저질에 존재하는 비율이 증가하는 것을 알 수 있었다. logKow에 대한 logKpoc의 회귀직선의 기울기는 0.
- 정제 과정에서의 손실 여부 및 데이터의 정확성을 확보하기 위하여 대체 표준물질을 시료 추출 직전에 주입하였고 기기 분석 바로 직전에 내부표준물질을 주입하여 내부 표준법에 근거하여 시료를 정량하였다. 각 시료의 대체 표준물질의 회수율이 60-120% 범위를 만족할 때만 정확성을 달성한 것으로 간주하였다. 최소 검출 농도인 MDL (method detection limit)은 1차로, 예비 실험을 통하여 추정한 후 2차로, 분석표준 물질로써 MDL에 근접한 농도의 7개 시료를 복수로 만들어 분석을 반복하여 결정하였다.
- 4 ng/L로 나타났으며, 85-90% 정도가 용존상에 존재하였다. 또한 물 시료와 동일시기에 채취한 저질시료에서는 반월지역이 163, 51.7, 325 ng/kg, 시화지역이 37.9, 13.4, 72.3 ng/kg으로 다소 지역적 차이가 있는 것으로 나타났으나 저질내 유기탄소 함량을 기준으로 환산한 결과 반월지역의 경우 28.2, 8.8, 4.0 ng/g-TOC, 시화지역의 경우 21.1, 6.7, 7.8 ng/g-TOC으로 농도수준은 비슷하였다. 용존상은 주로 Nap, Flu, Phen, Fit, Pyr 등의 저 분자량과 증간 분자량대 화합물이 주를 이루고 있었으며, 입자상과 저질은 Phen, Fit, Pyr, Ind, BghiP 등의 중간 분자량과 고분자량대 화합물들이 주를 이루는 것으로 나타났다.
- Table 2에 물시료 중 PAHs 농도를 용존상과 입자상으로 구분하여 나타내었으며, 저질 증 PAHs 농도 및 부유물질, 유기탄소함량 함께 나타내었다. 물시료(용존상+입자상) 중 PAH 농도는 상류에 해당하는 반월지역에서 1월 3월 6월 에 , 각각 49.6, 46.4, 21.9 ng/L로 나타나 여름철에 낮게 나타났으며 하류에 해당하는 시화지역에서는 99.7, 36.9, 19.4 ng/L로 나타나 기온의 상승과 함께 농도가 하강하는 경향을 나타내었다. 일반적인 환경증에서 PAHs는 ng 혹은 pg 농도단위의 미량으로 존재한다는 점과 지역별 시기별 농도 편차가 크다")는 점들을 감안할 때 시화지역과 반월지역의 호소수내 PAHs 농도 변화는 비교적 크지 않은 것으로 판단된다.
- 일반적인 환경증에서 PAHs는 ng 혹은 pg 농도단위의 미량으로 존재한다는 점과 지역별 시기별 농도 편차가 크다")는 점들을 감안할 때 시화지역과 반월지역의 호소수내 PAHs 농도 변화는 비교적 크지 않은 것으로 판단된다. 본 연구에서 검출된 농도범위는 Table 3에 나타낸 바와 같이 우리나라 울산만이나 중국이나 스페인 항구 지역보다 매우 낮은 농도수준을 보이고 있었으며, 미국의 일부 호소나 만에서 검출된 농도와 유사한 수준을 보이고 있었다.
- 소수성이며 친지질성인 PAHs 화합물은 저질내에 존재하는 유기탄소에 다량 홉착하기 때문에 PAHs 농도는 유기 탄소함량과 밀접한 관련이다기21,22) 본 연구 결과에서도 반월 지역의 저질 내 유기탄소 함량은 시화지역보다 약 3배 정도 높은 결과를 나타내고 있으며, PAHs 농도가 상승한 6 월에 시화, 반월지역 모두에서 유기탄소함량이 높은 것으로 나타났다(Table 2). 안산천 합류 지점인 반월지역의 경우 유기물 함량이 높은 생활 오수의 영향으로 인해, 산업폐수의 영향을 주로 받는 시화지역에 비해 상대적으로 많은 유기물을 함유하게 되고 결과적으로 PAHs가 저질 내에 축척되기 용이한 .
- 용존상/입자상의 분배를 고찰한 결과 수계에서 이들 분배가 평형에 도달하지 못하고 있는 것으로 나타났으며, 이러한 비평형 상태는 발생원이 산재되어 있는 공단지역 및 도심 지역의 배출원과 본 조사지점과의 근접한 거리로 인해 평형에 도달할 충분한 시간을 갖지 못하게 되는 현상이 반 영된 것이라 사료 된다.
- 8 ng/g-TOC으로 농도수준은 비슷하였다. 용존상은 주로 Nap, Flu, Phen, Fit, Pyr 등의 저 분자량과 증간 분자량대 화합물이 주를 이루고 있었으며, 입자상과 저질은 Phen, Fit, Pyr, Ind, BghiP 등의 중간 분자량과 고분자량대 화합물들이 주를 이루는 것으로 나타났다. 특히 Phen, Fit, Pyr 화합물들은 수중 용존상과 입자상, 저질 시료 모두에서 높은 비율을 차지하고 있는 것으로 나 타났다.
- 92로 1에 근접하는 것으로 나타났다. 이론적으로 평형에 도달할 때 기울기가 1이 됨을 감안할 때, 본 연구결과는 수계 중 PAHs의 용존상/입자상 사이의 상분배가 평형을 이루지 못하고 있다는 것을 나타내고 있으며 상대적으로 여름철에 평형에 근접하고 있다는 사실을 말해주고 있다.
- 저질 시료 중 PAHs 농도는 상류인 반월지역이 1워 3월, 6월에 각각 163.4, 51.7, 325.6 ng/g-dry의 농도를 나타내어 하류인 시화지역 37.9, 13.4, 72.2 ng/g-dry보다 동일한 시기에 약 4배 정도 높은 값을 보이고 있었다(Table 2). 물 시료의 경우 여름철에 해당하는 6월에 가장 낮은 농도를 보이는 반면 저질 시료는 반월지역과 시화지역 모두 가장 높은 농도를 보이고 있었으며, 봄철에 해당하는 3월에 가장 낮은 농도를 보이고 있었다.
- 3에서 나타낸 바와 같이 용존상은 Nap, Flu, Phen, Fit, Pyr 등 저분자나 중간 분자량 화합물의 차지하는 비율이 높은 반면 입자상에 존재하는 PAHs는 Nap, Phen, Fit, Pyr 등의 저 . 중간 분자량대 뿐만 아니라 Ind, BghiP 등 고분자 화합물도 고르게 입자상에 분배하는 것으로 나타났다.
- 용존상은 주로 Nap, Flu, Phen, Fit, Pyr 등의 저 분자량과 증간 분자량대 화합물이 주를 이루고 있었으며, 입자상과 저질은 Phen, Fit, Pyr, Ind, BghiP 등의 중간 분자량과 고분자량대 화합물들이 주를 이루는 것으로 나타났다. 특히 Phen, Fit, Pyr 화합물들은 수중 용존상과 입자상, 저질 시료 모두에서 높은 비율을 차지하고 있는 것으로 나 타났다.
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