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문제 정의
- 그 결과, 회수용액에 대한 tritium의 p 방사능 측정결과는 예상치보다 높은 값을 보였으며 감마선분광 분석 결과 간섭핵종(6 및 丫선 방출체)으로 Cs-134, Cs- 137, Ce-144, Ru-106 및 Sb-125가 잔류하는 것으로 확 인되었다. 따라서 회수용액을 정제하기 위한 과정이 필요하였으며 본 연구에서는 고다리결합의 강산성 및 강 염기성의 양이온과 음이온 교환수지 및 상기 과정에 의하여 제조한 가수된 지르코니아를 포함한 몇 가지 무기 이온교환체를 준비하여 검토하였다. 동일한 폴리에틸렌 분리관에 Table 6에 나타난 여러 이온교환수지와 무기 이온교환체를 각각 채우고 앞서 2단계 이온교환분리로 탈이온화하여 회수한 tritium 용액 일정량을 통과시켜 정제하였다.
- 핵연료용해 중에 휘발되는 C-14가 NaOH 포집장치에 흡착되는 거동을 알기 위한 몇 가지 기초실험을 수행하였다. 모의사용후핵연료 1.
제안 방법
- c-14의 정량을 간섭하는 휘발 요오드는 Ag-silica gel 흡착관으로 완전히 제거하였다. 1.5 M NaOH 용액을 담은 포집관으로 휘발되는 C-14를 효과적으로 회수하였 으며 최적의 계측조건을 설정한 액체섬광계수기로 측정하여 정량하였다. 본 연구에서 확립된 방법으로 1 g 이 하의 소량의 사용후핵연료시료 중의 C-14 정량이 가능 하였다.
- 2종의 이온교환흡착체[양이온 및 음이온 교환수지(AG 50Wx 8 및 1x8) 혼합물, 혼합이온교환체 (Amberite MB- 150)]의 질산농도 변화에 따른 사용후핵연료 성분원소들의 분배거동을 뱃치법(batch method)으로 측정하였다 (실험 A). 또한, 사용후핵연료 성분원소들을 양이온 및 음이온 교환수지 혼합물을 이용한 뱃치법으로 탈이온화 시키고 이어 혼합이온교환체를 이용한 컬럼법(column method)으로 연속적으로 탈이온화 시켰을 때 각 원소들의 탈이온화율을 측정하였다(실험 B).
- 및 소량의 CO 형태로 휘발하는 것으로 알려져 있다.3 따라서 C-14가 유기성탄소 형태로 거의 존재하지 않으므로 본 연구에서는 탄소화합물 분해를 위한 별도의 강한 산화제(oxidant)를 첨가하지 '않았다. 14CO2는 휘발성이므로 핵연료용해 과정에 운반기체 (carrier gas)를 사용하지 않고 회수를 촉진시키기 위한 CaCO3 운반체만을 사용하였다.
- 휘발 요오드 포집을 위한 흡착체로는 Ag-silica gel, Ag-xeolite, 활성탄 등이 이용되어 왔다.4,5,18 이 중 Ag-silica gele 질산용해에 매우 내성이 크며 성능이 오래 지속되는 점 등 사용후 핵연료 용해에 가장 적합한 것으로 판단되었으므로 본 연구에 이용하였다. 시판 silica gel(8 mesh)에 22% AgNQ;를 침윤시켰으며, 유리관(외경 17 mm, 길이 II cm)에 충진시켜 냉각장치에 연결하였다.
- 먼저 염기성 포집용액 중의 C-14를 액체섬광 계수기로 정량하는 과정에 Hionic-Fluor™ 섬광체 첨가에 의하여 생기는 침전에 의한 간섭을 조사하였다. Hionic-FluorTM 섬광체 일정 량에 각기 다른 양(0.5~4.5 mL)의 포집용액 및 C-14 방사성 표준용액 일정량을 가하고 시간별로 관찰하며 액체섬광계수기로 측정하였다. 그 결과, C-14를 함유한 포집용액 2.
- 용해 후 24시간 방치하여 냉각시킨 후 2개의 C-14 포집관을 장치로부터 분리하고 각각의 포집용액을 수집하였다. Hot cell로부터 인출 후 각 포집용액으로부터 일정량(2.5 mL)씩 취하여 액체섬광계 수용 바이알에 담고 Hionic-FluorTM 섬광체 일정량(15 mL)을 가하였다. 균질하게 섞은 다음 C-14 표준용액과 함께 액체섬광계수기로 일정시간(30분) 계측하고 시료 중의 C-14를 정량하였다.
- 모의사용후핵연료시료를 이용하여 일정 온도(9(rc)를 유지하고 용해시간별 용해 및 C-14 회수율을 조사하였 을 때 4시간 용해시킨 경우 시료 및 운반체가 완전용해 되고 휘발 C-14의 효과적 회수가 가능하였으므로 모든 모의사용후핵연료시료의 용해를 이 조건으로 수행하였다. NaOH 포집장치는 휘발 탄소기체(CO+CO2) 뿐만 아니라 NOX 기체도 잘 포집하므로 탄소기체 포집에 NOX 기체의 영향이 최소화되는 최적의 NaOH 농도를 설정 하기 위하여 여러 농도(0.1, 1.5, 3, 5 및 10 M)의 NaOH 용액을 이용하여 모의사용후핵연료 질산용해 중에 발생한 탄소와 NQ 포집거동을 조사하였다. 그 결과 1.
- 연속적 이온교환 흡착을 위하여 저장용기가 달린 분리관(외경 1 cm, 높이 16 cm) 을 6개 준비하여 혼합이온교환체를 2g씩 채우고 상기와 같이 여러 질산용액으로 평형시켰다. Polyethylene 용기에 담긴 각각의 슬러리 상태의 양이온과 음이온 교환 수지를 같은 농도로 조절된 해당 Amberite 수지 분리관에 붓고 용출액을 수집하였다. 1 M HN03 용액으로 일정량을 만든 다음 표준용액과 함께 ICP-AES를 이용하여 성분원소들을 정 량하였다.
- 4 M HNOj 용액 5 mL로 조정하였다. Vortex mixer를 이용 1시간 동안 평형시킨 다음 슬러리 상태로 된 양이온 및 음이온 교환수지 혼합물을 혼합이온교환체(Amberite MB-150)를 채운 이온교환 분리관에 부어 탈이온화시켰 다. 용리용액을 수집하고 0.
- 8. 과정에 의하여 1차로 사용후핵연료용액으로부터 회수한 tritium을 상기 과정에 의하여 제조한 지르코니 아를 포함한 몇 가지 무기이온교환체와 양이온 및 음이온 교환수지를 이용하여 분리관법으로 간섭이온을 정제 하였다. 다음과 같이 각기 다른 이온교환수지 및 무기 이온교환체를 채운 6종의 분리관(외 경 0.
- 과정에 의하여 1차로 사용후핵연료용액으로부터 회수한 tritium을 상기 과정에 의하여 제조한 지르코니 아를 포함한 몇 가지 무기이온교환체와 양이온 및 음이온 교환수지를 이용하여 분리관법으로 간섭이온을 정제 하였다. 다음과 같이 각기 다른 이온교환수지 및 무기 이온교환체를 채운 6종의 분리관(외 경 0.8 cm)을 준비 하고 각 분리관에 0.1 M HNO3 용액을 충분히 통과시켜 평형시켰다.
- 따라서 회수용액을 정제하기 위한 과정이 필요하였으며 본 연구에서는 고다리결합의 강산성 및 강 염기성의 양이온과 음이온 교환수지 및 상기 과정에 의하여 제조한 가수된 지르코니아를 포함한 몇 가지 무기 이온교환체를 준비하여 검토하였다. 동일한 폴리에틸렌 분리관에 Table 6에 나타난 여러 이온교환수지와 무기 이온교환체를 각각 채우고 앞서 2단계 이온교환분리로 탈이온화하여 회수한 tritium 용액 일정량을 통과시켜 정제하였다. 그 결과 MP-Z, 즉, 양이온과 음이온 교환 수지와 가수된 지르코니아를 사용한 정제방법이 가장 효과적이었다.
- 또한 사용후 핵연료 중에 함유된 다른 휘발 및 준휘발성 핵분열생성물이 포집용액에 동시에 포집되어 C-14 측정을 간섭할 우려가 있으므로 본 연구에서는 배제하였다. 따라서 모의사용후핵연료를 이용한 최적의 C-14 회 수조건을 설정하기 위하여 첨가하는 CaCO3 운반체양을 변화시키면서 C-14 회수율을 측정해 보았다. 모의사 용후핵 연료, CsI, C-14 표준방사성 동위 원소(238.
- 또한 다량의 포집용액 채취가 불가능하므로 핵연료 중에 미량 함유된 C-14 정량에는 부적합하였다. 따라서 핵연료시료 중 여러 함유량의 C-14를 정량하기 위해서는 소량 및 다량의 염기성 포집용액과 혼합이 가능하고 정량을 간섭하지 않는 적합한 섬광체가 필요하였으며, 본 연구에서는 Hionic-Fluor™(Packard) 섬광체를 준비하여 검토하였다. 먼저 염기성 포집용액 중의 C-14를 액체섬광 계수기로 정량하는 과정에 Hionic-Fluor™ 섬광체 첨가에 의하여 생기는 침전에 의한 간섭을 조사하였다.
- 5 mL를 취하여 액체섬광체 (Ultima-gold, 15 mL)와 혼합 후 별도 준비한 tritium 방사성 표준용액과 함께 액체섬광계수기로 방사능을 측정하였다. 또한 동일한 조건의 시료를 준비하여 감마선분 광계로 방사능을 측정하고 간섭이온을 확인하였다.
- 장치는 전체적으로 개별장치를 조립식으로 구성하여 장치 설치 및 분해가 용이하고 부분적 교체가 가능하며 다른 기체 포집을 위한 장치의 추가설치가 가능하도록 하였다. 또한 용해용기에 분별깔때기를 부착하여 용해 중 용매 적가와 추가주입 이 가능하게 하여 용해속도를 조절할 수 있도록 하였으며, 각 포집장치의 시료채취구를 통하여 분석시료를 정량적으로 채취할 수 있도록 하였다. 사용 후핵연료 중에는 주요 휘발성의 핵분열생성물인 I-I29 가 함유되어 있다.
- 5 M NaOH 용액을 담아 설치한 3단계의 포집관 중 첫 번째 포집관에서 C-14(CO2)가 전량 포집되는 것을 확인하였으므로 포집관을 2단계로 축소하여 설치하였다. 또한 핵연료 중의 미량의 C-14 정량을 위하여 포집 용액 부피를 종전보다 반으로(25 mL — 12.5 mL) 줄이고 추가로 부착한 장치는 생략하였다. 포집용액의 채취는 앞서의 기초실험결과를 토대로 2.
- 2종의 이온교환흡착체[양이온 및 음이온 교환수지(AG 50Wx 8 및 1x8) 혼합물, 혼합이온교환체 (Amberite MB- 150)]의 질산농도 변화에 따른 사용후핵연료 성분원소들의 분배거동을 뱃치법(batch method)으로 측정하였다 (실험 A). 또한, 사용후핵연료 성분원소들을 양이온 및 음이온 교환수지 혼합물을 이용한 뱃치법으로 탈이온화 시키고 이어 혼합이온교환체를 이용한 컬럼법(column method)으로 연속적으로 탈이온화 시켰을 때 각 원소들의 탈이온화율을 측정하였다(실험 B). 실험 A를 위하여 Teflon beaker에 준비한 모의사용후핵연료용액 (Table 2) 일정량을 취하여 저온으로 건조시켰다.
- 따라서 핵연료시료 중 여러 함유량의 C-14를 정량하기 위해서는 소량 및 다량의 염기성 포집용액과 혼합이 가능하고 정량을 간섭하지 않는 적합한 섬광체가 필요하였으며, 본 연구에서는 Hionic-Fluor™(Packard) 섬광체를 준비하여 검토하였다. 먼저 염기성 포집용액 중의 C-14를 액체섬광 계수기로 정량하는 과정에 Hionic-Fluor™ 섬광체 첨가에 의하여 생기는 침전에 의한 간섭을 조사하였다. Hionic-FluorTM 섬광체 일정 량에 각기 다른 양(0.
- 5 mL)을 취하여 상기의 모의사용후핵연료시료와 동일한 2단계 이온교환분리 방법으로 탈이온화하여 tritium을 회수하였다. 모의 사용후핵연료시료와 같은 과정에 의하여 섬광체와 혼합 후 액체섬광계수기로 방사능을 측정하고 동일시료에 대해 감마선분광계로 방사능을 측정하여 간섭핵종을 조사하였다. 그 결과, 회수용액에 대한 tritium의 p 방사능 측정결과는 예상치보다 높은 값을 보였으며 감마선분광 분석 결과 간섭핵종(6 및 丫선 방출체)으로 Cs-134, Cs- 137, Ce-144, Ru-106 및 Sb-125가 잔류하는 것으로 확 인되었다.
- 5 M NaOH 25 mL 함유)에 포집하고 포집용액 일정량을 취하여 TOC 분석에 의한 탄소함유량과 UV 분광분석에 의한 NQ를 분석하였다. 모의사용후핵연료 중 C-14 회수 및 CaCOj 운반체 첨가량에 따른 회수율의 변화를 관찰하기 위하여 모의사용후핵연료 1.0g, 다른 양(0.1~2.5g)의 CaCO3 및 표준방사성동위원소 일정량을 용해용기에 넣고 8 M HNO3 용액으로 적가하여 용해 시켰다. 이어 "C에서 4시간 동안 용해하면서 발생 C- 14를 3단계의 NaOH 포집장치에 포집하였다.
- 핵연료용해 중에 휘발되는 C-14가 NaOH 포집장치에 흡착되는 거동을 알기 위한 몇 가지 기초실험을 수행하였다. 모의사용후핵연료 1.0g과 CaCO3(CO2 운반체) 0.1 g을 용해용기에 넣고 8 M HNO3 용액을 적가하여 용해 시킨 후 발생기체를 3단계의 NaOH 포집장치(각각 1.5 M NaOH 25 mL 함유)에 포집하고 포집용액 일정량을 취하여 TOC 분석에 의한 탄소함유량과 UV 분광분석에 의한 NQ를 분석하였다. 모의사용후핵연료 중 C-14 회수 및 CaCOj 운반체 첨가량에 따른 회수율의 변화를 관찰하기 위하여 모의사용후핵연료 1.
- 모의사용후핵연료시료를 이용하여 일정 온도(9(rc)를 유지하고 용해시간별 용해 및 C-14 회수율을 조사하였 을 때 4시간 용해시킨 경우 시료 및 운반체가 완전용해 되고 휘발 C-14의 효과적 회수가 가능하였으므로 모든 모의사용후핵연료시료의 용해를 이 조건으로 수행하였다. NaOH 포집장치는 휘발 탄소기체(CO+CO2) 뿐만 아니라 NOX 기체도 잘 포집하므로 탄소기체 포집에 NOX 기체의 영향이 최소화되는 최적의 NaOH 농도를 설정 하기 위하여 여러 농도(0.
- 1), 1-129를 사전 흡착제거하기 위하여 설치한 요오드 포집관은 Ag-silica gel 홉착체의 흡착효율 시험 결과를 토대로 종전보다 축소하여 제작 설치하였다(외 경 17 mm, 길이 4 cm). 모의사용후핵연료시료를 이용한 기초실험 결과 1.5 M NaOH 용액을 담아 설치한 3단계의 포집관 중 첫 번째 포집관에서 C-14(CO2)가 전량 포집되는 것을 확인하였으므로 포집관을 2단계로 축소하여 설치하였다. 또한 핵연료 중의 미량의 C-14 정량을 위하여 포집 용액 부피를 종전보다 반으로(25 mL — 12.
- 1 mL를 취하여 액체섬광계수용 바이알에 넣고 액체섬광체(Ultima-Gold) 일정량(15 mL)을 넣었다. 별도 준비한 tritium 방사성 표 준용액과 함께 시료 중의 방사능(#)을 측정하고 모 의사용후핵연료시료 중의 tritium 회수율을 측정하였다 .
- 본 연구에서는 먼저 모의사용후핵연료(SIMFUEL, simulated spent nuclear fuel) 시료를 준비하여 제작한 용해 및 포집장치를 이용하여 시료 중의 C-14(i4CO2)» 회수하였다. 한편 용해용액 중에 남아 있는 tritiume 양이온 및 음이온 교환수지를 이용한 탈이온화법으로 회수 하고 액체섬광계수법으로 정량하여 회수율을 측정하였다.
- 본 연구에서는 회수된 tritium 정제를 위한 무기이온 교환체로서 가수된 지르코니아를 제조하여 이용하였다. 본 연구의 가수된 지르코니아는 상업용 ZrQ를 화학적 처리하여 제조하였다. NazCa와 혼합 후 용융시켜 NazZrQ를 만든 다음 가수분해에 의하여 생성된 불용성의 Zr(OH), 을 수집하였다.
- 5 M NaOH 용액을 채운 포집장치을 추가로 설치하여 용해 중 휘발된 기체의 대기로의 방출을 방지 하였다. 본 장치를 이용하여 모의사용후핵연료시료 중의 C-14 회수 및 관련 기초실험을 수행하였으며, 실험 결과에 따른 구성장치의 문제점을 보완하여 Fig. 1과 같은 실제 사용후핵연료시료 중의 C-14를 회수하기 위한 장치를 hot cell 내에 설치하였다.
- 사용후핵연료시료 용해용액 중에 잔류하는 tritium을 탈이온화 후 HTO로서 회수 및 정량하기 위한 기초실험을 수행하였다. 상기와 같이 Teflon beaker에 앞서 준비한 모의사용후핵연료용액 일정량을 넣고 전처리한 다음 양이온 및 음이온 교환수지가 담긴 20 mL 용적의 polyethylene 용기에 옮겼다.
- 사용후핵연료시료 중 C-14 회수 및 정량을 위하여 hot cell 내에 설치한 핵연료용해 및 C-14 회수장치는 원격 작업의 특수성 및 장치의 안전성을 고려하여, 앞서의 기초실험과정에서 수행한 장치를 수정 보완하여 설치하였다(Kg. 1), 1-129를 사전 흡착제거하기 위하여 설치한 요오드 포집관은 Ag-silica gel 홉착체의 흡착효율 시험 결과를 토대로 종전보다 축소하여 제작 설치하였다(외 경 17 mm, 길이 4 cm). 모의사용후핵연료시료를 이용한 기초실험 결과 1.
- 사용후핵연료시료 중 tritium 회수 및 정량은 C-14 회수 및 정량에 이용한 사용후핵연료시료의 용해용액 (HTO로 존재)을 이용하여 수행하였다. 수집한 용해용액의 무게를 측정한 다음 일정량(0.
- 사용후핵연료시료 중의 C-14를 정량하기 위한 핵연 료용해 및 휘발기체 포집장치를 설치하였다. 핵연료시 료와 함께 CO2 운반체로서 최적량의 CaCO3를 가하고 질산용액으로 용해시키므로써 C-14 발생을 극대화시켰다.
- 1 M HNO3 용액 5 mL 를 통과시키고 일정 부피로 만들었다. 수집한 각각의 용액과 정제하지 않은 원용액을 액체섬광계수용 바이알에 취하고 동일한 조건으로 tritium 방사능을 측정하였다.
- 사용후핵연료시료 중 tritium 회수 및 정량은 C-14 회수 및 정량에 이용한 사용후핵연료시료의 용해용액 (HTO로 존재)을 이용하여 수행하였다. 수집한 용해용액의 무게를 측정한 다음 일정량(0.5 mL)을 취하여 상기의 모의사용후핵연료시료와 동일한 2단계 이온교환분리 방법으로 탈이온화하여 tritium을 회수하였다. 모의 사용후핵연료시료와 같은 과정에 의하여 섬광체와 혼합 후 액체섬광계수기로 방사능을 측정하고 동일시료에 대해 감마선분광계로 방사능을 측정하여 간섭핵종을 조사하였다.
- 4 M HNO3 용액을 사용하였다. 실제 사용후핵연료시료 중의 tritium 회수 및 정제에 앞서 CsI, CaCO3(C-14 운반체) 및 tritium 표준 방사성 동위원소를 포함하는 모의사용후핵연료시료를 이용하여 기초실험을 수행하였다. 9CTC로 4시간 용해하면서 운반체에 의한 CO?를 휘발시키고 U과 핵분 열생성물원소를 포함하는 잔류 용해용액을 별도 수집하였다.
- flask에 넣고 1 M HNO3 용액으로 일정량을 만든 다음, 표준용액과 함께 ICP-AES를 이용하여 성분원소들을 정량하였다. 실험 B를 위하여 6개의 polyethylene 용기에 양이온 및 음이온 교환수지를 각각 0.8과 0.75 g 그리고 모의사용후핵연료용액 일정량을 각각 가하고 상기의 같이 Vortex mixer를 이용하여 여러 질산용액으로 평형시켰다. 연속적 이온교환 흡착을 위하여 저장용기가 달린 분리관(외경 1 cm, 높이 16 cm) 을 6개 준비하여 혼합이온교환체를 2g씩 채우고 상기와 같이 여러 질산용액으로 평형시켰다.
- 1 mL와 건조시킨 모의사용후핵연료용액을 넣었다. 앞서 준비한 질산용액(0.1, 0.5, 1, 3, 5, 7 M) 1종을 일정량 polyethylene 용기에 넣고 \brtex mixer를 이용 1시간 동안 평형시켰다. 방치 후 상부용액 일정량을 취하여 25 mL vol.
- 75 g 그리고 모의사용후핵연료용액 일정량을 각각 가하고 상기의 같이 Vortex mixer를 이용하여 여러 질산용액으로 평형시켰다. 연속적 이온교환 흡착을 위하여 저장용기가 달린 분리관(외경 1 cm, 높이 16 cm) 을 6개 준비하여 혼합이온교환체를 2g씩 채우고 상기와 같이 여러 질산용액으로 평형시켰다. Polyethylene 용기에 담긴 각각의 슬러리 상태의 양이온과 음이온 교환 수지를 같은 농도로 조절된 해당 Amberite 수지 분리관에 붓고 용출액을 수집하였다.
- 시판 silica gel(8 mesh)에 22% AgNQ;를 침윤시켰으며, 유리관(외경 17 mm, 길이 II cm)에 충진시켜 냉각장치에 연결하였다. 용해 중 휘발 되는 C-14(I4CO2)< 포집하기 위하여 1.5 M NaOH 용 액 일정 량(25 mL)을 채운 포집장치 3개를 요오드 포집 관에 이어 연속적으로 연결하였다. 각 포집장치의 기체 흡입구에 모세관을 채워 기체흐름을 완화시켰다.
- 4% 에 해당한다. 원자로에서 연소된 핵연료는 일정기간 냉 각후 핵 연료 건전성을 확인하기 위하여 조사후시험 (postirradiation examination)을 수행한다. 시험은 먼저 핵연료 봉을 천공(puncture)하여 기체를 방출시킨다.
- 8. 의 과정에 의하여 사용후핵연료용액 중의 tritium 을 탈이온화방법으로 수집한 후 추가로 정제하기 위하여 가수된 지르코니아(hydrous zirconia) 무기이온교환체 를 다음과 같이 제조하였다. 백금도가니에 시판 Na2CO3 와 ZK)2 분말을 3.
- 한편 용해용액 중에 남아 있는 tritiume 양이온 및 음이온 교환수지를 이용한 탈이온화법으로 회수 하고 액체섬광계수법으로 정량하여 회수율을 측정하였다. 이어 확립한 방법을 토대로 실제 고리 2호기에서 3.04년 동안 조사된 37, 000 MWD/MTU 연소도의 PWR 형산화우라늄 사용후핵연료시료를 준비하여 시료중에 함유된 C-14와 tritium을 회수 및 정량하였다. Hot cell 내에 핵연료용해 및 발생기체 포집장치를 설치하여 C- 14를 선택적으로 회수하였다.
- 4 M HNO3 용 액 5 mW 4회 통과시키고 용출액을 수집한 다음 일정 부피로 만들었다. 이용액 0.5 mL를 취하여 액체섬광체 (Ultima-gold, 15 mL)와 혼합 후 별도 준비한 tritium 방사성 표준용액과 함께 액체섬광계수기로 방사능을 측정하였다. 또한 동일한 조건의 시료를 준비하여 감마선분 광계로 방사능을 측정하고 간섭이온을 확인하였다.
- 9CTC로 4시간 용해하면서 운반체에 의한 CO?를 휘발시키고 U과 핵분 열생성물원소를 포함하는 잔류 용해용액을 별도 수집하였다. 이용액 일정량을 취하여 1단계로 양이온과 음이온 교환수지 혼합물을 이용하여 뱃치법으로 탈이온 화하고, 2단계로 양이온과 음이온 교환수지를 일정량씩 포함하고 있는 시판 혼합이 온교환체 (Amberlite MB- 150)를 이용하여 분리관법으로 탈이온하였다. 탈이온 화 과정을 거쳐 회수된 tritium을 정량하였을 때 회수율은 Table 5와 같이 평균 99.
- 1의 장치와 유사한 용해 및 포집 장치를 후드안에 설치하였다. 장치는 전체적으로 개별장치를 조립식으로 구성하여 장치 설치 및 분해가 용이하고 부분적 교체가 가능하며 다른 기체 포집을 위한 장치의 추가설치가 가능하도록 하였다. 또한 용해용기에 분별깔때기를 부착하여 용해 중 용매 적가와 추가주입 이 가능하게 하여 용해속도를 조절할 수 있도록 하였으며, 각 포집장치의 시료채취구를 통하여 분석시료를 정량적으로 채취할 수 있도록 하였다.
- 6 Bq/mL 용액으로 만들어 사용하였다. 총 탄소량 측정기 [total organic carbon(TOC) analyzer]는 SHIMADZU사의 TOC-5000A, UV 분광분석기는 CARY 3E UV-visible spectrophotometer, 유도결합플라스마 원자방출분광기 [inductively coupled plasma atomic emission spectrometer(ICP-AES)]는 Jobin Yvon사의 모델 JY 38 PLUS와 50P, 액체섬광계수기 [liquid scintillation counter(LSC)]는 PACKARD 2500 TR A/B를 사용하였다.
- 탈이온화방법에 의한 사용후핵연료용액 중의 tritium 회수를 위한 기초실험으로서 사용후핵연료 성분원소 들의 양이온 및 음이온 교환수지에서의 흡착거동을 조사하였다. Table 2의 모의사용후핵연료 희석용액을 2단계 뱃치 및 분리관 방법으로 여러 질산용액에서 평형시켜 탈이온화하고 용출용액을 분석하였을 때 0.
- 1 Bq/ mL) 일정량 및 다른 양의 CaCOs를 용해용기에 넣고 8 M HNO3 용액으로 적가 후 90℃에서 4시간 용해하였다. 포집용액 일정량을 취하여 액체섬광계수기로 C-14 방사능을 측정하고 회수율을 측정하였다. 그 결과 CaCCh를 0.
- 용해용액 중의 tritium (HTO)은 양이온과 음이온 교환수지 및 몇 가지 무기이 온교환체를 이용하여 분리 및 간섭원소들을 제거하였다. 포집용액에 회수된 C-14와 탈이온화용액 중의 tritium 일정량을 취하여 액체섬광계수기로 측정하여 사용후핵연 료시료 중에 함유된 C-14와 tritium 각각을 정량하였다.
- 5 mL) 줄이고 추가로 부착한 장치는 생략하였다. 포집용액의 채취는 앞서의 기초실험결과를 토대로 2.5 mL를 취하였으며 섬광체(Hionic-FluorTM)와 혼합 후 액체섬 광계수기로 방사능을 측정하였다.
- 사용후핵연료시료 중의 C-14를 정량하기 위한 핵연 료용해 및 휘발기체 포집장치를 설치하였다. 핵연료시 료와 함께 CO2 운반체로서 최적량의 CaCO3를 가하고 질산용액으로 용해시키므로써 C-14 발생을 극대화시켰다. c-14의 정량을 간섭하는 휘발 요오드는 Ag-silica gel 흡착관으로 완전히 제거하였다.
- NazCa와 혼합 후 용융시켜 NazZrQ를 만든 다음 가수분해에 의하여 생성된 불용성의 Zr(OH), 을 수집하였다. 화학 및 열처리 과정에 의하여 입자크기를 증가시키고 난용성물질로 만들어 이온교환분리에 적합한 형태로 제조하였다. 제조한 지르 코니아는 SEM 이미지 관찰을 통하여 제조전 ZrOz보다 입자가 커진 것을 확인할 수 있었으며 용액상태에서 부유입자도 적었다.
대상 데이터
- 3 따라서 C-14가 유기성탄소 형태로 거의 존재하지 않으므로 본 연구에서는 탄소화합물 분해를 위한 별도의 강한 산화제(oxidant)를 첨가하지 '않았다. 14CO2는 휘발성이므로 핵연료용해 과정에 운반기체 (carrier gas)를 사용하지 않고 회수를 촉진시키기 위한 CaCO3 운반체만을 사용하였다. 운반기체를 사용할 경우 핵연료용해 중에 발생하는 다량의 NOX 기체가 CO와 같이 NaOH 용액에 포집되므로 액체섬광계수기에 의한 방사능측정에 간섭을 일으킨다.
- 8%, ZiQ는 Aldrich 99%를 사용하였다. HNO3는 Merck GR 65%, formaldehyde는 Showa사의 30% 수용액 (formalin)을 사용하였다. 양이온교환수지는 Bio Rad사의 AG 50WX8 (100-200 mesh) 및 AGMP-50( 100-200 mesh), Aldrich사 의 Amberlite-120(plus) gel type resin, 음이온교환수지는 Bio Rad사의 AG 1X8(100-200 mesh) 및 AGMP-l(100- 200 mesh), 혼합이 온교환체는 Sigma사의 Amberlite MB- 150 mixed bed exchanger을 사용하였다.
- 04이었다. NaOH는 Aldrich A.C.S. 97%, Na2CO3 는 Aldrich A.C.S. 99.95-100.05%, CKO3는 Aldrich A.C.S. 99%, CsI는 Aldrich 99.999%, AgNQ는 Aldrich A.C.S. 99%, molecular sieves 13X( 1.6 mm pellet)와 silica gel(8 mesh 및 70-230 mesh)은 Aldrich, TiQ는 Aldrich 99.9+%, AWWSintered)는 Aldrich 99.8%, ZiQ는 Aldrich 99%를 사용하였다. HNO3는 Merck GR 65%, formaldehyde는 Showa사의 30% 수용액 (formalin)을 사용하였다.
- 본 연구의 가수된 지르코니아는 상업용 ZrQ를 화학적 처리하여 제조하였다. NazCa와 혼합 후 용융시켜 NazZrQ를 만든 다음 가수분해에 의하여 생성된 불용성의 Zr(OH), 을 수집하였다. 화학 및 열처리 과정에 의하여 입자크기를 증가시키고 난용성물질로 만들어 이온교환분리에 적합한 형태로 제조하였다.
- 반면 5 및 10 M NaOH 용액은 정량을 방해하는 침전 및 부유물이 쉽게 생성되었다. 따라서 본 연구에서의 모든 탄소기체 포집은 1.5 M NaOH 용액을 이용하였다. C-14를 포함하지 않는 모의사용후핵연료시료로부 터의 포집용액 중의 CO2와 NOx는 각각 TOC 분석과 UV 분광분석 QJV screening method에 의한 NO? 정량방법)'9으로 정량할 수 있었으며 시료 중에 수천 pg 이상 포함하는 것을 확인할 수 있었다.
- 5 M HNO3 용액을 사용한 경우 탈이온화효과가 우수하였다. 따라서 본 연구의 탈이온화방법에 의한 tritium 회수를 위한 모든 용리액은 0.4 M HNO3 용액을 사용하였다. 실제 사용후핵연료시료 중의 tritium 회수 및 정제에 앞서 CsI, CaCO3(C-14 운반체) 및 tritium 표준 방사성 동위원소를 포함하는 모의사용후핵연료시료를 이용하여 기초실험을 수행하였다.
- 실제 사용후핵연료시료 중의 tritium 회수 및 정제에 앞서 CsI, CaCO3(C-14 운반체) 및 tritium 표준 방사성 동위원소를 포함하는 모의사용후핵연료시료를 이용하여 기초실험을 수행하였다. 9CTC로 4시간 용해하면서 운반체에 의한 CO?를 휘발시키고 U과 핵분 열생성물원소를 포함하는 잔류 용해용액을 별도 수집하였다. 이용액 일정량을 취하여 1단계로 양이온과 음이온 교환수지 혼합물을 이용하여 뱃치법으로 탈이온 화하고, 2단계로 양이온과 음이온 교환수지를 일정량씩 포함하고 있는 시판 혼합이 온교환체 (Amberlite MB- 150)를 이용하여 분리관법으로 탈이온하였다.
- 4 M HNO3 용액으로 평형시킨 후 상등액은 버리고 마개를 한 다음 hot cell 안으로 옮겼다. 별도의 분리관(외경 1 cm, 높이 16 cm)을 준비하여 혼합이온교환체 (Amberite MB-150, 3 g)를 채우고 0.4 M HNO3 용액으로 평형시킨 다음 마개를 하여 hot cell 안으로 옮겼다. 사용후핵연료 용해용액 0.
- 본 연구에서는 회수된 tritium 정제를 위한 무기이온 교환체로서 가수된 지르코니아를 제조하여 이용하였다. 본 연구의 가수된 지르코니아는 상업용 ZrQ를 화학적 처리하여 제조하였다.
- 이 첨가량은 35,000 MWD/MTU로 연소된 PWR 사용후핵 연료 50 g 중에 함유된 요오드의 양에 해당한다. 사용후핵연료 내에서 주요 핵분열생성물인 Cs 은 UO2에 대한 용해도가 낮아 핵연료봉내의 빈공간(gap) 에서 요오드와 반응하여 주로 CsI를 형성하므로 본 실험에서도 비슷한 거동을 위하여 CsI를 이용하였다. Ag- silica gel 흡착체를 담은 요오드 포집관을 증류장치에 부착하고 90℃로 4시간 용해하였을 때 요오드 포집관의 흡착체 앞부분이 노랗게 착색된 것을 확인할 수 있었다.
- 1의 용해 및 휘발기체 포집장치를 이용하여 실제 사용후핵연료시료를 용해하면서 휘발된 C-14를 회수하였다. 시료는 고리 2호기에서 연소한 PWR 형산 화우라늄 핵연료 소량을 hot cell 안으로 이송한 후 먼저 원격조종 디지털저울로 무게를 측정하였다(0.849 g). Hot cell 안에 설치한 장치의 2구 플라스크안에 핵연료 시료를 넣고 이어 CaCO3 2.
- HNO3는 Merck GR 65%, formaldehyde는 Showa사의 30% 수용액 (formalin)을 사용하였다. 양이온교환수지는 Bio Rad사의 AG 50WX8 (100-200 mesh) 및 AGMP-50( 100-200 mesh), Aldrich사 의 Amberlite-120(plus) gel type resin, 음이온교환수지는 Bio Rad사의 AG 1X8(100-200 mesh) 및 AGMP-l(100- 200 mesh), 혼합이 온교환체는 Sigma사의 Amberlite MB- 150 mixed bed exchanger을 사용하였다. C-14 표준방사 성동위원소는 Amersham CFY.
- Hot cell 내에 핵연료용해 및 발생기체 포집장치를 설치하여 C- 14를 선택적으로 회수하였다. 용해용액 중의 tritium (HTO)은 양이온과 음이온 교환수지 및 몇 가지 무기이 온교환체를 이용하여 분리 및 간섭원소들을 제거하였다. 포집용액에 회수된 C-14와 탈이온화용액 중의 tritium 일정량을 취하여 액체섬광계수기로 측정하여 사용후핵연 료시료 중에 함유된 C-14와 tritium 각각을 정량하였다.
- 플라스크에 부착된 분별깔때기 주입구에 8 M HNO3 용액 20 mL 를 넣고 천천히 적가하였다. 이어 용해장치의 온도를 90℃로 조정하고 12시간 동안 용해하면서 발생되는 14Co2를 포집하였다. 용해 후 24시간 방치하여 냉각시킨 후 2개의 C-14 포집관을 장치로부터 분리하고 각각의 포집용액을 수집하였다.
- 이후 IKMTC의 공기분위기에서 2시간 동안 열처리한 후 분말시료를 준비하였다(Table 1). 제조에 사용한 U6는 원자로급 고순도 산화우라늄으로 O/ U비는 2.04이었다. NaOH는 Aldrich A.
이론/모형
- 본 연구에서 확립된 방법으로 1 g 이 하의 소량의 사용후핵연료시료 중의 C-14 정량이 가능 하였다. 무거운 원소 및 수십 종의 핵분열생성물을 포함하는 사용후핵연료 용해용액 중의 tritium을 탈이온화 방법으로 회수하였다. 회수용액 중 tritium을 간섭없이 액체섬광계수기로 측정하기 위해서는 정제과정이 반드시 필요하였다.
- )» 회수하였다. 한편 용해용액 중에 남아 있는 tritiume 양이온 및 음이온 교환수지를 이용한 탈이온화법으로 회수 하고 액체섬광계수법으로 정량하여 회수율을 측정하였다. 이어 확립한 방법을 토대로 실제 고리 2호기에서 3.
성능/효과
- 사용후핵연료 내에서 주요 핵분열생성물인 Cs 은 UO2에 대한 용해도가 낮아 핵연료봉내의 빈공간(gap) 에서 요오드와 반응하여 주로 CsI를 형성하므로 본 실험에서도 비슷한 거동을 위하여 CsI를 이용하였다. Ag- silica gel 흡착체를 담은 요오드 포집관을 증류장치에 부착하고 90℃로 4시간 용해하였을 때 요오드 포집관의 흡착체 앞부분이 노랗게 착색된 것을 확인할 수 있었다. 또한 모의사용후핵연료에 첨가된 CsI의 양이 많아질수록 포집되는 요오드가 많아지므로 포집관 앞부분에 나타나는 노란띠의 길이는 조금씩 길어졌다.
- 1의 핵연료용해 및 C-14 회수장치를 이용하여 실제 사용후핵연료 시료를 용해하고 휘발된 C-14를 회수 및 정량하였다. Table 4에 나타난 바와 같이 2단계 포집관의 포집시료별 3회 측정한 결과, 0.4% RSD 범위내에서 잘 일치하였으며 첫 번째 포집관에 89.0%, 두 번째 포집관에 약 11.0%가 포집된 것으로 나타났다. 모의사용후핵연료시료와 달리 C-14가 2개의 포집관에 포집된 것은 포집용액의 부피를 반으로 축소한 것과 모의사용후핵연료시료보다 난용성인 실제 의 사용후핵연료시료를 용해하기 위하여 용해시간을 3 배(12 시간)로 연장한데 원인이 있는 것으로 추정되었다.
- 5, 3, 5 및 10 M)의 NaOH 용액을 이용하여 모의사용후핵연료 질산용해 중에 발생한 탄소와 NQ 포집거동을 조사하였다. 그 결과 1.5 M 과 3 M NaOH 용액으로 탄소기체를 효과적으로 포집 할 수 있었으며 침전생성에 의한 방해가 나타나지 않았다. 반면 5 및 10 M NaOH 용액은 정량을 방해하는 침전 및 부유물이 쉽게 생성되었다.
- 포집용액 일정량을 취하여 액체섬광계수기로 C-14 방사능을 측정하고 회수율을 측정하였다. 그 결과 CaCCh를 0.1 g 첨가시에 C-14 회수율은 32.2%로 나타났다. 이어 첨가하는 CaCQ을 증가시킬수록 C-14 회수율은 점점 증가하였으며 대략 2.
- 동일한 폴리에틸렌 분리관에 Table 6에 나타난 여러 이온교환수지와 무기 이온교환체를 각각 채우고 앞서 2단계 이온교환분리로 탈이온화하여 회수한 tritium 용액 일정량을 통과시켜 정제하였다. 그 결과 MP-Z, 즉, 양이온과 음이온 교환 수지와 가수된 지르코니아를 사용한 정제방법이 가장 효과적이었다. 이 방법으로 정제한 tritium 회수용액을 일정량(0.
- 5 mL)의 포집용액 및 C-14 방사성 표준용액 일정량을 가하고 시간별로 관찰하며 액체섬광계수기로 측정하였다. 그 결과, C-14를 함유한 포집용액 2.5-4.0 mL를 취하여 분석할 경우 기포가 생기지 않고 착색 및 층분리가 일어나지 않았으며 균일한 측정값을 얻을 수 있었다. 또한 75시간 동안 시간경과에 따른 C-14 방사능 측정값의 변화는 거의 없었으므로 섬광체와 염기성 포집용액과의 화학반응으로 일어나는 화학발광(chemiluminescence)에 의한 간섭은 무시할 수 있는 것으로 판단되었다.
- 모의 사용후핵연료시료와 같은 과정에 의하여 섬광체와 혼합 후 액체섬광계수기로 방사능을 측정하고 동일시료에 대해 감마선분광계로 방사능을 측정하여 간섭핵종을 조사하였다. 그 결과, 회수용액에 대한 tritium의 p 방사능 측정결과는 예상치보다 높은 값을 보였으며 감마선분광 분석 결과 간섭핵종(6 및 丫선 방출체)으로 Cs-134, Cs- 137, Ce-144, Ru-106 및 Sb-125가 잔류하는 것으로 확 인되었다. 따라서 회수용액을 정제하기 위한 과정이 필요하였으며 본 연구에서는 고다리결합의 강산성 및 강 염기성의 양이온과 음이온 교환수지 및 상기 과정에 의하여 제조한 가수된 지르코니아를 포함한 몇 가지 무기 이온교환체를 준비하여 검토하였다.
- 9 Bq로 나타났다(Table 7). 다른 분리관과 달리 Ru에 대한 정제효과가 양호하 였으며 정제 전의 용액에 대해 98.0%의 제염효과를 보여주었다. 가수된 지르코니아 사용에 의한 좋은 정제효 과는 이 무기이온교환체가 양이온 및 음이온 교환체 기능을 모두 갖고 있기 때문인 것으로 판단되었다.
- 이 결과는 모의사용후핵연료 중 tritium을 탈이온화방법으로 회수한 문헌기상의 결과(94~96% 회수율)보다 양 호하였다. 따라서 본 실험의 용해장치와 실험조건하 에서 핵연료시료를 용해하고 탈이온화시켰을 때 시료 중의 tritiume HTO 형태로 거의 전량 회수할 수 있는 것으로 확인되었다.
- 0 mL를 취하여 분석할 경우 기포가 생기지 않고 착색 및 층분리가 일어나지 않았으며 균일한 측정값을 얻을 수 있었다. 또한 75시간 동안 시간경과에 따른 C-14 방사능 측정값의 변화는 거의 없었으므로 섬광체와 염기성 포집용액과의 화학반응으로 일어나는 화학발광(chemiluminescence)에 의한 간섭은 무시할 수 있는 것으로 판단되었다. 한편, C- 14를 함유한 염기성 포집용액 일정량과 Hionic-Fluor™ 섬광체를 이용하여 정량하는데 필요한 표준 퀜칭곡선을 작성하였다.
- 5 M NaOH 용액을 담은 포집관으로 휘발되는 C-14를 효과적으로 회수하였 으며 최적의 계측조건을 설정한 액체섬광계수기로 측정하여 정량하였다. 본 연구에서 확립된 방법으로 1 g 이 하의 소량의 사용후핵연료시료 중의 C-14 정량이 가능 하였다. 무거운 원소 및 수십 종의 핵분열생성물을 포함하는 사용후핵연료 용해용액 중의 tritium을 탈이온화 방법으로 회수하였다.
- 906xl07 Bq로 나타났다. 이 결과는 같은 양의 핵연료시료 중의 tritium을 ORIGEN-2 code를 이용하여 계산한 값(1.923 xlO7 Bq)의 99.1%에 해당하는 값으로 매우 잘 일치하며 본 연구에서 측정된 tritiume 다른 핵종의 간섭을 거의 받지 않은 것으로 판단되었다.
- 7%로 나타났다. 이 결과는 모의사용후핵연료 중 tritium을 탈이온화방법으로 회수한 문헌기상의 결과(94~96% 회수율)보다 양 호하였다. 따라서 본 실험의 용해장치와 실험조건하 에서 핵연료시료를 용해하고 탈이온화시켰을 때 시료 중의 tritiume HTO 형태로 거의 전량 회수할 수 있는 것으로 확인되었다.
- 그 결과 MP-Z, 즉, 양이온과 음이온 교환 수지와 가수된 지르코니아를 사용한 정제방법이 가장 효과적이었다. 이 방법으로 정제한 tritium 회수용액을 일정량(0.5 mL) 취하여 액체섬광계수기로 측정하여 정량한 결과, 시료중의 방사능은 61.9 Bq로 나타났다(Table 7). 다른 분리관과 달리 Ru에 대한 정제효과가 양호하 였으며 정제 전의 용액에 대해 98.
- 2%로 나타났다. 이어 첨가하는 CaCQ을 증가시킬수록 C-14 회수율은 점점 증가하였으며 대략 2.5 g 부근에서 평형을 유지하였다(Eg. 2). 첨 가하는 CaCCh 양이 증가할수록 적가하는 질산용액의 양이 많아지고 반응시간도 길어지 므로 본 연구의 용해조건에서 CaCO3 운반체 2.
- 회수용액 중 tritium을 간섭없이 액체섬광계수기로 측정하기 위해서는 정제과정이 반드시 필요하였다. 정제는 고다리결합의 강산성 및 강염기 성의 양이온 및 음이온 교환수지와 가수된 지르코니아 이온교환체를 충진시킨 분리관상에서 0.1 M HNO3 용 액으로 용리시키는 방법이 효과적이었다. 본 연구에서 확립한 방법은 원자력발전소에서 발생되는 여러 종류의 방사성폐기물 중의 C-14 및 tritium의 회수 및 정량에 응용될 수 있을 것으로 기대된다.
- 화학 및 열처리 과정에 의하여 입자크기를 증가시키고 난용성물질로 만들어 이온교환분리에 적합한 형태로 제조하였다. 제조한 지르 코니아는 SEM 이미지 관찰을 통하여 제조전 ZrOz보다 입자가 커진 것을 확인할 수 있었으며 용액상태에서 부유입자도 적었다. 또한 분리관에 채웠을 때 제조전 ZrOz보다 유속도 빠르고 수용액 및 묽은 산에 의하여 용해되지 않았으므로 분리관을 이용한 정제에 사용이 가능하였다.
- 2). 첨 가하는 CaCCh 양이 증가할수록 적가하는 질산용액의 양이 많아지고 반응시간도 길어지 므로 본 연구의 용해조건에서 CaCO3 운반체 2.5 g을 사용하는 것이 C-14 회수를 위한 최적조건으로 판단되었다. 이 조건에서 3회 반복하여 C-14 회수율을 구하였을 때 평균 91.
- 모의사용후핵연료시료와 달리 C-14가 2개의 포집관에 포집된 것은 포집용액의 부피를 반으로 축소한 것과 모의사용후핵연료시료보다 난용성인 실제 의 사용후핵연료시료를 용해하기 위하여 용해시간을 3 배(12 시간)로 연장한데 원인이 있는 것으로 추정되었다. 측정값을 이용하여 사용후핵연료시료(0.849 g) 중의 C-14 방사능을 계산하였을 때 13, 128 Bq로 나타났으며 이 값은 같은 양의 핵연료시료 중의 C-14 방사능을 ORIGIN-2에 의한 계산값(16, 965 Bq)과 비교할 때 77.4% 에 해당한다. 원자로에서 연소된 핵연료는 일정기간 냉 각후 핵 연료 건전성을 확인하기 위하여 조사후시험 (postirradiation examination)을 수행한다.
후속연구
- 1 M HNO3 용 액으로 용리시키는 방법이 효과적이었다. 본 연구에서 확립한 방법은 원자력발전소에서 발생되는 여러 종류의 방사성폐기물 중의 C-14 및 tritium의 회수 및 정량에 응용될 수 있을 것으로 기대된다.
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