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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 도곡 Au-Ag-Cu 광산 주변 지 역의 하천수, 토양, 광미 등을 대상으로 중금속 원소들의 오염 범위와 정도 및 화학적 형태를 규명하고자 하였다. 또한 이광산으로 인해 주변 토양으로 유입되는 중금속 원소들의 오염 특성을 토대로 하여 지역주민들 의 위에서 흡수되는 독성 중금속들의 생체흡수도를 평가하여 인체 위해성 평가를 위한 기초자료로 제공하고자 하였다.
- 따라서 본 연구에서는 도곡 Au-Ag-Cu 광산 주변 지 역의 하천수, 토양, 광미 등을 대상으로 중금속 원소들의 오염 범위와 정도 및 화학적 형태를 규명하고자 하였다. 또한 이광산으로 인해 주변 토양으로 유입되는 중금속 원소들의 오염 특성을 토대로 하여 지역주민들 의 위에서 흡수되는 독성 중금속들의 생체흡수도를 평가하여 인체 위해성 평가를 위한 기초자료로 제공하고자 하였다.
제안 방법
- 광미 및 토양시료는 자연건조하여 -80 mesh 입도로 체질한 후, 왕수로 분해하여 ICP-AES, ICP-MS를 이용하여 As, Cd, Cu, Pb, 및 Zn의 함량을 측정하였다. 이들 1차 시료 중 일부를 대상으로 토양내 원소들의 존재 형태를 고찰하기 위해서 BCR (Whalley and Grant, 1994)에서 제안한 방법으로 연속추출 분석을 실시하였고, 화학분석은 ICP-AESS.
- 분석하였다. 또한 토양 내 유독성 중금속들이 폐금속 광산 지역에 거주하는 주민들의 인체로 유입되었을 때 인체의 위에서 흡수되는 정도를 정량적으로 측정하기 위해서 SBET (Simple Bioavailability Extraction Test) 분석을 실시하였다. 이 분석 방법은 Ruby et a/.
- 자연수 시료는 시료채취 후 현장에서 수소이온농도(pH), 산화환원 전위 (Eh), 온도, 전기전도도, 탁도, 용존산소(DO)를 측정하였다. 화학성분 분석을 위하여 채취된 자연수시료는 수동 펌프를 이용하여 동일 압력 하에서 0.
- 자연수 시료는 시료채취 후 현장에서 수소이온농도(pH), 산화환원 전위 (Eh), 온도, 전기전도도, 탁도, 용존산소(DO)를 측정하였다. 화학성분 분석을 위하여 채취된 자연수시료는 수동 펌프를 이용하여 동일 압력 하에서 0.45 um membrane Ulter로 여과하여 부유물질을 제거한 후 양이온 분석용과음이온 분석용으로 나누어 보관하였다. 양이온 분석용 시료는 시간의 경과에 따라 시료용 기 벽면에 양이온이 흡착되는 것을 방지하기 위하여 농질산을 가해pH를 2 이하로 조정하였다.
- 45 um membrane Ulter로 여과하여 부유물질을 제거한 후 양이온 분석용과음이온 분석용으로 나누어 보관하였다. 양이온 분석용 시료는 시간의 경과에 따라 시료용 기 벽면에 양이온이 흡착되는 것을 방지하기 위하여 농질산을 가해pH를 2 이하로 조정하였다. 양이온 정량분석은 AAS, ICP-AES 및 ICP-MS등을 이용하였고, 음이온 정량 분석은 IC를 이용하여 분석하였으며, HCQj-는 적정법으로 측정하였다.
- 도곡광산의 상부갱과 본 갱 주변의 광미적치장의 광미를 대상으로 왕수분해를 한 결과, 평균 함량이 1차(우기후), 2차(우기전)에서 각각 As이 254mg/kg, 140mg/kg, Cd°] 98 mg/kg, 107 mg^g, Cu가 2553 mg/ kg, 3017 mg/kg, Pb 가 4199 mg/kg, 12926 mg^g, Zn가 18024 mg/kg, 9094n®kg로 분석되었다(table 1). 그리고 광미적치장으로부터 떨어 진 위치에 밭으로 사용되고 있는 밭토양의 중금속 원소 함량을 1차, 2차의 시료 채취 시기별로 비교하여 도시하였다(Fig. 2). 각각의 원소를 오염되지 않은 토양 내 평균 함량(Bowen, 1979)과 비교했을 때, As, Cd은 모든 토양에서 이 기준을 초과하여 나타났고, Cu, Pb, Zn는 일부 토양에서 초과하여 나타났다.
- 본 갱 입구를 시작으로 하류 방향을 따라서 갱내수, 하천수, 식수로 사용되고 있는 지하수 시료를 채취하여 현장에서 측정한 물리적 특성과 함께 용존이 온들의 함량을 Able 2에 나타내었다. 우기 전에 채취한 1차 시료와 우기 후에 채취한 2차 물 시료들의 평균pH는 7.
- 또한 이들 토양 내의 중금속의 존재 형태를 알아본 결과, 이동성 높은 Cd과 Zn에서 교환성 형태의 존재비율이 높은 것으로 나타나 이들 원소들이 식물로 이동 및 인체흡수도가 쉽게 되어 농축될 수 있다고 판단 되었다(Adriamo, 2001). 따라서 도곡광산 지역에 거주하 는 주민들이 농업활동에 의해 무의식적으로 손에서 입 을(hand to mouth) 통해 오염된 토양 입자를 섭취하 는 경우, 강산성 환경 하의 위에서 흡수되는 중금속들의 흡수도를 평가하기 위해서 SBET (Simple Bioavai lability Extraction Tfest) 분석을 실시하였다. 생체흡수 도(Bioavailability)는 글리신을 이용하여 인공위산(추출용액)을 제작하여 폐쇄계에서 1시간 동안 토양과 반응시킨 후 이로부터 추출된 독성 중금속들의 양을 왕수에 의해 분해하여 측정된 원소의 함량으로 나눈 비를 백분율(%)로 나타낸 것이다.
- 토양 중에서 주민들의 건강과 직접적으로 관련되는 밭토양을 대상으로 SBET 분석을 실시하여 그 결과를 나타내었다(Eble 4). Cd의 경우 2개의 밭토양 시료에 대한 평균 생체흡수도가 53.
- 폐금속 광산인 도곡금은-동 광산 주변 지역의 토양, 물 및 광미를 대상으로 1차(2002년 10월), 2차(2003년 5월)에 걸쳐서 유독성 중금속의 오염도를 조사하고, 오염 특성을 토대로 하여 독성중금속들의 흡수도를 평가한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.
대상 데이터
- 연구 대상 지역인 도곡광산은 경북 영덕군 축산면 축산리 산 185-6에 소재하는 광산으로, 금, 은, 동이 주개발대상이며 1936년 금, 은, 동, 연, 아연 등 5개 광종으로 광업권이 설정, 등록되었고 1989년 광업권이 소멸되어 현재는 폐광상태이다(대한광업진흥공사, 1968).도곡광산은 과거 일제시대 때 봉화산 서쪽 사면에 여러 개의 갱도를 개설하여 개발하였으나 80년대에 있었던 도로 개설 등의 각종 공사로 인하여 대부분의 갱도가 함몰, 붕괴되었으며, 유실방지시설이 설치되지 않아 광미 및 폐석 더미 등이 그대로 유실되고 있고, 골짜기를 통해서 흐르는 하천을 따라 주변 농경지로 유입되기도 한다.
- 토양, 광미 및 하천수 시료는 도곡광산 주변의 하천을 따라서 1차(2002년 10월), 2차(2003년 5월)로 나누어서 채취하였다. 도곡광산의 폐석적치 더미에서 광미를 채취하였고, 오염 가능성이 높을 것으로 예상되는 그 주변의 산토양과 수계를 따라 일부 밭토양을 채취하였다. 하천수 시료는 폐갱구내의 갱내수와 함께 수계를 따라 1차 시료 채취시 6개, 2차 시료 채취 시 8개를 채취하였다 (Fig.
- 도곡광산의 폐석적치 더미에서 광미를 채취하였고, 오염 가능성이 높을 것으로 예상되는 그 주변의 산토양과 수계를 따라 일부 밭토양을 채취하였다. 하천수 시료는 폐갱구내의 갱내수와 함께 수계를 따라 1차 시료 채취시 6개, 2차 시료 채취 시 8개를 채취하였다 (Fig. 1).
- 시료를 대상으로 분석을 실시하였고 원소별 백분율 함량을 Fig. 4에 나타내었다.
- 토양, 광미 및 하천수 시료는 도곡광산 주변의 하천을 따라서 1차(2002년 10월), 2차(2003년 5월)로 나누어서 채취하였다. 도곡광산의 폐석적치 더미에서 광미를 채취하였고, 오염 가능성이 높을 것으로 예상되는 그 주변의 산토양과 수계를 따라 일부 밭토양을 채취하였다.
데이터처리
- 광미 및 토양시료는 자연건조하여 -80 mesh 입도로 체질한 후, 왕수로 분해하여 ICP-AES, ICP-MS를 이용하여 As, Cd, Cu, Pb, 및 Zn의 함량을 측정하였다. 이들 1차 시료 중 일부를 대상으로 토양내 원소들의 존재 형태를 고찰하기 위해서 BCR (Whalley and Grant, 1994)에서 제안한 방법으로 연속추출 분석을 실시하였고, 화학분석은 ICP-AESS. 분석하였다.
이론/모형
- 이 분석 방법은 Ruby et a/.(1993, 1996, 1999)에 의해 제시되고 발달된 PBET (Physiologically Based Extraction lest) 분석 방법을 영국 지질조사소에서 단순화하여 개발한 분석 방법으로써 구체적인 SBET 분석 절차는 이진수와 전효택(2004)의 방법을 따랐다.
- 양이온 분석용 시료는 시간의 경과에 따라 시료용 기 벽면에 양이온이 흡착되는 것을 방지하기 위하여 농질산을 가해pH를 2 이하로 조정하였다. 양이온 정량분석은 AAS, ICP-AES 및 ICP-MS등을 이용하였고, 음이온 정량 분석은 IC를 이용하여 분석하였으며, HCQj-는 적정법으로 측정하였다.
성능/효과
- 본 연구에서 광미, 토양, 자연수시료에 대한 화학분석 결과는 분석과정에 필수적인 Quality control system을 이용하여 평가되어졌으며(Ramsey et aL, 1987), 중복시료와 참고 시료를 이용하여 평가한 정밀도와 정확도는 8.7%로 10% 미만이므로 수용할 만한 결과라 생각된다.
- 도곡광산의 상부갱과 본 갱 주변의 광미적치장의 광미를 대상으로 왕수분해를 한 결과, 평균 함량이 1차(우기후), 2차(우기전)에서 각각 As이 254mg/kg, 140mg/kg, Cd°] 98 mg/kg, 107 mg^g, Cu가 2553 mg/ kg, 3017 mg/kg, Pb 가 4199 mg/kg, 12926 mg^g, Zn가 18024 mg/kg, 9094n®kg로 분석되었다(table 1). 그리고 광미적치장으로부터 떨어 진 위치에 밭으로 사용되고 있는 밭토양의 중금속 원소 함량을 1차, 2차의 시료 채취 시기별로 비교하여 도시하였다(Fig.
- 또한 공통적으로 S2 시료는 모두 이 기준보다 낮은 함량을 나타내고 있고, 인접 도로와 가장 가까운 S3의 토양은 대부분의 중금속 함량에서 가장 높은 값을 나타냈다. 전체적으로 1차와 2차 시료들은 유사한 함량을 나타내고 있어, 단기간 내의 계절적 변화에 따른 토양 내 중금속 함량의 변화는 거의 없는 것으로 확인되었다. 또한 이들 토양 내의 중금속 원소들의 함량을 Kloke(1979)가 제시한 토양의 최대 허용 한계치와의 비교하면, S3 토양만이 Cd에서 허용한 계치 (3.
- 2차(우기전) 시료를 대상으로 중금속들의 함량을 도시해 본 결과, 중금속들은 주 오염원으로 생각되는 본갱주변의 시료 W1 에서 가장 높은 함량을 나타냈고 하류로 가면서 그 함량이 점차 감소하는 경향을 나타내고 있다 (Fig. 3). 즉 전반적인 흐름은 갱내수인 W1 에서 가장 높고, 갱내수와 합류 전인 하천수(WL1)와 합류후 인 하천수(W2)가 만나면서 점차 감소하는 경향을 나타내고 있어 폐갱구의 갱내수 내 원소 함량이 하류로 가면서 희석효과에 의해서 감소함을 알 수 있다.
- 갱내수(W1) 중 중금속의 함량은 수질환경보전법에 명시된 '광산갱수 및 침출수별 수질과 오염물질 배출허용기준('가 '지역)과 비교시 Cd만이 0.264, 0.418 mg/L 로기준치를 초과하여 나타났다.이는 기준치(0.
- Pb는 50% 이상이 잔류상 형태로 존재하는 것으로 나타났고, 일부(T3) 광미시료는 99%로 상당히 많은 부분이 잔류상으로 존재하는 것으로 보아 Pb가 방연석과 같은 광물격자내에 존재하고 있다고 예측할 수 있다. 토양시료들의 경우, 잔류상 형태 다음으로 환원성 형태의 존재비율이 2744%로 높게 나타났다.
- 따라서 이 지역에서 재배되는 밭작물의 유독성 원소들 함량에 대한 조사와 이들 작물들의 섭취로 인한 인체 내의 독성 원소의 유입에 대한 연구가 필요함을 알 수 있다. 또한 이동성이 낮은 원소로 알려져 있는 Pb는 인체흡수도 가 평균 32%로 다른 원소들에 비해서 다소 낮게 나타났다. 이 지역의 밭토양에서 비교적 높은 값으로 나타난 Cd과 Zn는 앞서 실험한 연속 추출법에서의 높은 교환성 형태의 존재와 일치되는 결과를 나타내고 있다.
- 도곡광산 주변의 광미적치장 토양(광미), 산토양, 밭토양을 분석한 결과, 광미 내의 중금속의 함량은 1차, 2차에서 모두 높은 함량을 나타내었고, 일반 농경지로 사용되고 있는 밭토양에서 일부 시료의 경우 Cd, Zn 등의 원소의 함량이 IQoke(1979)가 제시한 토양의 최대 허용 한계치를 초과하는 값을 나타내고 있었다. 또한 이들 시료들의 경우, 연속추출 분석 결과 비잔류 상 형태, 특히 교환성 형태의 존재비율이 높은 것으로 나타나 다른 중금속에 비해서 생물로의 흡수도와 이동도가 높을 것으로 예상된다.
- 도곡광산 주변의 광미적치장 토양(광미), 산토양, 밭토양을 분석한 결과, 광미 내의 중금속의 함량은 1차, 2차에서 모두 높은 함량을 나타내었고, 일반 농경지로 사용되고 있는 밭토양에서 일부 시료의 경우 Cd, Zn 등의 원소의 함량이 IQoke(1979)가 제시한 토양의 최대 허용 한계치를 초과하는 값을 나타내고 있었다. 또한 이들 시료들의 경우, 연속추출 분석 결과 비잔류 상 형태, 특히 교환성 형태의 존재비율이 높은 것으로 나타나 다른 중금속에 비해서 생물로의 흡수도와 이동도가 높을 것으로 예상된다.
- 도곡광산 주변 수계의 pH는 668.0(평균 7.4)이며 하천수중 중금속 원소들의 함량 분포는 오염원으로 추정되는 폐갱구의 갱내수에서 가장 높은 함량을 나타내었고, 하류로 흐르면서 점차 감소하는 경향을 나타내었다. 또한 음용수로 사용되고 있는 지하수를 분석한 결과, 대부분이 음용수 수질기준값 이하를 나타내고 있었으나, Cd은 기준을 초과한 것으로 나타났다.
- 4)이며 하천수중 중금속 원소들의 함량 분포는 오염원으로 추정되는 폐갱구의 갱내수에서 가장 높은 함량을 나타내었고, 하류로 흐르면서 점차 감소하는 경향을 나타내었다. 또한 음용수로 사용되고 있는 지하수를 분석한 결과, 대부분이 음용수 수질기준값 이하를 나타내고 있었으나, Cd은 기준을 초과한 것으로 나타났다.
- 토양 중에서 인체의 위해도와 직접적으로 관련되는 밭토양을 대상으로 SBET 분석을 실시한 결과, Cd의 경우 평균 생체흡수도가 53.3%로 가장 높게 나타났고, 그 외의 중금속들도 Cu(46.5%), Zn(41.0%), As (37.0%) 순서로 높게 나타났다. 특히 왕수분석 결과, 총함량이 높은 것으로 나타난 S3는 각각의 생체홉 수도 또한 높게 나타나, 이로 인해 인체에 미치는 악영향에 대한 오염방지 대책이 필요하다고 생각된다.
-
4. SBET 분석을 이용한 중금속들의 생체客 수도
도곡광산의 밭토양을 대상으로 중금속 원소들을 분석하여 자연토양 평균 함량(Bowen, 1979)과 비교해본 결과, As과 Cd은 모든 토양에서 이 기준을 초과하여 나타났고, Cu, Pb, Zn는 일부 토양에서 초과하여 나타났다
. 또한 이들 토양 내의 중금속의 존재 형태를 알아본 결과, 이동성 높은 Cd과 Zn에서 교환성 형태의 존재비율이 높은 것으로 나타나 이들 원소들이 식물로 이동 및 인체흡수도가 쉽게 되어 농축될 수 있다고 판단 되었다(Adriamo, 2001).
후속연구
- 특히 교환성 형태의 존재비율이 15-26%로 나타나 Zn의 생물학적 흡수도가 높을 것으로 예상된다. 더욱이 Zn21 총 함량이 가장 높은 것으로 나타난 FS3은 교환성 형태의 존재비율이 가장 높은 26%로 나타나, Zn 확산 방지대책을 강구해야 할 것으로 판단된다.
- 대부분의 중금속에 대해서 왕수 분석에 의한 총함량이 높은 것으로 나타난 S3 시료는 생체흡수도 또한 모든 원소에 대해서 가장 높은 것으로 나타나 인체에 미치는 독성이 클 것으로 예상된다. 따라서 이 지역에서 재배되는 밭작물의 유독성 원소들 함량에 대한 조사와 이들 작물들의 섭취로 인한 인체 내의 독성 원소의 유입에 대한 연구가 필요함을 알 수 있다. 또한 이동성이 낮은 원소로 알려져 있는 Pb는 인체흡수도 가 평균 32%로 다른 원소들에 비해서 다소 낮게 나타났다.
- 0%) 순서로 높게 나타났다. 특히 왕수분석 결과, 총함량이 높은 것으로 나타난 S3는 각각의 생체홉 수도 또한 높게 나타나, 이로 인해 인체에 미치는 악영향에 대한 오염방지 대책이 필요하다고 생각된다. 따라서 도 곡광 산의 주변 지역에서 주요 오염 경로로 파악되는 토양-식물-인체에 대한 위해도와 오염방지와 복원에 대한 대책을 마련하기 위해 서 식물에 대한 오염도 조사, 오염토양에 대한 처리대책이 시급한 것으로 판단된다.
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