[논문]Ferrocyanide-음이온 교환수지에 의한 모의 토양제염 폐액 처리

원휘준; 김민길; 김계남; 정종헌; 박진호; 오원진

Ferrocyanide-음이온 교환수지에 의한 모의 토양제염 폐액 처리
Treatment of Simulated Soil Decontamination Waste Solution by Ferrocyanide-Anion Exchange Resin Beads 원문보기

방사성폐기물학회지 = Journal of the Korean Radioactive Waste Society, v.3 no.1, 2005년, pp.41 - 47

원휘준 (한국원자력연구소) , 김민길 (한국원자력연구소) , 김계남 (한국원자력연구소) , 정종헌 (한국원자력연구소) , 박진호 (한국원자력연구소) , 오원진 (한국원자력연구소)

초록
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Cs$^{+}$ 이온에 대해 선택성을 갖는 ferrocyanide-음이온 교환수지를 제조하여 모의 제 염폐액 내에 존재하는 Cs$^{+}$ 이온에 대한 흡착실험을 수행하였다. 제조된 이온교환 수지가 citric acid를 주제염제로 하는 제염폐액 내에 존재하는 Cs+ 이온에 대한 흡착능력은 상용 양이온교환수지에 비해 4배 이상 효과적인 것으로 나타났다. 모의 제염폐액과 선택성 이온교환수지를 접촉시킨 후 360분이 경과하면 금속이온에 대한 흡착반웅이 평형에 도달하였다. 본 연구범위에서 Co$^{2+}$ 이온농도가 필요이상 증가하게 되면 Cs$^{+}$ 이온의 흡착율은 감소하였다. 과산화수소와 히드라진을 사용한 선택성 폐 이온교환수지의 재생실험 결과 전기중성화조건을 만족시키기 위해 Cs$^{+}$ 이온이 수지로부터 용출됨을 확인하였고 열화없이 재 사용가능성을 확인하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

Preparation of ferrocyanide-anion exchange resin and adsorption test of the prepared resin on the Cs$^{+}$$ion were performed. Adsorption capability of the prepared resin on the Cs$^{+}$ion in the simulated citric acid based soil decontamination waste solution was 4 times greater than that of the commercial cation exchange resin. Adsorption equilibrium of the prepared resin on the Cs$^{+}$ion reached within 360 minutes. Adsorption capability on the Cs$^{+}$ion became to decrease above the necessary Co$^{2+}$ion concentration in the experimental range. Recycling test of the spent ion exchange resin by the successive application of hydrogen peroxide and hydrazine was also performed. It was found that desorption of Cs$^{+}$ion from the resin occurred to satisfy the electroneutrality condition without any degradation of the resin.

주제어

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문제 정의

이온 선택성 이온교환 수지에 의한 토양제염 용액 중의 금속이온 제거에 관한 연구와 사용 후 선택성 이온교환수지를 산화 및 환원법을 사용하여 재생하는 방안에 대한 연구는 아직 보고되지 않았다. 본 연구에서는 Cs⁺ 이온 선택성 이온교환 수지를 제조하여 모의 토양 제염 폐액 중에 존재하는 금속이온의 Cs^* 이온 선택성 음이온교환 수지상에서의 제거 특성과 사용 후 이온교환 수지의 재생 특성을 살펴 보고자 하였다.

제안 방법

03 M nitric acid 혼합용액 500 ml와 3시간 동안 실온에서 접촉 시켰다. 0.1 An Whatman filter 를 사용하여 토양입자를 제거하고 여액 내에 존재하는 금속성분의 농도를 Atomic Absorption Spectrometer (Perkin Elmer 사, Aanalyst 300)를 사용하여 분석하였다. 분석된 금속성분의 농도를 표1 에 수록하였다.
채를 통과한 토양에 1 M sodium acetate 용액과 30% H₂O₂ 를 사용하여 유기물을 완전히 제거하였다. X- ray diffractometer를 사용하여 토양에 존재하는 철성 분의 결정구조를 확인하였으며 이를 그림1에 나타내었다. 0.
사용한 Resin-KFC 에 대한 과산화수소수를 적용하는 산화 단계를 적용시킨 후 hydrazine 용액으로 환원 단계를 적용하였다. 각 단계에서 반웅에 의해 용출되는 금속이온 농도를 분석하였다.
사용한 Resin-KFC 에 대한 과산화수소수를 적용하는 산화 단계를 적용시킨 후 hydrazine 용액으로 환원 단계를 적용하였다. 각 단계에서 반웅에 의해 용출되는 금속이온 농도를 분석하였다.
제조된 Resin-KFC를 회분식 반웅조에 넣은 후 정화실험을 수행하였다. 이온교환 수지의 양을 변화시 켜가며 흡착되는 금속이온의 양을 측정하였다.
제조된 이온교환수지 (resin-potassium ferrocya nide, Resin-KFC)를 증류수에 3회 세척하여 실험에 사용하였다. 제조된 Resin-KFC를 다시 1 M cupric nitrate 용액과 반웅시켜 수지 내 K 이온을 Cu 이온으로 치환시켜 치환 효과 파악 실험을 수행하였다.
제조된 Resin-KFC를 회분식 반웅조에 넣은 후 정화실험을 수행하였다. 이온교환 수지의 양을 변화시 켜가며 흡착되는 금속이온의 양을 측정하였다.
토양 오염의 주요 방사성 핵종 이온인 Cs⁺ 및 Co²⁺ 의 시간 경과에 따른 Resin-KFC 에 대한 제거 경향을 살펴보았다. Co²⁺ 이온의 초기 농도가 8.
토양제염 폐액에 존재하는 금속이온의 제거 성능에 대한 비교를 목적으로 상용의 강산성 양이온교환 수지와 제조된 Resin-KFC에 대한 흡착능 평가 실험을 수행하였다. 100 ml 용액 내 유기산과 금속 이온 농도를 표1의 조건에서 이온교환 수지의 양을 변화 시켜가며 24시간 동안 접촉시킨 결과를 그림2 와 그림3에 각각 도시하였다.

대상 데이터

Supelco 사의 nuclear grade 제품인 OH^- 이온형 강염기성 음이온교환 수지 IRN-78 을 실험에 사용하였다. 이온교환수지 100 g을 300 ml의 0.
Si 이온은 이온교환 수지에 의해 흡착되지 않는 것으로 나타났다. 모의 토양제염 폐액은 표1을 기준으로 금속별 농도를 변화시켜가며 제조하였으며 이를 실험에 사용하였다.
5 M potassium ferrocyanide 용액과 24시간 동안 접촉시켰다. 제조된 이온교환수지 (resin-potassium ferrocya nide, Resin-KFC)를 증류수에 3회 세척하여 실험에 사용하였다. 제조된 Resin-KFC를 다시 1 M cupric nitrate 용액과 반웅시켜 수지 내 K 이온을 Cu 이온으로 치환시켜 치환 효과 파악 실험을 수행하였다.
한국원자력 연구소 내에 보관 중인 방사성폐기물 토양을 일정량 채취하여 음지에서 건조시킨 후 30분간 2 mm 채를 사용하여 큰 토양입자를 분리하였다. 채를 통과한 토양에 1 M sodium acetate 용액과 30% H₂O₂ 를 사용하여 유기물을 완전히 제거하였다.

성능/효과

또한 이온교환법은 다량의 토양을 제염함에 따라 발생되는 액체 폐기물의 연속 처리 공정에서 다른 방법에 비해 그 적용성이 우수하다. 본 연구에 사용된 Resin-KIP는 토양 제염폐액 중 Cs^* 이온만을 선택적으로 제거함으로써 제염제 재생에 따라 발생하는 2차 폐기물인 이온 교환수지의 양을 줄이는 것으로 나타났다. 그리고, 산화 및 환원에 의해 이온교환수지 자체를 재사용하는 것이 가능하였다.
기존의 이온교환수지 재생방법은 강산을 사용함에 의해 부가적으로 폐액 내 음이온이 발생하고 용액의 pH가 낮아진다는 단점이 있었다. 본 연구에서 제시한 이온교환수지 재생방법의 장점은 산화에 의해 용출된 방사성 핵종인 Cs⁺ 이온과 H₂O₂의 분 해에 의해 물이 주요 성분으로 발생하므로 2차 폐액 자체의 독성이 기존 방법보다 적으며, 방사성 핵종인 Cs⁺ 이온만을 농축분리시킬 수 있다는 것이다.
이온은 수지 밖으로 용출되어진다. 본 연구의 이온 교환수지를 재생하는 방법을 기존 방법과 비교할 때의 장점은 1) 기존 방법에서는 염산 혹은 황산과 같은 강산을 사용함에 따라 독성 음이온이 부가적으로 발생하고 2차 폐액의 pH가 낮아지는데 본 방법은 산화에 의해 용출된 방사성 핵종인 Cs⁺ 이온과 HzQ의 분해에 의해 발생한 물이 폐액의 주요 성분이라는 점과, 2)이온교환수지의 재생효율은 떨어지지만 방사성 핵종인 Cs⁺ 이온만을 순수하게 농축 분리하는데 적용될 수 있다는 것이다.
그림 4에서, Resin-KFC 에는 Ni²⁺ 이온과 화학적 성질이 유사한 Co²⁺ 이온이 먼저 흡착된 후 Cs⁺ 이온 이 흡착될 수 있는 site를 제공하고 이후 Cs, 이온의 흡착이 이루어지는 것으로 생각된다. 초기 Cs⁺ 이온 의 농도가 클수록 잔존하는 Cs⁺ 이온의 농도 분율이 높으며 Co²⁺ 이온의 잔존분율은 감소함을 보여준다.

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