Atmospheric $PM_{2.5}$ and $PM_{10}$ were measured to investigate their levels and water-soluble ions(${SO_4}^{2-},\;{NO_3}^-,\;{NO_2}^-,\;Cl^-,\;{NH_4}^+,\;Na^+,\;Ca^{2+},\;Mg^{2+},\;and\;K^+$) in Daegu between February 17 and April 18, 2006. Four Asian dust episode...
Atmospheric $PM_{2.5}$ and $PM_{10}$ were measured to investigate their levels and water-soluble ions(${SO_4}^{2-},\;{NO_3}^-,\;{NO_2}^-,\;Cl^-,\;{NH_4}^+,\;Na^+,\;Ca^{2+},\;Mg^{2+},\;and\;K^+$) in Daegu between February 17 and April 18, 2006. Four Asian dust episodes during the period were examined for the influence of Asian dust on the particulate properties. Daily $PM_{2.5}\;and\;PM_{2.5-10}$ concentrations ranged between $10.83{\sim}136.76{\mu}g/m^3$ with a mean of $38.43{\mu}g/m^3$ and $16.13{\sim}409.13{\mu}g/m^3$ with a mean of $79.98{\mu}g/m^3$, respectively. For all measured ions the mean fractions of $PM_{2.5}\;and\;PM_{2.5-10}$ were 51.8% and 28.9% being lowered to 30.7% and 9.4%, respectively, during the dust episodes. Secondary ions (i.e., non-sea salt ${SO_4}^{2-},\;{NO_3}^-,\;and\;{NH_4}^+$) contributed 44.3% and 14.8% to $PM_{2.5}\;and\;PM_{2.5-10}$, respectively, with a decreased contribution during the episodes. The average equivalent ratio of ${NH_4}^+$ to the sum of ${SO_4}^{2-}\;and\;{NO_3}^-$ was 0.99 and 0.89 for $PM_{2.5}\;and\;PM_{2.5-10}$, respectively, indicating high source strength of $NH_3$ and its dominance in the neutralization of the acidic ions. Correlations and charge balance between ions suggest that neutralization of the acidic ions results in substantial depletions of carbonate both in $PM_{2.5}\;and\;PM_{2.5-10}$ and chloride only in $PM_{2.5}$.
Atmospheric $PM_{2.5}$ and $PM_{10}$ were measured to investigate their levels and water-soluble ions(${SO_4}^{2-},\;{NO_3}^-,\;{NO_2}^-,\;Cl^-,\;{NH_4}^+,\;Na^+,\;Ca^{2+},\;Mg^{2+},\;and\;K^+$) in Daegu between February 17 and April 18, 2006. Four Asian dust episodes during the period were examined for the influence of Asian dust on the particulate properties. Daily $PM_{2.5}\;and\;PM_{2.5-10}$ concentrations ranged between $10.83{\sim}136.76{\mu}g/m^3$ with a mean of $38.43{\mu}g/m^3$ and $16.13{\sim}409.13{\mu}g/m^3$ with a mean of $79.98{\mu}g/m^3$, respectively. For all measured ions the mean fractions of $PM_{2.5}\;and\;PM_{2.5-10}$ were 51.8% and 28.9% being lowered to 30.7% and 9.4%, respectively, during the dust episodes. Secondary ions (i.e., non-sea salt ${SO_4}^{2-},\;{NO_3}^-,\;and\;{NH_4}^+$) contributed 44.3% and 14.8% to $PM_{2.5}\;and\;PM_{2.5-10}$, respectively, with a decreased contribution during the episodes. The average equivalent ratio of ${NH_4}^+$ to the sum of ${SO_4}^{2-}\;and\;{NO_3}^-$ was 0.99 and 0.89 for $PM_{2.5}\;and\;PM_{2.5-10}$, respectively, indicating high source strength of $NH_3$ and its dominance in the neutralization of the acidic ions. Correlations and charge balance between ions suggest that neutralization of the acidic ions results in substantial depletions of carbonate both in $PM_{2.5}\;and\;PM_{2.5-10}$ and chloride only in $PM_{2.5}$.
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문제 정의
이를 위하여 겨울철과 봄철인 2006년 2월 17일 부터 4월 18일까지 PM*와 PM„)의 질량농도, 수용성 이온성분의 화학적 특성, 이온성분들의 상관관계 등을 연구하였다. 또한 이들 특성에 대한 황사의 영향을 평가하여 미세먼지의 화학적 특성 및 대기화학에 대한 이해를 높이고자 하였다.
또한 대구지역에서도 매년 수 차례의 황사가 관측되었지만 황사의 화학적 특성에 대한 연구가 매우 미진한 상태이다. 본 연구는 대구지역의 미세먼지의 농도와 화학적 조성, 그리고 발생원을 파악하기 위하여 고안되었다. 이를 위하여 겨울철과 봄철인 2006년 2월 17일 부터 4월 18일까지 PM*와 PM„)의 질량농도, 수용성 이온성분의 화학적 특성, 이온성분들의 상관관계 등을 연구하였다.
도시지역에서 생활패턴의 주간변화는 미세먼지에도 영향을 미칠 수 있다. 본 연구에서는 PM2.5와 PM10 질량농도가 뚜렷한 주간변화의 특징을 보이지 않았다. 이것은 자료수가 적은데다 상대적으로 변화가 심한 오염원이나 기상 등에 의해 주간변화 특성이 상당 부분 상쇄된 결과로 보여진다.
제안 방법
미세먼지가 채취될 때 기상 유기화합물이 표면적이 큰 석영필터에 흡착되는 정도를 확인하기 위하여 테프론필터 뒤쪽에 석영필터를 1개 더 설치하였다. 다른 하나의 PN&5 싸이클론 (URG- 2000-30EH)을 통하여 16.7L/min으로 흡인한 공기를 매니폴드를 통과시킨 후 47 mm 테프론필터 (공극 2 |im, Whatman)와 HEPA 캡슐(12144, Pall Corporation, East Hills, NY, USA)에 각각 8.35 L/min으로 통과시켜 테프론필터에 PM2.5를 채취하였다. 여기에 채취된 PM2.
78明血3이었다. 본 논문의 질량농도는 시료의 질량에서 현장공시료의 평균 질량을 보정한 후 해석하였다. 그림 3은 본 연구의 PM10 농도를 신암동 대기오염자동측정망에서 얻은 PM10 농도와 비교한 것이다.
상세한 분석조건은 표 1에 나타내었다. 분석과정에 따른 정밀성 및 정확성을 확인하기 위하여 시료 15개마다 각각 반복분석과 표준용액 분석을 하였다.
질량을 측정한 필터는 다시 페트리 접시에 넣어 테프론 테이프로 밀봉한 후 다음 시료채취 또는 분석이 있을 때까지 냉동보관하였다. 시료채취 전과 후의 질량 차이와 채취 공기의 부피로부터 질량농도를 구하였다.
닫았다. 시약병에 들어있는 필터가 초음파세척기 (8510, Branson, Danbury, CT, USA)에 채워진 증류수의 수면 아래로 잠기게 한 상태에서 1시간 동안 초음파 추출을 한 후 수평교반기 (Shaking Incubator, 대명과학, 한국)를 사용하여 25℃에서 60rpm으로 12시간 흔들어 주었다. 추출액의 양이온(Na+, K+, NH4+, Ca2+, Mg2+)과 음이온(NO「, NO「, SC)42-, C「^ 이온크로마토그래피 (ICS-3000, Dionex, USA)를 사용하여 분석하였다.
본 연구의 PM®와 PM*」。에서 nss-SOM가 각각 SOM의 97.5%와 90.3%를 차지하고 선행연구에서 주로 SOU7NO「를 보고하기 때문에 SO427NO3- 를 분석하였다. PMa와 PMzeo에서 SO产/NO「의 평균 土 표준편차는 각각 1.
5 시료채취장치를 나타낸 것이다. 옥상 바닥에서 약 2 m 높이에 위치한 PM25 싸이클론(URG-2000-30EH, URG, Chapel Hill, NC, USA)을 통하여 16.7L/min으로 흡인한 공기를 스테인레스강으로 제작한 매니폴드(내경 117 mm, 내부 높이 122mm, 유입구 직경 12.7mm, 배출구 직경 6.35 mm)를 통과시킨 후 47 mm 테프론필터 (공극 2 I丄m, 7592-104, Whatman, Brentford, Middlesex, UK)와 47 mm 석영필터 (1851-047, Whatman) 에 각각 8.35L/min으로 분기시켜 PM25< 채취하였다. 테프론필터는 질량과 수용성 이온성분 측정을 위한 것이고, 석영필터는 유기탄소와 원소탄소를 측정하기 위한 것이다.
5는 질량과 중금속 등의 원소성분을 측정하기 위한 것이다. 외경이 3.175mm인 스테인레스 강관으로 제작한 임계오리피스를 필터와 펌프 사이에 장착하여 시료채취 유량을 조절하였으며, 4주 주기로 임계오리피스의 유량을 확인하였다. 필터홀더는 필터를 교환할 때마다 이소프로판올으로 세척하였고, 싸이클론은 4주 주기로 초순수로 세척하였다.
본 연구는 대구지역의 미세먼지의 농도와 화학적 조성, 그리고 발생원을 파악하기 위하여 고안되었다. 이를 위하여 겨울철과 봄철인 2006년 2월 17일 부터 4월 18일까지 PM*와 PM„)의 질량농도, 수용성 이온성분의 화학적 특성, 이온성분들의 상관관계 등을 연구하였다. 또한 이들 특성에 대한 황사의 영향을 평가하여 미세먼지의 화학적 특성 및 대기화학에 대한 이해를 높이고자 하였다.
시약병에 들어있는 필터가 초음파세척기 (8510, Branson, Danbury, CT, USA)에 채워진 증류수의 수면 아래로 잠기게 한 상태에서 1시간 동안 초음파 추출을 한 후 수평교반기 (Shaking Incubator, 대명과학, 한국)를 사용하여 25℃에서 60rpm으로 12시간 흔들어 주었다. 추출액의 양이온(Na+, K+, NH4+, Ca2+, Mg2+)과 음이온(NO「, NO「, SC)42-, C「^ 이온크로마토그래피 (ICS-3000, Dionex, USA)를 사용하여 분석하였다. 양이온 분석을 위하여 Dionex의 lonPac CS16 칼럼을 통해 용리 액 30 mM methylsulfonic acid* 1.
측정의 정도관리 (QA/QC)를 위해서 펌프의 작동을 제외하고는 시료필터와 동일하게 처리한 공필터(blank filter)를 1주일 간격으로 수집 하여 현장공시료(field blank)로 사용하였다. 현장공시료는 시료채취준비부터 분석까지 측정의 전과정에서 발생할 수 있는 문제점과 측정검출한계를 알아내기 위하여 사용된다.
필터홀더는 필터를 교환할 때마다 이소프로판올으로 세척하였고, 싸이클론은 4주 주기로 초순수로 세척하였다. 한편 PN%)질량농도와 수용성 이온성분은 5 L/min에서 작동하는 MiniVol™ 휴대용 샘플러 (Airmetrics, Eu- gene, OR, USA)를 이용하여 Whatman 47 mm 테프론필터에 시료를 채취하여 측정하였다.
테프론필터는 시료채취 전과 후에 항온 . 항습 데시케이터 (Dry Keeper, Sanpia, Japan)에서 24시간 이상 보관하여 수분을 제거한 후 민감도가 인 저울 (CP2P-F, Sartorius, Germany)로 측정하였다. 필터의 칭량에는 2회 측정한 평균값을 사용하였으며, 측정값의 차이가 5|Jg 이상일 때는 1회 더 측정하여 그 평균값을 사용하였다.
영향을 배제할 수 없을 것이다. 해수성분 이온인 SQf, K+, Ca2+, Mg2+의 해수에서 Na+에 대한 질량농도비 (각각 0.2516, 0.037, 0.0385, 0.120)를 이용하여 이것들의 비해 염 (non-sea salt: nss) 농도를 구하였다(Holland, 1978). 표 2에 나타낸 것처럼 이것들은 해염보다 비해염 이온농도가 높게 나타났다.
대상 데이터
본 연구에서는 2006년 2월 17일부터 4월 18일까지 매일 오전 10:00부터 다음 날 09: 30까지 시료를 채취하였다. 이 기간 중 대구지역에서 황사가 관측되었던 날은 3월 11 일, 4월 7일, 4월 8일, 4월 17일이었다.
본 연구에서는 환경부 대기오염자동측정망의 대기오염물질 자료와 기상자료가 활용 가능한 대구광역시 동구 신암5동 사무소(위도 : 35°53'N, 경도 : 128° 37E) 옥상(지상 14 m)에 미세먼지 채취장치를 설치하였다. 그림 1에 나타난 것처럼 측정소는 북쪽으로는 중학교가 위치하고, 나머지는 단독주택으로 둘러싸여 있으며 큰 도로에서 350 m 정도 떨어져 있어 차량의 영향을 비교적 적게 받는 주거지역에 위치해 있다
데이터처리
항습 데시케이터 (Dry Keeper, Sanpia, Japan)에서 24시간 이상 보관하여 수분을 제거한 후 민감도가 인 저울 (CP2P-F, Sartorius, Germany)로 측정하였다. 필터의 칭량에는 2회 측정한 평균값을 사용하였으며, 측정값의 차이가 5|Jg 이상일 때는 1회 더 측정하여 그 평균값을 사용하였다. 질량을 측정한 필터는 다시 페트리 접시에 넣어 테프론 테이프로 밀봉한 후 다음 시료채취 또는 분석이 있을 때까지 냉동보관하였다.
이론/모형
미세먼지의 질량측정과 수용성 이온성분 분석은 Research Triangle Institute (Research Triangle Park, NC, USA) 표준측정방법을 준용하였다. 테프론필터는 시료채취 전과 후에 항온 .
성능/효과
이온성분의 상관관계분석 결과 주요 이온들이 (NHQ2SO4, MgSO4, CaSO4, NH4NO3, Ca (NO3)2, Mg(NO3)2 형태로 존재하는 것으로 추정된다. PM25, PM]。, PMeo에 함유된 CCe「는 산성이온에 의해 각각 10.0, 19.4, 32.4% 치환되었고, 해염의 (2「는 63.0, 23.3, 12.0% 손실된 것으로 추정되었다. 향후 미확인된 성분과 오염원을 규명하기 위한 추가적인 연구가 필요한 것으로 판단된다.
9%이었다. PM*, Pig, PMfo 에 대한 이차생성이온 (nss-SQf, NO「, NHJ)의 평균 점유율은 각각 44.3%와 30.1, 14.8%이었으며, 황사에 크게 영향을 받아 비황사기간의 45.8, 31.7, 15.6%인 반면에 황사기간에는 각각 26.8, 11.7, 5.6%로 감소하였다. PM*와 에 대한 NO3「의 점유율은 13.
, 2005a, b). TSP의 경우 황사가 심할수록 양이온 과잉이 증가하였으며, 비는 황사가 없을 때에 비해 황사가 아주 심할 때 약 2.5배 정도 증가하였다. 이런 결과는 황사에 포함된 CaCO3 등의 완충능력 때문인 것으로 보고 있다.
3%로 훨씬 크게 나타났다. cr 손실은 입자의 화학조성에 영향을 받는 것으로 나타났으며, 특히 산의 중화반응에서 CaCC>3와 같은 알칼리 화합물과는 경쟁화는 것으로 나타났다. 서울과 일본 대마도와 북큐슈 교외 지역에서는 토양으로부터 Ca2+ 공급이 감소하는 여름철의 [Cr]/[Na+] 농도비가 겨울철의 약 50% 수준인 것으로 나타났다 (Wakamatsu et al.
10 이온농도는 NO3 >SO42- > Ca2+ >Cr>NH4+ > Na+ > NO「>K+> Mg?+순이었다. pm25, PM10, PM2&0 질량농도에 대한 수용성 이온성분의 점유율은 각각 51.8, 39.3, 28.9%이었다. PM*, Pig, PMfo 에 대한 이차생성이온 (nss-SQf, NO「, NHJ)의 평균 점유율은 각각 44.
61 로 전형적인 우리나라 대도시의 특징을 나타내었다. 대구가 내륙에 위치하고 있지만 PM25, PM10, PM2&0에 대한 해염의 점유율은 5.9, 5.8, 6.6%로 나타났다. 이온성분의 상관관계분석 결과 주요 이온들이 (NHQ2SO4, MgSO4, CaSO4, NH4NO3, Ca (NO3)2, Mg(NO3)2 형태로 존재하는 것으로 추정된다.
, 1996). 따라서 본 연구의 PM*와 PM/] 대한 NO「의 점유율이 19.8%와 13.4%로 상당히 크게 나타났고 대구의 여름철 기온이 높기 때문에 향후 기온에 의한 영향이 규명되어야 할 것으로 보인다. 한편 PM?:의 SOJ7NO「는 비황사기간의 1.
03이었다. 본 연구에서 PM*의 SO」7NO「는 우리나라와 중국의 대도시와 비슷한 수준이고, 우리나라의 배경도시보다 훨씬 낮았다. 1999년 늦가을에 청주, 광주, 서울에서 각각 1.
본 연구에서 cr 손실은 PM2W0의 경우 무시할 정도이지만 PM2.5에서는 평균 63.0% 정도로 나타났다. 이것은 입자의 크기가 작을수록 cr 손실율이 증가되고 1 wn보다 작은 입자에서는 95% 이상의 C「 손실율이 나타난 선행연구와 일치되는 결과이다 (Kerminen et al.
5와 PM”의 일간 질량농도는 그림 4와 같이 변하였다. 여기에서, PM25 농도는 2개의 테프론필터로 구한 값의 평균값이며, 2개의 PM2.5 농도는 y=1.03x-0.49(R2=0.99)의 상관관계와 6.7% 의 합동변이계수로 좋은 일치도를 보였다. PM2.
데 매우 중요하다. 이들의 PM25, PMio, PM2&0에 대한 평균 점유율은 각각 44.3, 30.1, 14.8%이었으며, 황사에 크게 영향을 받아 비황사기간의 45.8, 31.7, 15.6%에 비해 황사기간에는 각각 26.8, 11.7, 5.6%로 감소하였다. 이차생성이온의 PM2.
본 논문의 이온농도는 현장공시료의 평균 이온농도를 뺀 값이다. 이온분석의 정밀도 확인을 위해 반복측정된 시료 (n=8)에서의 합동변이계수는 Ca2+, Mg2+, K+, 、아가 각각 15.2, 8.1, 5.9, 5.2%이었고, 나머지 이온은 3.7%보다 적었다. 그림 5는 PM*와 PMam의 화학적 조성을 나타내고 있다.
6%로 나타났다. 이온성분의 상관관계분석 결과 주요 이온들이 (NHQ2SO4, MgSO4, CaSO4, NH4NO3, Ca (NO3)2, Mg(NO3)2 형태로 존재하는 것으로 추정된다. PM25, PM]。, PMeo에 함유된 CCe「는 산성이온에 의해 각각 10.
후속연구
0% 손실된 것으로 추정되었다. 향후 미확인된 성분과 오염원을 규명하기 위한 추가적인 연구가 필요한 것으로 판단된다.
74에 비해 훨씬 더 컸다. 향후 이와 같은 상이한 결과에 대한 황사의 영향을 규명하기 위해서는 좀 더 많은 측정자료의 확보와 분석 이 필요한 것으로 사료된다.
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