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문제 정의
- 연료에 따라서 다른 거동을 보이고 있다. 본 연구에서는 순수한 수소와 diesel 개질을 통해서 발생된 수소에서의 성능을 비교하기 위해서 기준 셀로 SO단위 셀을단 스택의 2번째 단위셀을 고려하였다.
- 본 연구에서는 연료극 지지체 고체산화물 연료전지에서의 기능적인 분석에 주안점을 두었다. Bipolar 채널을 가진 간단한 단 위셀 연료전지 모델을 사용하여 전극의 형상에 따른 농도 분극 저항 변화에 대해 살펴보고 농도 분극 저항을 줄일 수 있는 방안에 대해 논의하였으며 5단 셀 규모의 연료전지 스택을 이용하여 diesel 및 methane을 이용한 연료개질 반응을 이용해서 H2O/C, 02/C 및 GHSV(Gas Hourly Space Velocity)가 연료전지 스택에 미치는 영향을 살펴보았다.
제안 방법
- 기능적인 분석에 주안점을 두었다. Bipolar 채널을 가진 간단한 단 위셀 연료전지 모델을 사용하여 전극의 형상에 따른 농도 분극 저항 변화에 대해 살펴보고 농도 분극 저항을 줄일 수 있는 방안에 대해 논의하였으며 5단 셀 규모의 연료전지 스택을 이용하여 diesel 및 methane을 이용한 연료개질 반응을 이용해서 H2O/C, 02/C 및 GHSV(Gas Hourly Space Velocity)가 연료전지 스택에 미치는 영향을 살펴보았다.
- 발생된 가스는 three-way valve를 이용하여 SOFC 스택에 공급되었다. SOFC 스택에 공급된 가스 성분을 분석하기 위해서 채취한 가스는 Agilent 6890N gas chromatograph(GC)를 통하여 분석하였으며 연료개질기는 fixed-bed reactor의 형태와 동시에 NECS-1 의 촉매를 사용하였다.
- SOFC의 해석적 모델링에서는 연료극 지지체의 다양한 형상을 이용하여 연료극 지지체의 연료극의 형상 및 공기극의 두께에 따른 전력 밀도의 분포에 관한 전산해석을 수행하였다.
- 이러한 결과들은 methane과 같은 low 탄화수소 fiiel보다 diesel과 같은 high 탄화수소 fliel에서많이 나타난다.⑵ 이러한 현상들을 앞에서 연료전지 성능에 영향을 미치는 다양한 파라미터 중 GHSy H2O/C 및 OJC를 비교하여 분석하였다.
- 의해서 전압 강화가 발생한다.肇) 본 연구에서는 SOFC 에서 가장 지배적인 손실인 활성화 분극 저항, 내부저항, 농도분극 저항에 대한 수학적 모델을 이용하여 연료전지 성능을 평가하였다.
- 11은 순수한 수소, 일산화탄소와 혼합된 수소, 그리고 methane을 개질한 연료를 사용한 I-V-P 특성이다. 본 실험에서 일산화탄소의 효과를 보기 위해서 수소와 일산화탄소 혼합물의 비율에 차이를 두었다. Fig.
- Methane의 경우 diesel보다 SOFC 시스템의 효율적인 측면에서 우수하다는 특징이 있다. 본 연구실에서 발표한 NECS-1 보다 methane에 우수한 연료 개질 특성을 보이는 NECS-2 촉매를 SOFC 스택을 위한 methane 촉매재료로 사용했다/5) Methane을 개질하는 조건은 개질기가 700°C에서 작동할 때, H, O/C, O2/C 및 GHSV를 1.12, 0.5 및 9000小로유지 하였다.
- 이 물질의 경우 짧은. 시간 동안이라도 재질 자체의 산화 현상 및 Cr 피독현상이 발생할 수 있으므로, 이를 막기 위해서 Inconel mesh플 코팅한 방법과 동일하게 LaosSro/MnOs과 Ag paste를 혼합한 복합 paste를 공기극의 표면에 코팅했다. 전압의 측정은 digital multimeter(Keithley 2700)를 이용했으며 전기화학적인 현상을 확인하기 위한 Impedance Spectroscopy의 경우 frequency resonance analyzer(Solartron 1287/1260)를 사.
- 연료개질 파라미터들이 SOFC 스택의 성능에 있어서 다양한 영향을 미치기 때문에 H2O/C, O2/C 및 GHSV(Gas Hourly Space Velocity)의 조건을 고려하였다. 연료개질기의 동작 조건은 연료 사용률, 스택의 최고 전력, diesel 개질기의 최적화의 조건을 고려하여 수소를 최대로 생산할 수 있는 조건을 이용하였다.
- 연료개질 파라미터들이 SOFC 스택의 성능에 있어서 다양한 영향을 미치기 때문에 H2O/C, O2/C 및 GHSV(Gas Hourly Space Velocity)의 조건을 고려하였다. 연료개질기의 동작 조건은 연료 사용률, 스택의 최고 전력, diesel 개질기의 최적화의 조건을 고려하여 수소를 최대로 생산할 수 있는 조건을 이용하였다. 이 조건은 diesel 개질기가 850°C에서 작동하며 H2O/C, O2/C 및 GHSV의 조건이 1.
- 연료전지 스택과 연료개질기의 연동에 관해 알아보기 위해서 ATR 개질기와 연동한 SOFC 스택을 구동해 보았다. ATR 개질기에서는 Air, Fuel 및 steam이 ATR 반 응시 반응기 내부로 유입된다.
- 이것은 연료극에서의 carbon 침적이 diesel의 경우보다 낮고 또한 더 우수한 가스 조성을 보이기 때문이다. 이러한 현상들을 앞에서 연료전지 성능에 영향을 미치는 다양한 파라미터 중 GHSY H2O/C 및 OK를 비교하여 분석하였다.
대상 데이터
- ATR 개질기에서는 Air, Fuel 및 steam이 ATR 반 응시 반응기 내부로 유입된다. 99.98%의 순도를 갖는 methane 과 synthetic diesel 그리고 LG-caltex사에서 구입한 상용 diesel을 연료로 사용했다. 상용 diesel의 경우 다양한 탄화수소 물질과 함께 구성성분을 정확하게 알 수 없는 단점이 있기 때문에 구성성분이 정확한 synthetic diesel을 사용했다.
- Diesel의 개질을 위한 촉매로 NECS-1(촉매)을 사용하였다. 연료개질 파라미터들이 SOFC 스택의 성능에 있어서 다양한 영향을 미치기 때문에 H2O/C, O2/C 및 GHSV(Gas Hourly Space Velocity)의 조건을 고려하였다.
- 성분에 의해 결정된다.将) 본 연구에서는 8, 9) 에서제시한 전극 데이터를 이용하였다(Table 1). 이상기체 방정식을 이용하여 식(9)를 다시 표현하면
- 본 실험에서 사용한 5단 연료전지의 end-plate 및 스택은 STS430으로 제작되었다. 이 물질의 경우 짧은.
- 연료극 지지체 고체 산화물 연료전지를 기반으로 하는 SOFC 스택은 5x5 cm2^] 연료극 지지체 단 전지(Active Area: 5x5 cm?)를 기본으로 한 5단 형태로 구성되었으며 공기극으로는 Lao.6Sro.4Coo.2Feo.sO3, 전해질은 8YSZ 및 연료극으로는 N0-8YSZ의 구조를 이루고 있다. 평판형의 SOFC는 internal manifbld와 Cross flow 타입의 디자인으로 되어 있으며 특히 실링 문제를 막기 위해서 저온에서 녹는 boro- silicate를 실링재료로 사용했다.
- 9에서는 700°C에서 동작하는 SOFC 스택의 2번째 단 전지의 I-V-P의 결과를 보여주고 있다. 작동 조건으로는 연료의 경우 첫째, neat hydrogen(hydrogen : 120 sccm/cell, nitrogen : 168 sccm/cell)을 사용하였고, 둘째 synthetic diesel 로부터 개질된 가스 및 상용 diesd로부터 개질된 가스를 사용하였다. 마지막으로 diesel 개질로부터 발생된 dr>, 가스를 사용하였다.
- sO3, 전해질은 8YSZ 및 연료극으로는 N0-8YSZ의 구조를 이루고 있다. 평판형의 SOFC는 internal manifbld와 Cross flow 타입의 디자인으로 되어 있으며 특히 실링 문제를 막기 위해서 저온에서 녹는 boro- silicate를 실링재료로 사용했다.
이론/모형
- 와 같다. FVM”)을 이용한 수치해석 방법으로 위의 확산 방정식을 풀었다.
- 형태로 표현이 가능하다. 본 연구에서는 Fick's 모델을 이용하였다.明)
- 시간 동안이라도 재질 자체의 산화 현상 및 Cr 피독현상이 발생할 수 있으므로, 이를 막기 위해서 Inconel mesh플 코팅한 방법과 동일하게 LaosSro/MnOs과 Ag paste를 혼합한 복합 paste를 공기극의 표면에 코팅했다. 전압의 측정은 digital multimeter(Keithley 2700)를 이용했으며 전기화학적인 현상을 확인하기 위한 Impedance Spectroscopy의 경우 frequency resonance analyzer(Solartron 1287/1260)를 사.용했다.
성능/효과
- Fig. 11(b) 와 ©에서 셀의 성능과 비교할 경우 (方/C가 셀의 성능 측면에서 HQ/C보다 민감하다는 사실을 알 수 있다. 하지만 이러한 경향은 diesel ATR 개질기와 비교했을 경우보다 그 영향이 적은 편이다.
- 하지만 공기 유로까지 고려한 Case IV의 경우(Fig. 5(b)), 셀의 중앙(0.5mm<x<1.0mrn)에서는 Case II와 유사한 농도 분극 저항값을 보이지만 전자가 집전되는 셀 가장자리 영역(0<x<0.5mm)에서는 공기극에서의 저항값이 연료극의 저항값 이상으로 증가하는 것을 확인 할 수 있다.
- diesel 및 methane을 ATR 방법으로 개질한 연료를 이용하여 5단 셀(5*5 cn?)을 연동한 결과 수소를 사용한 경우 750°C에서 25 W의 출력을 보였다. Diesel 및 methane을 이용한 개질 가스를 이용할 경우 적절한 H2O/C, 02/C 및 전류밀도 영역에서 안정적인 구동이 가능했다.
- 7(b)). Fig. 8에서 전체적인 출력특성을 살펴보면 공기유로를 고려한 경우(Case IV)가 그렇지 않은 경우(Case II)에 비해 출력이 많이 감소하는 것을 볼 수 있고 cathode 두께가 100 卩이인 것이 50 pm에 비해 성 능이 우수한 것을 확인할 수 있다.
- 반면 methane 개질을 이용하여 스택을 운전했을 경우 OCV가 수소를 사용했을 때와 비교해서 낮은 값을 보일 뿐 스택의 특성에는 차이가 없었다. GHSV의 경우, 셀 전압은 GHSV가 증가할 수록 농도과전위에 관계된 셀의 전압은 증가하는 것을 확인했다. 반면 H2O/C 및 02/C 비율이 증가함에 따라서 셀 전압은 감소했다.
- 이는 steam에 의한 Nemst potential0] 忠 향을 받았기 때문이다. ATR과 연계한 연료전지 스택의 운전에서 H2/0 므 ! OJC가 영향을 주며 본 연구에서는 설 전압을 조절하기 위해서 OJC가 HQ/C보다 지배적인 것을 확인할 수 있었다.
- 이러한 물질 전달 한계 현상은 실제 SOFC 스택 제작 시 단위 셀 내부의 전류집전 mesh가 변형되면서 수발생할 수 있기 때문에 주의가 필요한 것을 알 수 있다. diesel 및 methane을 ATR 방법으로 개질한 연료를 이용하여 5단 셀(5*5 cn?)을 연동한 결과 수소를 사용한 경우 750°C에서 25 W의 출력을 보였다. Diesel 및 methane을 이용한 개질 가스를 이용할 경우 적절한 H2O/C, 02/C 및 전류밀도 영역에서 안정적인 구동이 가능했다.
- 4는 Case II, III에서 전류밀도에 따른 연료극 농도 분극 저항과 전력 밀도를 나타낸 것이다. 앞에서 서술했듯이 Case II와 III의 경우 연료유로 단면적의 형상은 차이가 있으나 단면적이 Imn? 로 동일할 때의 呈형이며, 이 계산 결과 반응기체의 접촉 면적이 증가할수록(II<III) 농도 분극 저항이 감소하는 것을 확인 할 수 있으며 이에 따라 단위셀의 출력밀도가 증가하는 것을 볼 수 있다.
- 하지만 연료극의 저항과 관련이 있는 부분의 경우 연료극에 공급되는 수소의 농도분극 저항에 의해 분극 저항이 증가하며 이는 셀 전압손실의 많은 부분을 차지하고 있는 것을 알 수 있다. 분극 저항을 줄이기 위해서 본 연구에서는 반응 기체와의 접촉 면적을 늘림으로서 셀 출력을 증가시킬 수 있었다. 반면 공기극은 매우 얇아서 농도 분극 저항이 거의 무시되고 있다.
- 연료극 지지체 고체 산화물 연료전지의 경우 연료극에서의 농도 분극 저항이 셀 전압손실에 많은 부분을 차지하고 있는 것을 알 수 있으며 반응 가스/연료극 접촉면적을증가시킴으로서 농도 분극 저항을 감소시킬 수 있음을 확인하였다.
- 위의 결과를 살펴보면 연료극 지지형 연료전지에서는 공기극 전극은 매우 얇아서 농도 분극의 경우 출력전압에 영향을 미치지 않는 것을 확인할 수 있다. 하지만 연료극의 저항과 관련이 있는 부분의 경우 연료극에 공급되는 수소의 농도분극 저항에 의해 분극 저항이 증가하며 이는 셀 전압손실의 많은 부분을 차지하고 있는 것을 알 수 있다.
- 마지막으로 diesel 개질로부터 발생된 dr>, 가스를 사용하였다. 이 결과에서 개질된 가스가 연료전지의 연료로 사용될 경우 2번째 단위 전지의 경우 약 125mW/cm2 해당하는 전력밀도를 보이는 것을 확인할 수 있다.
- 그림에서 보는바와 같이 셀 중앙에서는 100呻인 경우가 50卩이에 비해 큰 저항값을 보이지만 셀 가장자리로 갈수록 물질 확산이 잘되어 100jmi일 때 농도 분극 저항이 50|im에 비해 오히려 작은 것을 확인할 수 있다. 전체적으로는 100 jim일 때 농도 분극 저항이 작아 전류가 많이 흐르는 것을 확인할 수 있다(Fig. 7(b)).
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