[논문]오존발생장치와 흡수환원법을 이용한 배기가스 동시 탈황 탈질 공정

목영선; 이주혁; 신동남; 고동준; 김경태

초록
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유전체장벽방전에 의해 발생된 오존을 배기가스에 주입하면 질소산화물의 주성분인 NO가 빠르게 $NO_2$로 산화된다. 일단 NO가 $NO_2$로 산화되면 다음 단계에서 황화나트륨이나 아황산나트륨과 같은 환원제에 의해 쉽게 $N_2$로 환원될 수 있다. 본 연구에 사용된 환원제들은 $SO_2$도 효과적으로 제거시킬 수 있으므로 $NO_x$와 $SO_2$를 동시에 처리하는 것이 가능하다. 오존처리실과 흡수환원반응기로 구성된 본 연구의 2단계 공정은 모사 배기가스에 포함된 $NO_x$를 95%, $SO_2$를 100% 제거시킬 수 있었다. 환원제인 황화나트륨으로부터 발생되는 황화수소는 강염기인 수산화나트륨을 환원제와 함께 사용함으로써 방지할 수 있었다. $NO_x$와 $SO_2$를 동시에 처리하기 위한 환원제로 $Na_2SO_3$보다 $Na_2S$가 더 우수한 성능을 보여주었다.

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The injection of ozone, produced by dielectric barrier discharge, into the exhaust gas gives rise to a rapid oxidation of NO that is the main component of nitrogen oxides($NO_x$) in most practical exhaust gases. Once NO is converted into $NO_2$, it on readily be reduced to

The injection of ozone, produced by dielectric barrier discharge, into the exhaust gas gives rise to a rapid oxidation of NO that is the main component of nitrogen oxides($NO_x$) in most practical exhaust gases. Once NO is converted into $NO_2$, it on readily be reduced to $N_2$ in the next step by a reducing agent such as sodium sulfide and sodium sulfite. The reducing agents used ca also remove $SO_2$ effectively, which makes it possible to treat $NO_x\;and\;SO_2$ simultaneously. The present two-step process made up of an ozonizing chamber and an absorber containing a reducing agent solution was able to remove about 95% of the $NO_x$ and 100% of the $SO_2$, initially contained in the simulated exhaust gas. The formation of $H_2S$ from sodium sulfide was prevented by using a strong basic reagent(NaOH) together with the reducing agent. The removal of $NO_x$\;and\;SO_2$ was more effective for $Na_2S$ than $Na_2SO_3$.

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문제 정의

본 연구의 주요 목적은 오존 주입 방법과 환원제를 사용하여 NO*와 SO?를 동시에 제거할 수 있는 배기가스 처리 기술을 제시하는 것이다. 본 연구를 위해 DBD 장치가 오존발생 기로 사용되 었고 황화나트륨과 아황산나트륨이 환원제로 사용되었다.
NO*와 SO?를 동시에 제거할 수 있는 배기가스 처리 기술을 제시하는 것이다. 본 연구를 위해 DBD 장치가 오존발생 기로 사용되 었고 황화나트륨과 아황산나트륨이 환원제로 사용되었다.
그러나 약 70 min의 시간이 경과한 후 NO의 농도가 얼마간 급격히 상승하다가 감소하였고, 이때 고농도의 HzS가 발생되었다. 이 결과는 환원제 용액의 pH 감소, 즉 산성도가 증가하여 일어난 현상으로서 뒤에서 자세히 살펴볼 것이다. 한편 약 110 min의 시간이 경과한 후부터는 NO₂의 농도가 점차 증가하였다.

제안 방법

황화나트륨은 배기가스 처리과정 중에 황화수소를 발생시킬 수 있는데, 황화수소 생성을 방지하기 위하여 수산화나트륨과 같은 염기성 물질이 환원제와 함께 사용되기도 하였다. 본 연구에서 제안된 공정의 탈황 탈질 성능은 모사 배기가스를 이용하여 평가되었다.
모사 배기가스는 공기에 고농도 NO 가스 (5%(v/v), 질소밸런스) 및 고농도 SO 가스 (5%(v/v), 질소 밸런스)를 희석하여 제조하였다. 고농도 NO 가스 및 고농도 SO₂ 가스의 유량은 질량유량조절기(MFC, Model 1179A, MKS Instruments, Inc.
NO 와 NO 의 농도는 화학발광 NO-NO₂-NOx 분석기 (Model 42C, Thermo Environmental Instruments, Inc., USA)를 이용하여 분석하였으며, 오존 농도의 측정을 위해 휴대용 기체분석기 (Porta Sens Ⅱ, Analytical Technology, Inc., USA)가 사용되었다. SO₂ 농도는 배기가스 분석기(GreenLine MK2-9.
, USA)가 사용되었다. SO₂ 농도는 배기가스 분석기(GreenLine MK2-9.007, Eurotron)를 이용하여 분석하였고, 황화수소 농도 측정에는 검지관(Product number 4HM, Gastec Co., Japan) 이용되었다. DBD 장치에 인가된 고전압은 1000 : 1 고전압 프로브(PVM-4, North Star Research Corporation, USA)와 디지털 오실로스코프 (TDS 3032, Tektronix, USA)를 이용하여 측정하였다.
, Japan) 이용되었다. DBD 장치에 인가된 고전압은 1000 : 1 고전압 프로브(PVM-4, North Star Research Corporation, USA)와 디지털 오실로스코프 (TDS 3032, Tektronix, USA)를 이용하여 측정하였다.
아황산나트륨은 Wellman-Lord 공정으로 알려진 상용 재생식 탈황공정의 주요 반응제인데, 아황산나트륨은 NCh를 N₂로 환원시키는 능력이 있어 오존을 이용하여 NO를 NCh로 산화시키면 동시 탈황 탈질에 이용될 수 있다. 위에서와 마찬가지로 흡수환원반응기 입구(오존처리실 출구)의 NO와 NO₂ 농도를 대략 10과 290 ppm으로 조절하였으며, 아황산나트륨의 농도는 0.3-2.4%(w/w) 범위로 변화시켰다. 아황산나트륨에 의한 NO₂와 SO₂ 제거반응은 다음과 같다.
유전체장벽방전을 이용하여 생성된 오존을 주입하여 배기가스를 1차 처리한 후 흡수환원반응기에 통과시켜 NOx와 S6를 동시에 처리하는 2단계 공정이 제시되었다. NOx의 주성분인 NO는 오존에 의해 빠르게 NO?로 산화될 수 있었으며, 다음 단계에서 환원제에 의해 쉽게 N₂로 환원되었다.

대상 데이터

제시하는 것이다. 본 연구를 위해 DBD 장치가 오존발생 기로 사용되 었고 황화나트륨과 아황산나트륨이 환원제로 사용되었다. 황화나트륨과 아황산나트륨은 NQ 뿐만 아니라 SO₂도 제거시킬 수 있으므로 배기가스의 동시 탈황 탈질이 가능하다.
9H20)로 Mallinckrodt Laboratoiy Chemicals(USA)에서 구입하였으며, 아황산나트륨 무수물은 DC Chemical Co.(Korea)에서 구입하였다. 이들 환원제와 N₆의 반응생성물은 황산나트륨(NazSCU)인데, 황산나트륨은 무독성의 수용성 물질이다.

성능/효과

2에는 Table 1의 반응들을 이용하여 계산된 NO와 NCh의 농도(solid, dash, dotted lines)가 함께 주어져 있다. 이 계산은 Chemical Kinetics Simulator (Version 1.01, International Business Machines Corporation)을 이용하여 수행되었으며, 계산 결과들의 일반적인 경향은 실험데이터와 전반적으로 잘 일치하고 있음을 알 수 있다. Fig.
01, International Business Machines Corporation)을 이용하여 수행되었으며, 계산 결과들의 일반적인 경향은 실험데이터와 전반적으로 잘 일치하고 있음을 알 수 있다. Fig. 2의 결과들은 본 연구의 오존주입 방법이 NO를 N₆로 산화시키는 데 성공적으로 이용될 수 있음을 나타내고 있다.
이 결과는 NaOH에 의한 산들의 증화로 인해 pH가 높은 상태로 유지되어 반응 (9)와 (10)이 억제되었기 때문이다. 흡수환원반응기 출구의 S6 농도는 실험시간 동안 0을 유지하였으며(100% 제거), NOX 제거효율은 95% 수준이었다. 염기성 물질을 환원제와 함께 사용했을 때의 또 다른 장점은 반응 (3)이외에 상당량의 SO₂가 염기에 의해 제거되므로 상대적으로 값이 비싼 환원제 소모량을 절감할 수 있다는 것이다.
4%(v/w)까지 증가시켜도 NOx 및 SO₂ 제거효율 측면에서 만족할 만한 결과를 얻지 못하였다. 결론적으로 동시 탈황 탈질을 위한 환원제로 아황산나트륨보다 황화나트륨이 더 효과적이다.
황화나트륨을 환원제로 사용하여 얻어진 NOx 제거효율은 95% 내외였으며 SO? 제거효율은 100%였다. 황화나트륨에서 발생되는 H₂S 문제는 환원제 용액의 pH를 높게 유지시킴으로써 해결할 수 있었는데, pH 조절을 위해 수산화나트륨을 사용했을 때 H2S가 발생되지 않음을 확인하였다. 아황산나트륨을 환원제로 사용한 경우 환원제 소모속도가 너무 빨라 높은 제거효율이 유지되는 시간이 너무 짧았다.

후속연구

아황산나트륨을 환원제로 사용한 경우 환원제 소모속도가 너무 빨라 높은 제거효율이 유지되는 시간이 너무 짧았다. 따라서 본 연구에서 제시된 2단계 공정을 위해서는 환원제용액 제조에 황화나트륨과 강염기성 물질을 혼합사용하는 것이 바람직 한 것으로 판단되며, 본 연구의 공정이 단순하고 탈황 탈질 효율이 매우 높은 장점이 있으므로 각종 배기가스 처리에 적용될 수 있을 것으로 전망된다.

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