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문제 정의
- , 1995). 본 연구에서는 이러한 이론들을 바탕으로 하여 서울시 대기 중 PAHs 농도에 영향을 주는 발생원들과 이의 영향을 받는 수용체 지역의 관계를 규명한 후 요인분석을 통한 기여도평가를 하고자 한다.
- 또한 대기환경에 악영향을 미치는 다양한 산업시설과 많은 수의 자동차가 다량 혼재되어 있으며, 대도시 지역에서 나타나는 열섬효과 등에 의해 대기중으로 배출된 가스상 물질의 확산과 이동이 제한을 받는 지역이라고 이미 규명된바 있다. 분지 내에 위치하고 있어 기류의 이동이 더 제한적 인 서울시 대기중의 PAHs 농도도 이와 같은 특성을 나타내리라 생각되었으나, 본 연구에서는 외부 영향을 받지 않고 서울시 전체대기를 대표하는 정확한 지점 (수용체 지 역)을 선정하고자 지역 별 특성과 풍배 방향을 고려하여 9개 지점을 선정하였다. 그리고 선정된 9개 지점에서 채취된 시료 분석 결과를 바탕으로 수용체 지역을 결정하였다.
제안 방법
- 분지 내에 위치하고 있어 기류의 이동이 더 제한적 인 서울시 대기중의 PAHs 농도도 이와 같은 특성을 나타내리라 생각되었으나, 본 연구에서는 외부 영향을 받지 않고 서울시 전체대기를 대표하는 정확한 지점 (수용체 지 역)을 선정하고자 지역 별 특성과 풍배 방향을 고려하여 9개 지점을 선정하였다. 그리고 선정된 9개 지점에서 채취된 시료 분석 결과를 바탕으로 수용체 지역을 결정하였다.
- 따라서 요인 분석은 소수의 실질적 인 원인 (fewer casual force)을 밝히고, 이것을 해석하는데 이용할 수 있다. 본 연구에서는 서울지역에 소재하는 다양한 배출원들에서 나오는 PAHs 배출 농도와 PAHs 배출계수를 조사한 후 이를 이용하여 서울시 수용체 지역에 가장 크게 영향을 미치는 발생원을 요인분석 (SAS 이용)을 통하여 추정하였다. 먼저 각 자료(변수)들의 정규성을 파악하기 위하여 샤피로 윌크 검정 (Shapiro -Wilk Test)을 실시하였다.
- 서울시 인접지역에서 유입되는 PAHs가 서울시 대기중에 어떤 영향을 나타내는지를 파악하고자, 지역별 특성과 풍배 방향을 고려하여 9개 지점을 선정하였다. 각 지점에서 3회에 걸쳐 에어로졸 시료를 동시에 채취하여 분석한 결과 남가좌와 구로 지역은 다른 7개 지역과 독립적으로 움직이고 있다는 사실이 확인되었다.
- 서울시에 소재한 각 발생원에서 배출된 PAHs가 서울시 대기 농도에 미치는 영향을 파악하고자 주요 발생 원들의 PAHs Source profile을 설정하였으며, 또한 수용모델에 적용할 수용체 지역을 선정하였다. 이 자료들를 바탕으로 요인분석을 실시한 결과 첫째 인자에는 chrysene, pyrene, indeno(l, 2, 3-cd)-pyrene, benzo(b)fluoranthene, benzo(k)fluoranthene, benzo(g, h, i)perylene 이 높은 적재값을 나타내었고, 이는 주로 휘발유 차량과 디젤차량과 관련이 있는 것으로 나타났다.
- 월경성 (transboundary) 오염물질의 이동이 서울시 대기중 PAHs 농도에 미치는 영향을 규명하고자, 황사기간 인 2000년 3월 28일부터 4월 24일에 걸쳐 aerosol 시료를 채취하여 분석하였다. 결과, benzo (b)fluoranthene, chrysene, benzo(k)fluoranthene 3종의 연소관련 물질이 비황사기간과 비교하여 통계적으로 유의성의 차이가 크게 나타났다.
- 요인분석을 실시하였다. 이 결과 값에서 고유값이 1 이상인 요인 적재량(factor loading)을 구하였으며, 요인 적재량이 0.80 이상인 것을 하나의 집단으로 만든 후에 이것을 주요 PAH로 선정하였다. 이 결과를 표 5에 나타내었다.
- 그러나 각 발생원에서 직접 측정한 자료를 항상 얻을 수 있는 것이 아니며, 그렇더라도 그들이 시간에 따른 실제 배출의 변화를 반영할 수 없을 수도 있다. 이러한 문제점들 때문에 본 논문에서는 배출원들의 지표물질 (Indicatory PAHs) 특성을 파악하기 위한 자료로 단위 생산 당, 또는 단위 원료 당 배출되는 배출계수를 사용하지 않고, 각 배출원의 연돌에서 배출되는 Sm, 당 PAHs 양 (ng)을 사용하였다. 표 2의 결과들은 각 배출원을 대표하는 특성을 갖게 하기 위하여 List wise 소거빙식 (산술평균농도 土 표준편차의 3배)을 사용한 것이다.
- 형태로 존재한다. 이러한 특성을 가진 PAHs 시료를 터널과 대기에서 채취하기 위하여 본 영구에서는 중 용량공기채취기 (Mid히e Volume Sampler, Grasby Andersen GMW PS 1, U.S.A.)를 사용하였다. 가스상시료 채취를 위해서는 수 제작된 유리칼럼 (ID :6cm xL :9 cm)안에 polyurethane foam (PUF)-jr 사이에 두고 약 50 g의 XAD 2 (Sigma, 20/60 mesh) 수지를 가운데 충진 후 사용하였다.
- 또 입자상 PAHs는 흡착 칼럼의 입구에 석영섬유여지 (Whatman QMA, 4”)를 장착하여 채취하였다. 표준 하이볼륨샘플러를 이용할 경우 필터상에서 공기시료가 통과하는 여과 속도는 약 2.25cm/sec이며, 본 연구에서도 이와 같은 수준을 유지하기 위하여 채취유량을 180L/min으로 조정하여 시료 당 23~24시간 채취하였다.
대상 데이터
- (U.S.A. Supelco, EPA 525 PAHs Internal Std. Mix. 48242) 4종을 사용하였다. 자세한 실험방법과 기기분석 조건은 선행 연구논문에 제시되어 있다(박찬구 등, 2001).
- )를 사용하였다. 가스상시료 채취를 위해서는 수 제작된 유리칼럼 (ID :6cm xL :9 cm)안에 polyurethane foam (PUF)-jr 사이에 두고 약 50 g의 XAD 2 (Sigma, 20/60 mesh) 수지를 가운데 충진 후 사용하였다. 또 입자상 PAHs는 흡착 칼럼의 입구에 석영섬유여지 (Whatman QMA, 4”)를 장착하여 채취하였다.
- 본 연구에서는 1, 896개의 이성체가 존재한다고 알려진 (Zander, 1983) PAHs 중 EPA에서 선정한 16종을 대상으로 하였다.
- 특히 국내에서는 이러한 배출원들에 대한 조사자료를 거의 찾아볼 수 없다. 본 연구에서는 국외에서 연구된 자료들 (U.S. EPA, 1995; Nasrin et al., 1995)과 서울시의 연간 연료사용량을 참조하여 다음과 같■이 대상을 선정하였다. 이동오염원을 대표하는 자동차 배기가스의 영향을 알아보기 위하여 자동차 전용 터널을 선정하고 고정 오염원은 소각시설 2개 지점과 산업 시설 중 도시가스(LNG)와 중질유(B-C oil)를 사용흐左 보일러 시설을 선정하였으며, 이러한 선정이유에 대한 상세한 설명은 기 연구된 논문에 이미 제시한 바 있다(박찬구 등, 2004).
- 산업체와 소각장에서의 시료채취는 CAE (clean air express) isokinetic stack sampling system 장비를 사용하여, 입자상 시료는 원통여지 (thimble filter: 88R 25 x 90 Toyo Roshi Kaisha, Ltd.)에 가스상 시료는 XAD 2와 PUF에 흡착되도록 하였다. 배출구 측정공의 배출가스 유속은 연돌의 종류에 따라 8.
- 시료 분석은 Hewlett Packard사의 HP 6890 series GC와 HP 5973 Mass Selective Detector/)- 직렬로 연결된 GC/MSD에 HP 6890 auto injector 및 controller 가 연결된 시스템을 사용하였다. 필터와 PUF에 흡착된 PAHs 추출은 Dionex사의 ASE 200 (Accelerated Solvent Extractor200)을 사용하였고 XAD 2 수지에 흡착된 PAHs는 쏙시렛 방식으로 추출하였다(박찬구 등, 2000).
- 5 m/sec 범위를 나타내었다. 시료는 둥속흡입 상태 (약 10 L/min)로 5 ~ 6시간 동안 3 — 4 m3 정도의 시료를 채취하였다.
- , 1995)과 서울시의 연간 연료사용량을 참조하여 다음과 같■이 대상을 선정하였다. 이동오염원을 대표하는 자동차 배기가스의 영향을 알아보기 위하여 자동차 전용 터널을 선정하고 고정 오염원은 소각시설 2개 지점과 산업 시설 중 도시가스(LNG)와 중질유(B-C oil)를 사용흐左 보일러 시설을 선정하였으며, 이러한 선정이유에 대한 상세한 설명은 기 연구된 논문에 이미 제시한 바 있다(박찬구 등, 2004).
- 이는 현재 급격히 사용량이 증가하고 있는 중국의 화석연료 사용과도 무관하지 않다는 결론을 얻을 수 있었다(박찬구 둥, 2001). 이러한 점들을 고려하여 채취된 시료의 PAHs 농도가 평균값에 가장 근접하며, 각 물질들의 지 역간(구로, 남가좌 제외) 편차가 비교적 적게 나타난 서울시 서초구 양재동 지점을 수용체 지역으로 선정하였다. 연구기간 중 (2000년 3월 28일~4월 24일) 총 25회에 걸쳐 채취된 시료중에서 황사가 발현했거나, 강우, 강풍이 동반된 날을 제외한 나머지 19회의 평균 PAHs 농도를 표 1에 나타내었다.
데이터처리
- 본 연구에서는 서울지역에 소재하는 다양한 배출원들에서 나오는 PAHs 배출 농도와 PAHs 배출계수를 조사한 후 이를 이용하여 서울시 수용체 지역에 가장 크게 영향을 미치는 발생원을 요인분석 (SAS 이용)을 통하여 추정하였다. 먼저 각 자료(변수)들의 정규성을 파악하기 위하여 샤피로 윌크 검정 (Shapiro -Wilk Test)을 실시하였다. 도출된 자료를 검정한 결과 각 변수들의 정규성이 낮게 나타났고 이를 지수변환 한 결과 대부분의 변수들이 Pr<0.
- 또한 대부분이 증기상 형태로 대기중에 체류하는 naphthalene 등, 고리 3개 이하 물질들과 주로 입자상 물질에 흡착되어 존재하는 benzo(a)pyrene 등 고리 5개 이상인 물질군들 사이에 입자상과 가스상 물질의 농도 차가 크기 때문이라 생각된다. 이 지수변환된 자료들(직교인자모형)에 대해 수용체의 농도를 종속 변수로 하고, 모든 배출원의 농도를 예측변수로 하여 회귀 분석을 실시하였다. 이 자료를 바탕으로- 주 성분분석을 수행한 결과(16종 PAHs 상관 계수행렬)를 표 4에 나타내었다.
이론/모형
- , 1985). 본 논문에서는 각 발생원 간 PAHs 패턴의 차이를 이용하여 발생원을 확인하였으며, 다음의 식에 의해 indicatory PAHs를 정의하였다(Wu, 1996).
- 이러한 상관행렬을 바탕으로 varimax 회전방법에 의한 요인분석을 실시하였다. 이 결과 값에서 고유값이 1 이상인 요인 적재량(factor loading)을 구하였으며, 요인 적재량이 0.
- 연결된 시스템을 사용하였다. 필터와 PUF에 흡착된 PAHs 추출은 Dionex사의 ASE 200 (Accelerated Solvent Extractor200)을 사용하였고 XAD 2 수지에 흡착된 PAHs는 쏙시렛 방식으로 추출하였다(박찬구 등, 2000).
성능/효과
- 이 자료를 바탕으로- 주 성분분석을 수행한 결과(16종 PAHs 상관 계수행렬)를 표 4에 나타내었다. 표 4에서 16종 PAHs간에는 주로 LNG와 B-C유 연소 시 발생하는 phenanthrene과 anthracene 이 높은 상관관계를 나타내었디、또한 휘발유와 디젤자동차 연소 시 주로 발생하는 fluoranthene, pyrene, chrysene, benzo (b)fluoranthene, benzo(k)fluoranthene benz(a)pyrene, indeno(l, 2, 3-cd)-pyrene, benzo(g, h, i) perylene들 간에 비교적 높은 상관성이 나타남을 알 수 있었다.
- 각 지점에서 3회에 걸쳐 에어로졸 시료를 동시에 채취하여 분석한 결과 남가좌와 구로 지역은 다른 7개 지역과 독립적으로 움직이고 있다는 사실이 확인되었다. 특히 남가좌 지역은 chrysene을 제외한 15종의 물질이 다른 지역과 완전한 독립성을 나타내었다(박찬구 등, 2001).
- 시료를 채취하여 분석하였다. 결과, benzo (b)fluoranthene, chrysene, benzo(k)fluoranthene 3종의 연소관련 물질이 비황사기간과 비교하여 통계적으로 유의성의 차이가 크게 나타났다. 기상인자들을 포함하는 일반적인 대기질 상태변수들과 PAHs 농도와의 관계를 알아보기 위하여 상관분석을 실시한 결과에서도 연소관련 오염물질들과 PAHs의 상관관계가 높게 나타났다.
- 자세한 실험방법과 기기분석 조건은 선행 연구논문에 제시되어 있다(박찬구 등, 2001). 기기분석의 검출한계 (instrumental detection limit, IDL)는 16종의 PAHs 모두에서 10 pg 주입시 S/N 비가 5 이상이었다. 정량한계 (method detection limit, MDL) 는 치환된 정량용 내부 표준물질 4종을 200 pg 씩 실제 시료에 주입하여 분석 (5회 반복)하였을 때, S/N 비가 80 (acenaphthene-d|o)에서 160 (chrysenede) 정도였다.
- 결과, benzo (b)fluoranthene, chrysene, benzo(k)fluoranthene 3종의 연소관련 물질이 비황사기간과 비교하여 통계적으로 유의성의 차이가 크게 나타났다. 기상인자들을 포함하는 일반적인 대기질 상태변수들과 PAHs 농도와의 관계를 알아보기 위하여 상관분석을 실시한 결과에서도 연소관련 오염물질들과 PAHs의 상관관계가 높게 나타났다. 이는 현재 급격히 사용량이 증가하고 있는 중국의 화석연료 사용과도 무관하지 않다는 결론을 얻을 수 있었다(박찬구 둥, 2001).
- 먼저 각 자료(변수)들의 정규성을 파악하기 위하여 샤피로 윌크 검정 (Shapiro -Wilk Test)을 실시하였다. 도출된 자료를 검정한 결과 각 변수들의 정규성이 낮게 나타났고 이를 지수변환 한 결과 대부분의 변수들이 Pr<0.05 이하로 정규분포를 나타내었다. 이는 대기 중 PAHs 농도와 배출원에서 배출되는 PAHs 농도 차이가 크기 때문인 것으로 보인다.
- 57 ng/Sn?) 보다 2배 이상 높게 나타났다. 두 시설 모두에서 주로 배출되는 물질은 고리 3개 이하의 PAHs로 질량 분율로 계산하면 98% 이상을 나타내었다. 특히 이 중에서도 고리 2개인 naphthalene 이 차지하는 비중은 약 90% 정도였다.
- 이 자료들를 바탕으로 요인분석을 실시한 결과 첫째 인자에는 chrysene, pyrene, indeno(l, 2, 3-cd)-pyrene, benzo(b)fluoranthene, benzo(k)fluoranthene, benzo(g, h, i)perylene 이 높은 적재값을 나타내었고, 이는 주로 휘발유 차량과 디젤차량과 관련이 있는 것으로 나타났다. 둘째 인자에는 phenanthrene과 anthracene 높은 적재 값을 나타내었고, 이는 LNG 및 B-C 유를 주로 사용화는 산업체 등에 의한 배출원의 영향을 받고 있는 것으로 판단된다. 셋째 인자에는 주로 도시소각시설이나, 노천소각(불법소각)에서 많이 발생하는 dibenz(a, h)anthrcene과 acenaphthene*] 높은 적재값을 나타내었다.
- 특히 이 중에서도 고리 2개인 naphthalene 이 차지하는 비중은 약 90% 정도였다. 또한 각 물질별 배출특성을 비교 해본 결과 B-C 유를 사용하는 시설에서는 naphthalene 90% 다음으로 phenanthrene, anthracene, ace naphthylene, pyrene 순으로 나타났다. 반면에 LNG에서는 naphthalene, phenanthrene, anthracene, acenaphthylene 까지는 B-C 유를 사용하는 보일러와 동일한 양상을 나타 내 었으나, pyrenee 거의 검 출되 지 않은 반면 fluorenee 크게 증가된 특성을 나타내었다.
- 배출되는 총 PAHs 양은 APCD를 통과한 시료가 통과하지 않은 시료에 비하여 3배 가량 높은 농도를 나타내었다. 그러나 고리 4개 이상의 물질들에서는 APCD를 통과하기 전에 채취된 시료에서의 농도가 benzo(a)pyrenee 3배, benzo(a)anthracenee 4 배 이상으로 APCD를 통과하기 전에 채취된 시료에서의 농도가 통과한 후의 시료보다 높은 농도를 나타내었다.
- 보일러에서 배출되는 PAHs는 B-C 유를 사용하는 시설에서 16종 PAHs 총 농도가 11, 056.61 ng/SnF으로, LNG를 연료로 사용하는 시설 (6, 582.57 ng/Sn?) 보다 2배 이상 높게 나타났다. 두 시설 모두에서 주로 배출되는 물질은 고리 3개 이하의 PAHs로 질량 분율로 계산하면 98% 이상을 나타내었다.
- 본 연구 결과에서 나타난 주성분 구분이 어디에기 인되는지 파악하고자 관련 문헌들 (Yang M 次., 1998; Jenkins et al., 1996; Nasrin et al., 1995; U.S. EPA, 1995)과 비교해 본 결과 본 연구의 결과는 상대적인 반응성의 차이보다는 그 발생원 차이에 기인됨을 알 수 있었다.
- 본 연구의 요인분석 결과, 첫째 인자에는 주로 휘발유 차량과 디젤차량의 배출 물질인 chrysene, pyrene, indeno (1, 2, 3 cd)pyrene, benzo(b)fluoran-thene, benzo(k)fluoranthene, benzo(g, h, i)perylene 등이 큰 적재 값을 나타내었다. 그리고 둘째 인자에는 phenanthrene과 anthracene 이 큰 적재값을 나타내었다.
- 이 자료들를 바탕으로 요인분석을 실시한 결과 첫째 인자에는 chrysene, pyrene, indeno(l, 2, 3-cd)-pyrene, benzo(b)fluoranthene, benzo(k)fluoranthene, benzo(g, h, i)perylene 이 높은 적재값을 나타내었고, 이는 주로 휘발유 차량과 디젤차량과 관련이 있는 것으로 나타났다. 둘째 인자에는 phenanthrene과 anthracene 높은 적재 값을 나타내었고, 이는 LNG 및 B-C 유를 주로 사용화는 산업체 등에 의한 배출원의 영향을 받고 있는 것으로 판단된다.
- 이동오염원의 PAHs 배출특성을 파악한 결과 터널 내의 16종 PAHs 총 농도 (ZPAHs)는 391.41 ng/m3 이었다, 각 물질들의 농도는 phenanthrene 이 101.27 ng/m, 로 가장 높았고, 다음으로 pyrene, fluoranthene, anthracene, naphthalene의 순으로 나타났다.
- 이러한 요인분석 결과를 종합하여 보면 서울시 대기 중 PAHs 농도에 영향을 주는 요인들은 이동오염원인 자동차의 기여도가 가장 크고(약 64%), 다음으로 화석연료 연소(산업체)의 기여도(17%), 끝으로 도시쓰레기 소각과 노천소각에 기인한 영향(약 1%)이 큰 것으로 추정된다. 이러한 결과는 다른 연구자들, EPA, IARC어서 조사한 내용 (Yang et al., 1998; Nasrin et al., 1995; U.S. EPA, 1995; IARC, 1983)들과도 상당 부분 일치하고 있어, 본 연구의 결과는 대체적으로 유효성을 나타내고 있음을 알 수 있었다.
- 셋째 인자에는 주로 도시소각시설이나, 노천소각(불법소각)에서 많이 발생하는 dibenz(a, h)anthrcene과 acenaphthene*] 높은 적재값을 나타내었다. 이러한 결과를 종합하면 서울시 대기 중 PAHs 농도에 영향을 주는 요인들은 자동차에 기인된 기여도가 약 64%, 화석연료 연소에 기인하여 17%, 도시쓰레기 소각과 노천소각에 기인한 영향이 약 1% 로 나타났다. 이 결과는 유사한 환경에서의 연구된 논문들과 상당히 일치하고 있어, 본 연구결과가 큰 무리가 따르지 않음을 확인할 수 있었다.
- 끝으로 셋째 인자에는 주로 도시 소각 시설이나, 노천소각(불법소각) 등에서 주로 발생하는 dibenz(a, h)anthrcene과 acenaphthene 큰 적재값을 나타내었다. 이러한 요인분석 결과를 종합하여 보면 서울시 대기 중 PAHs 농도에 영향을 주는 요인들은 이동오염원인 자동차의 기여도가 가장 크고(약 64%), 다음으로 화석연료 연소(산업체)의 기여도(17%), 끝으로 도시쓰레기 소각과 노천소각에 기인한 영향(약 1%)이 큰 것으로 추정된다. 이러한 결과는 다른 연구자들, EPA, IARC어서 조사한 내용 (Yang et al.
후속연구
- 이러한 사실들에서 소각시설 연소과정에서 발생된 PAHs는 APCD에서 일부(입자상 물질에 흡착된 PAHs) 물질이 제거되는 것으로 추정된다. 또한 연소과정에서 발생된 고리수가 적은 PAHs와 그 전구물질들도 이러한 과정에서 좀더 고리수가 많은 PAHs로 성장하는 것으로 판단되나, 이러한 현상에 대한 명확한 원인을 규명하기 위해서는 추가적인 연구가 필요한 것으로 사료된다(박찬구 등, 2004).
- 이 결과는 유사한 환경에서의 연구된 논문들과 상당히 일치하고 있어, 본 연구결과가 큰 무리가 따르지 않음을 확인할 수 있었다. 추후 좀 더 다양한 배출원(가정난방 등)들에 대한 장기간 관측된 결과와 PAHs의 생성, 변환, 소멸 등의 반응기구에 대한 연구가 뒷받침된다면 훨씬 더 유효성이 큰 기여도 평가가 가능할 것으로 기대된다.
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