[논문]<tex>$Bi_{0.5}Sb_{1.5}Te_{3}/Bi_{2}Te_{2.4}Se_{0.6}$</tex>계 박막형 열전발전 소자의 제작과 작동 특성

김일호; 장경욱

[국내논문] $Bi_{0.5}Sb_{1.5}Te_{3}/Bi_{2}Te_{2.4}Se_{0.6}$계 박막형 열전발전 소자의 제작과 작동 특성
Fabrication and Performance of $Bi_{0.5}Sb_{1.5}Te_{3}/Bi_{2}Te_{2.4}Se_{0.6}$ Thin Film Thermoelectric Generators 원문보기

韓國眞空學會誌 = Journal of the Korean Vacuum Society, v.15 no.2, 2006년, pp.180 - 185

초록
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[ $Bi_{0.5}Sb_{1.5}Te_{3}/Bi_{2}Te_{2.4}Se_{0.6}$ ]계 박막형 열전발전 소자에 의해 volt 단위의 비교적 고전압에서 microwatt 수준의 출력을 발생시킬 수 있었다. 최대 출력은 온도차와 2차 함수적인 관계가 있었고, 주어진 온도차에서 판형 모듈의 적층수에 비례하여 증가하였다. 판형 모듈의 적층수와 직렬/병렬 연결 조합의 변화에 의해 출력 전압과 전류를 조절할 수 있었다. 온도차에 대한 개회로 전압과 폐회로 전류의 변화는 직선성을 보였다. 개회로 전압은 직렬 연결의 경우 판형 모듈의 수에 의존하였지만, 병렬 연결의 경우에는 의존하지 않았다. 반면, 폐회로 전류는 직렬연결의 경우 판형 모듈의 적층수와 무관하게 일정한 값을 나타내었고, 병렬 연결의 경우 판형 모듈의 적층수에 비례하여 증가하였다.

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Microwatt power level at relatively high voltage(order of volt) was produced by $Bi_{0.5}Sb_{1.5}Te_{3}/Bi_{2}Te_{2.4}Se_{0.6}$ thin film thermoelectric generators, and maximum output power varied with temperature difference in the square-law relation. Output voltage and current were possible to control by changing the way of electrical connection as well as the number of stacking plate-modules. Variation of open circuit voltage and short circuit current with temperature difference showed a linear relationship. There were, however, some differences in variations; open circuit voltage were dependent on the number of plate-module when connected in series, but it was not for parallel connection. On the other hand, short circuit current showed the opposite behavior to the case of open circuit current.

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문제 정의

[7T5]. 본 연구에서는 Bio.5Sbi.5Te3/Bi2Te2.4Seo.6 계 박막형 열전발전 소자(TFTEG : Thin Film Thermoelectric Generator)를 제작하고 TFTEG의전압과 전류를 조절하기 위하여 전기적으로 직렬/ 병렬 조합에 따른 발전 특성을 조사하였다.

제안 방법

열전발전 소자를 전원으로 이용하기 위해서는 다수의 p/n 접합을 직렬로 연결하지만, 큰 전류가 필요한 경우에는 병렬로 연결하여 사용한다. 열전발전 소자는 고온 접합부의 온도, 즉 동작 온도가 높을수록 효율이 높아지므로 각 온도 영역에서 열전성능 지수(thermoelectric figure of merit) [2] 가 큰 이종 열전 재료를 접합하는 분할형 (segmented type) 또는 이종 재료의 소자를 적층하는 적 층형 (cascaded type)을 사용하기 도 한다. 열전발전 소자는 태양열, 해수 온도 차, 폐열 등 저급 에너지의 이용을 통한 발전과 이동 발전이 가능하다는 측면에서 가스나 화석 연료 등을 이용한 군사용 전원으로 사용된다.
건조의 순으로 제조하였다. 이와 같이 제작된 마스크를 이용하여, ① p형 leg의 증착, ② 확산 방지층(알루미늄)의 증착, ③ n형 leg 의 증착, ④ 진공 어닐링(473 K, 1 시간)의 순으로 4 //m-15 couple 판형 모듈(plate-module) 을 제조하였다(Fig. 1(a)).
판형 모듈의 수, 온도 차, 연결 방법을 달리 하여 내부 전기 저항, 개회로 전압, 폐회로 전류 및 최대 출력을 측정하였다. Fig.
2(b)는 TFTEG의 작동 특성을 평가하기 위한 측정 기구를 보이고 있다. 두 개의 알루미늄판을 각각 TFTEG의 고온 부와 저온부에 달린 알루미늄 fin과 접촉시켰으며, 한쪽은 소형 히터에 의해 가열되었고, 다른 한쪽은 냉각수를 순환 시켜 일정 온도로 유지하였다. 이때 각 알루미늄판의 온도를 T형 열전대를 통해 측정하였다.
본 실험에서 제작한 TFTEG의 성능을 평가하는 한 방법으로, Chinaglia 등 [12] 이 발표한 인공 심장 박동기 전원용(Bi, Sb)2(Te, Se)3계 박막전지 (SORIN plutonium-238 battery)에 대한 결과와 비교해 보았다. SORIN 전지는 777개의 p/n couple을 직렬로 연결하여 280 mV/K의 열전능을 나타내었고 총저항은 180 kQ이었다.
Fig. 1(c) 와 같이 각 판형 모듈(40X22X0.15血) 을 최대 20층까지 적층한 후, 전기적으로 직렬/ 병렬 연결을 하여 TFTEG 를 제작하였다. Fig.

대상 데이터

Bi°.5Sbi.5Te3(p형)과 Bi2Te2.4Seo.6S형)의 조성을 갖는 모합금을 얻기 위해 순도 99.99 %의 Bi, Sb, Te, Se를 석영관 안에서 진공 용해한 후, Ar 분위기에서 약 250 ㎛ 입도의 분말로 만들어 순간 증착용(flash evaporation) 시료로 사용하였다. 기판으로는 Corning glass #2935를 사용하였고, 박막과 기판의 밀착성 향상을 위해 413-443 K로 유지하였다.
99 %의 Bi, Sb, Te, Se를 석영관 안에서 진공 용해한 후, Ar 분위기에서 약 250 ㎛ 입도의 분말로 만들어 순간 증착용(flash evaporation) 시료로 사용하였다. 기판으로는 Corning glass #2935를 사용하였고, 박막과 기판의 밀착성 향상을 위해 413-443 K로 유지하였다. 기판의 지지대는 10 개의 기판을 동시에 지지할 수 있으며, 각 시편의 두께와 조성의 균질화를 위해 180 rpm의 속도로 회전시켰다.

성능/효과

3(a)에 나타내었다. 최대 출력은 온도차와 2 차 함수의 관계가 있었고, 판형 모듈의 수에 따라 직선적으로 증가하였다. 즉, 주어진 온도차에서 S20 또는 P20에 대한 최대 출력이 S10 또는 P10 에비해 거의 두 배 증가하였다.
최대 출력은 온도차와 2 차 함수의 관계가 있었고, 판형 모듈의 수에 따라 직선적으로 증가하였다. 즉, 주어진 온도차에서 S20 또는 P20에 대한 최대 출력이 S10 또는 P10 에비해 거의 두 배 증가하였다. 온도 차에 따른 총 열전능(또는 총 Seebeck 계수)의 변화를 Fig.
3(b) 에 나타내었다. 본 실험에서 측정한 온도 범위에서 거의 일정한 값을 유지하였고, Sio의 경우 약 50 mV/K, S20의 경우 약 100 inV/K를 나타내었다. 그러나 Pio과 Pg의 경우 약 5 mV/K밖에 나타내지 못했는데 이는 병렬로 연결할 경우 총 열전능이 판형 모듈의 수와 무관하기 때문이다.
따라서 주어진 온도 차에서, 직렬 연결수를 변화하여 전압을 조절할 수 있었고, 병렬 연결수를 변화하여 전류를 조절할 수 있었다. TFTEG의 발전 특성을 종합적으로 나타내면, Sn 개의 판형 모듈을 직렬로 그리고 Pn개의 판형 모듈을 병렬로 연결시킬 경우, 개회로 전압(Voc), 폐회로 전류(Ise), 내부전기 저 항(Rl) 및 최대 출력 (Pmax)은 다음과 같다.
6 계 TFTEG 에 의해 创 수준의 출력을 발생시키는 열전발전이 가능하였다. 최대 출력은 온도 차와 2차 함수적인 관계가 있었고, 주어진 온도 차에서 판형 모듈의 적층수즉 p/n couple의 수에 비례하여 증가하였다. 또한 판형 모듈의 적층 수와 직렬/병렬연결 조합의 변화에 의해 출력 전압과 전류를 조절할 수 있었다.

참고문헌 (15)

T. J. Seebeck, Abhand. Deutsch. Akad. Wissershaften zu Berlin 265 (1822)
R. R. Heikes and R. W. Ure, Jr., Thermo-electricity (Interscience Pub., New York- London, 1961) Chap. 1
R. F. Hartman, CRC Handbook of Thermo-electrics (CRC Press, London, 1995) p. 471
A. F. Semizorov, Inorganic Mater. 31, 675 (1995)
장경욱, 이동희, 대한금속학회지 32, 609 (1994)

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H. T. Kaibe, M. Sakata, and I. A. Nishida, Proc. 12th ICT, 165 (1993)
김일호, 이동희, 한국진공학회지 3, 309 (1994)

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II-Ho Kim, Mater. Lett. 44, 75 (2000)
B. Chinaglia, F. Vallana, and G. Bosio, Energy Conversion 16, 55 (1976)

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J. H. Kiely, D. V. Morgan, and D. M. Rowe, Electronics Lett. 27, 2332 (1991)

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J. H. Kiely and Dong-Hi Lee, Meas. Sci. Technol. 8, 661 (1997)

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II-Ho Kim and Dong-Hi Lee, J. Mater. Res. 12, 423 (1997)

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F. V,lklein, G. Min, and D. M. Rowe, Sensors & Actuators A 75, 95 (1999)

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S. Yamaguchi, R. Izaki, N. Kaiwa, S. Sugimura, and A. Yamamoto, Appl. Phys Lett. 84, 5344 (2004)

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