[논문]고준위 방사성 폐기물의 고정화를 위한 다상 고화체 합성

채수천; 장영남; 배인국; 류경원

고준위 방사성 폐기물의 고정화를 위한 다상 고화체 합성
Synthesis and Characterization of Polyphase Waste Form to Immobilize High Level Radioactive Wastes 원문보기

자원환경지질 = Economic and environmental geology, v.39 no.2, 2006년, pp.173 - 180

채수천 (한국지질자원연구원 자원활용소재연구부) , 장영남 (한국지질자원연구원 자원활용소재연구부) , 배인국 (한국지질자원연구원 자원활용소재연구부) , 류경원 (충북대학교 지구환경과학과)

초록
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석류석과 스피넬의 혼합성분$(Gd_3Fe_5O_{12}+(Ni_xMn_{1-x})(Fe_yCr_{1-y})_2O_4)$으로부터 고준위 방사성 폐기물의 고정화를 위한 다상 고화체를 $1200{\sim}1400^{\circ}C$에서 합성하였다. 이들 화학조성에서는 석류석, 페롭스카이트 및 스피넬이 관찰되었으며, 특히 석류석은 Fe의 함량이 가장 높았던 조성에서만 관찰되는 특성을 보임으로써 Fe의 함량이 석류석의 형성과 밀접한 관계를 지시하고 있다. 석류석의 성분은 Gd와 Fe가 각각 초과 및 결핍된 양상을 보였다. 이같은 석류석의 비화학 양론적인 조성은 상들과 원소간의 선호적 배분관계에 기인된 것으로 사료된다.

Abstract ▼ AI-Helper

The synthesis of polyphase waste form, which is an immobilization matrix fur the high level radioactive wastes, was performed with the mixed composition of garnet and spinel $(Gd_3Fe_5O_{12}+(Ni_xMn_{1-x})(Fe_yCr_{1-y})_2O_4)$ in the range of 1200 to $1400^{\circ}C$. The phases synthesized from all stoichiometric compositions were garnet, perovskite, and spinel. Especially, garnet was synthesized only in the composition of the highest content of Fe(y=0.9), whereas it was not synthesized in other compositions. This result indicated that the content of Fe was closely related to the formation of garnet. The composition of garnet revealed that the content of Gd was exceeded and that of Fe was depleted. Preferential distribution of elements in the phases can be attributed to the nonstoichiometric composition of garnet.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

석류석과 스피넬은 비화학양론적 조성을 보였는데, 이는 페롭스카이트의 형성 및 각 상들의 선호적 원소 수용능력에 기인된 것으로 해석된다. 따라 서 본 연구에서 합성된 다상고화체를 통하여 고준위 방사성 폐기물 내에 함유된 Pu에 대한 모조제로 사용된 Gd가 석류석과 페롭스카이트에 주로 배분되는 것이 확인됨으로써 이들 두 상이 Pu에 대한 높은 고용 능력의 가능성을 지시하고 있다.
본 연구에서는 고준위 방사성 폐기물 내에 함유된 복잡한 원소를 수용할 수 있는 고화체인 다상고화체 를 개발하고자 하였다. Gd를 Pu의 모조제로 사용한 GdaFesOia조성의 석류석과 Ni, Mn, Fe 및 Cr 등의 원소를 수용할 수 있는 스피넬 조성 ((NiJMn1-x)(FeyCr1-y)2 O4)을 선택하여 석류석과 스피넬이 공존할 수 있는 다 상고화체를 합성하여, 이들 화학조성에서의 상관계 및 특성을 연구하였다.
본 연구에서는 상술한 다양한 원소들과 특정 결정구 조 간의 선호적 수용관계를 파악하기 위하셔 다상고화체를 합성하였다. 현재까지 알려진 유망한 단일상 고 화체의 하나인 석류석을 악티나이드에 대한 고화체로 설정하였고, Fe, Mn, Ni 및 Cr 등 활성산물의 모암 (host)으로 스피넬 구조를 선택하였다.

제안 방법

상술하였듯이, 석류석과 스피넬의 단일상은 각각 1300°G와 1100-1300°C에서 얻어졌다. 이들 결과를 토 대로, 1200-1400。(3에서 다상 고화체의 합성 실험을 실 시하였다 (Able 1).
본 연구에서는 고준위 방사성 폐기물 내에 함유된 복잡한 원소를 수용할 수 있는 고화체인 다상고화체 를 개발하고자 하였다. Gd를 Pu의 모조제로 사용한 GdaFesOia조성의 석류석과 Ni, Mn, Fe 및 Cr 등의 원소를 수용할 수 있는 스피넬 조성 ((NiJMn1-x)(FeyCr1-y)2 O4)을 선택하여 석류석과 스피넬이 공존할 수 있는 다 상고화체를 합성하여, 이들 화학조성에서의 상관계 및 특성을 연구하였다.
다상고화체를 합성하기 전에, 이들 다상 고화체의 단종 (end-member)인 석류석((Gd3Fe5O12)과 스피넬 [(N^Mni_9 (FeyCrbyBQi]을 합성함으로써, 다상고화체의 합성 및 실험조건을 설정코자 하였다.
현재까지 알려진 유망한 단일상 고 화체의 하나인 석류석을 악티나이드에 대한 고화체로 설정하였고, Fe, Mn, Ni 및 Cr 등 활성산물의 모암 (host)으로 스피넬 구조를 선택하였다. 즉 석류석과 스피넬과의 혼합 조성 [GdaFeQDHNixMni_x)(FeyCry)2 O₄; x=0.1-0.9 and y=0.1-0.9]으로부터 특정조건에서 의 공존상들의 물리화학적 특성 그리고 원소와 생성상들의 선택적 수용관계를 조사하였다.
성형된 펠렛은 1200-1400。C로 약 20시간동안 소결하였다. 합성상에 대한 상동정은 흑연 모노크로메터가 부착된 Phillip사(네덜란드)의 'X-선 분말회절기(Xpert MPD powder diffiactometer; Cu-Ka tube; accelerate voltage: 40 kY current: 20 mA)를 사용하였고, 합성된 상의 화학조성과 변화양상은 SEM/EDS분석기를 사용하여 측 정하였다.

대상 데이터

본 연구에서는 상술한 다양한 원소들과 특정 결정구 조 간의 선호적 수용관계를 파악하기 위하셔 다상고화체를 합성하였다. 현재까지 알려진 유망한 단일상 고 화체의 하나인 석류석을 악티나이드에 대한 고화체로 설정하였고, Fe, Mn, Ni 및 Cr 등 활성산물의 모암 (host)으로 스피넬 구조를 선택하였다. 즉 석류석과 스피넬과의 혼합 조성 [GdaFeQDHNixMni_x)(FeyCry)2 O₄; x=0.

이론/모형

다상 고화체의 합성은 상온 압축소결 (Cold Press and Sintering: CPS)법에 의해 수행되었고, 사용된 초 기물질은 Gd2O₃ (Cerac Co., 3N), Fe2O₃ (Rare Metallic Co., 3N), Cr2O₃ (Rare Metallic Co., 3N), MnO(Rare Metallic Co., 3N) 그리고 NiO(High Purity Chemicals, 3N) 등이었다. 이들 분말은 알루미나 몰타르를 사용하여 알코올과 더불어 Gd3Fe5()i2+(NixMni_9(FeyCr1-y) 204(x=0.

성능/효과

SEM/EDS 분석 결과, 석류석은 기질부를 형성하고 있으며, 소량의 FezQs와 공존하고 있음을 확인하였다. 석류석의 조성은 Gd가 다소 초과된 반면 Fe는 결핍되 어 있기는 하지만, 화학양론적 조성(Gc^Fe;;。商과 거의 유사한 Gd3.
XRD 분석결과, 각각의 화학조성에서 생성된 상들의 회절강도는 온도와는 무관하게 거의 일정하였다. 또한 총 9가지 화학조성에서 관찰되는 상조합은 크게 Fe?。;)페롭스카이트스피넬, FezQj스피넬석류석 및 페 로스카이트-스피넬-석류석 등 3가지 타입으로 .
또한 Gd는 석류석과 페롭스 카이트의 주요 성분이나 스피넬의 형성과는 무관하였 다. 결과적으로 석류석의 비화학양론적 조성은 화학양 론적 조성에서 고려되지 않았던 Gd-Fe 페롭스카이트 와의 공존에 따른 결과로 사료된다. 또한 석류석과 공존하고 있지 않은 스피넬의 비화학양론적 조성은 페롭 스카이트의 형성과 관련이 있다.
다상고화체의 합성온도는 1200-1400°C로 설정하여 수행한 결과 FeiA페롭스카이트스피'i, FezQj-스피넬 一석류석 및 페롭스카이트-스피넬석류석 등 3가지 타입의 상조합이 관찰되었다. 석류석은 Fe의 함량이 가장 높았던 x=0.
분류될 수 있다(Thble 1). 이들 9가지의 화학조성 중 Fe의 함량이 가장 높았던 2가지의 화학조성 (x=0.1 and y=0.9; x=0.5 and y=0.9)에서만 석류석이 관찰되는 특성을 보였으며, 석류석이 존재하지 않는 조성인 경우에는 페롭스카이트가 가장 강한 회절강도를 보였다. 특히 석류석이 형성되지 못한 조성의 경우, 스피넬의 회절강도는 Ni의 함량에 비례하는 경향(Table 1 and Fig.
4는 1200-1400。(:에서 소결된 시료에 대한 배면산란 전자상(Back scattered 이ectron image: BSE image)으로, 석류석, 페롭스카이트, 스피넬 및 Fe2O₃ 등이 관찰되었다. 일부 제한된 화학조성에서만 관찰되는 석류석의 조성은 비화학양론적인 조성을 나타내었다(GD2.7-3.4Fe4.4一5.1Cr0_2O12)・ 특히 석류석과 공존하고 있는 스피넬이 화학양론적 조성을 보여주는 반면, 석 류석과 공존하고 있지 않는 스피넬의 경우는 Fe가 상당히 초과된 비화학양론적 조성을 갖는 특성을 보였다. 또한 목적상으로 고려되지 않았던 페롭스카이트의 조성은 석류석과 스피넬의 조성과는 대조적으로 거의 모든 타입의 화학조성에서 Gd, Fe 및 Ce> 포함한 산화물로써 비교적 일정한 화학조성을 나타내었다("ble 2).
lb). 측정된 스피넬의 화학조성은 화학양론적 조성임을 확인하였다.

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상세보기
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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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