우라늄 변환시설 가동 중 발생하여 라군(lagoon)에 저장중인 방사성 슬러지 폐기물에 대한 처리는 시설 해체과정에서 매우 중요한 업무 중 하나이다. 슬러지 구성성분 중 다량을 차지하는 질산암모늄의 폭발 위험성 등으로 인해 미생물을 이용한 질산염의 분해는 질산염을 안정적으로 처리할 수 있는 효과적인 방법이라 할 수 있다. 본 연구에서는 라군 슬러지의 약 60 wt%를 차지하는 질산염을 혐기성 균주의 하나인 Pseudomonas halodenidificans를 이용하여 탈질하기위한 공정 변수에 대한 영향을 평가하였다. 온도, 질산염 농도, 전자공여체의 영향, C/N 비율, 초기 접종하는 균주의 비율, pH등의 공정변수에 대하여 실험한 이번 결과는 향후 연속식 공정 설계를 위한 기초 자료로 사용될 것이다.
우라늄 변환시설 가동 중 발생하여 라군(lagoon)에 저장중인 방사성 슬러지 폐기물에 대한 처리는 시설 해체과정에서 매우 중요한 업무 중 하나이다. 슬러지 구성성분 중 다량을 차지하는 질산암모늄의 폭발 위험성 등으로 인해 미생물을 이용한 질산염의 분해는 질산염을 안정적으로 처리할 수 있는 효과적인 방법이라 할 수 있다. 본 연구에서는 라군 슬러지의 약 60 wt%를 차지하는 질산염을 혐기성 균주의 하나인 Pseudomonas halodenidificans를 이용하여 탈질하기위한 공정 변수에 대한 영향을 평가하였다. 온도, 질산염 농도, 전자공여체의 영향, C/N 비율, 초기 접종하는 균주의 비율, pH등의 공정변수에 대하여 실험한 이번 결과는 향후 연속식 공정 설계를 위한 기초 자료로 사용될 것이다.
It is a serious task to the decommissioning of the uranium conversion plant that the demolition of the lagoon sludge. The main component of the sludge is ammonium nitrate and that is the very explosive material. Therefore, the bio-denitrification is a attractive process to remove the nitrate. In thi...
It is a serious task to the decommissioning of the uranium conversion plant that the demolition of the lagoon sludge. The main component of the sludge is ammonium nitrate and that is the very explosive material. Therefore, the bio-denitrification is a attractive process to remove the nitrate. In this work, some process variables was tested such as incubation temperature, nitrate concentration, electron donor, C/N ratio, seeding ratio, and pH with an anaerobic bacteria as Pseudomonas halodenitrificans. The results would be used as basic data to the continuous bio-denitrification process.
It is a serious task to the decommissioning of the uranium conversion plant that the demolition of the lagoon sludge. The main component of the sludge is ammonium nitrate and that is the very explosive material. Therefore, the bio-denitrification is a attractive process to remove the nitrate. In this work, some process variables was tested such as incubation temperature, nitrate concentration, electron donor, C/N ratio, seeding ratio, and pH with an anaerobic bacteria as Pseudomonas halodenitrificans. The results would be used as basic data to the continuous bio-denitrification process.
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문제 정의
본 연구에서는 라군 슬러지 질산염 폐액의 미생물을 이용한 탈질 공정설계를 위한 최적 공정변수의 수집을 목적으로, 회분식 반응기에서 Pseudomonas halodenitrificans를 이용한 탈질을 수행하였다. 배양온도는 30 질산염의 농도는 0.
0 kg NO3N/m2)의 nitrate 를 제거하기 위하여 생물학적 탈질공정을 선정하고 시험을 시작한 이래로 stirred bed reactor 형 의 대규모 처리시설이 Y-12 plant에 설치 운영되고 있으나 110, 000 ppm 정도의 고농도 질산염 폐액의 처리를 위해서 100 ppm 이하로 희석하여야할 정도로[4, 5, 고농도의 폐액을 처리할 수 있는 균주의 개발 및 공정의 최적화가 필요하다. 본 연구에서는 프랑스 Cadarache에서 분리 및 동정 된 균주 Pseudomonas halodenitrificans를 이용하여 라군 슬러지에 포함된 질산염 폐액의 탈질 가능성 평가 및 공정 최적화에 대하여 연구하였다.
제안 방법
0.2 M NH4NO3 액체배지에서 배양 중인 균주의 생장곡선을 평가하여 대수성장기의 균주를 선택하고 이를 냉장 보관하였으며, 필요시 동일 균주를 사용하여 실제 공정변수에 대한 비교 실험을 수행하였다. 실제 처리공정의 설계를 위해 필요한 공정변수인 배양온도, 초기 질산염의 농도, 전자공여체의 종류, C/N(carbon/nitrate) 비율, pH 등의 종류별로 비교군을 선정하여 실험하였다.
Figure 2에 나타내었다. 25, 30, 40 X: 에서 균주를 배양할 때, optical density(O.D.), pH, 질산염 농도를 측정하였다. 그림에서 알수 있듯이 40 X: 배양의 경우 균주의 증식이 거의 일어나지 않았고, 따라서 질산염의 분해도 일어나지 않는 것으로 나타났다.
있다. 균주를 배양할 라군 슬러지 질산염 배지의 pH를 5, 6, 7로 맞추어 제조하고, NH4NO3 배지에서 배양된 동일 균주를 10 v/v% 접종하였을 때, 질산염 폐액의 탈질 성능을 평가하였고, 이를 Figure 7에 나타내었다. 접종 후 시작점에서의 pH는 각각 5.
반응기는 1 / 의 용적을 갖는 2중 쟈켓 형태의 배양기를 제작하였고, working volume은 500 ml로 하였다. 균주와 배지의완전흔합을 위해 magnetic stirrer를 이용하여 교반하였다. 비교실험 에 사용되는 균주의 동일 활성을 위하여 비교군의 실험을 동시에 실시하였고, 필요한 만큼의 반응기를 직렬로 연결하였다.
[6] 메탄올은 비교적 값이 저렴하기 때문에 널리 사용되어왔고 많은 자료가 축적되어있지만, 이 결과를 모든 균주에 적용할 수는 없다. 따라서 본 연구에서는 메탄올, 에탄올, 아세트산 세 종류의 전자공여체를 사용하여 탈질 특성을 알아보았고 그 결과를 Figure 4에 나타내었다. 그림 에서 알 수 있듯이 , 메탄올의 경우 균주의 배양이 거의 일어나지 않는 경향을 보였다.
미생물 개체수를 의미하는 O.D.(optical density)는 Perkin Elmer사의 Lamda 2 UV/VIS spectrophotometer로 650 nm의 파장에서 분석하였고, pH는 Orion사의 EA 940 pH meter, 잔류하는 질산염의 농도는 Hach 사의 DR-4000 spectrophotometer로 정량하였다.
[기 또한 유기물의 양이 최적의 값보다 많을 경우 최적의 값에서 배양된 결과와 비교할 때, 오히려 유기물의 저해효과를 보이는 경우가 대부분이다. 본 연구에서는 앞서 살펴본 세 종류의 전자공여체 중 가장 빠른 탈질효율을 보인 아세트산을 이용하여, 초기 C/N 비(mole ratio) 0.5, 1.0, 1.5에서 탈질성능을 평가해 보았다. 분해가 진행되는 동안 유기물의 잔류량을 측정하는 방법 대신에, 실제 처리를 위한 라군 슬러지 질산염 용액을 이용한 배지의 제조 시 질산염과 아세트산의 몰 비를 0.
때문이다. 본 연구에서는 초기 미생물의 접종량을 5, 10, 15 %(v/v%)로 제한하여 질산염의 탈질성능을 평가하였고, Figure 6에 결과를 도시하였다. 0.
5에서 탈질성능을 평가해 보았다. 분해가 진행되는 동안 유기물의 잔류량을 측정하는 방법 대신에, 실제 처리를 위한 라군 슬러지 질산염 용액을 이용한 배지의 제조 시 질산염과 아세트산의 몰 비를 0.5, 1.0, 1.5가 되도록 제조하고, 균주의 배양 특성을 살펴보았다. 이 결과를 Figure 5에 나타내었다.
균주와 배지의완전흔합을 위해 magnetic stirrer를 이용하여 교반하였다. 비교실험 에 사용되는 균주의 동일 활성을 위하여 비교군의 실험을 동시에 실시하였고, 필요한 만큼의 반응기를 직렬로 연결하였다. 4개의 반웅기를 직렬 연결하였을 때, 양쪽 끝의 반응기 사이의 온도 편차는 약 0.
2 M NH4NO3 액체배지에서 배양 중인 균주의 생장곡선을 평가하여 대수성장기의 균주를 선택하고 이를 냉장 보관하였으며, 필요시 동일 균주를 사용하여 실제 공정변수에 대한 비교 실험을 수행하였다. 실제 처리공정의 설계를 위해 필요한 공정변수인 배양온도, 초기 질산염의 농도, 전자공여체의 종류, C/N(carbon/nitrate) 비율, pH 등의 종류별로 비교군을 선정하여 실험하였다. 실험에 사용한 배양기의 구성은 Figure 1에 나타내었다.
이 기술을 바탕으로 한전원자력연료(주)에 200 t- UO2/년 규모의 상용공정을 건설함으로써 경수로용 우라늄 분말 국산화에 성공하였다[1]. 이에 따라 본 변환시설은 본래의 목적인 핵연료 국산화 기술을 완전 이룩하여 소기의 목적을 달성하였으나, pilot 규모인 년 100 t의 규모로는 계속적인 핵 연료 생산시설로서의 경제성이 없으므로 1993년 시설의 휴지신고를 완료하였고, 화학처리공정의 특성상 부식이 매우 심한 설비 임에도 불구하고 출입을 제한한 상태로 단순보관되고 있어 방사성 오염물질의 누출 위험이 항시 존재하므로[2], 2001년부터 제염해체를 통한 변환시설 환경복원사업을 시작하게 되었다.
질산염의 초기농도를 0.1 M, 0.2 M, 0.3 M로 변화시켜가며 질산염 농도에 대한 영향을 살펴보았다. Figure 3에 보인 것과 같이 초기 농도 0.
탈질균의 배양이 가능한 질산염 농도의 평가를 위해 모의폐액(NH4NO3 배지)에서 예비실험을 실시하였으며, P. halodenitriflcans는 0.2 M NO3 에서 가장 효과적인 배양결과를 나타내었다. 따라서 탈질균 P.
pH가 5인 배지에서의 탈질은 그림에 보이듯이 거의 일어나지 않았으며, pH 7 배지에서 약 40시간에서 질산염의 완전 분해가 이루어졌다. 탈질이 진행되면서 pH는 증가하고 있는데, pH 9 정도까지 증가된 pH의 영향으로 탈질의 효율이 떨어질 것으로 평가하여 이전의 실험에서 배지의 pH는 6으로 고정하여 실험하였다. 그러나 pH 8-8.
성능/효과
본 연구에서는 초기 미생물의 접종량을 5, 10, 15 %(v/v%)로 제한하여 질산염의 탈질성능을 평가하였고, Figure 6에 결과를 도시하였다. 0.2 M-NCq로 고정된 질산염 폐액에 각각 5, 10 15%의 균주를 접종하였을 때, 균주의 농도가 가장 높았던 15 %의 균주 접종 시 약 48시간 이후에 질산염의 완전 분해가 이루어졌다. 5 %와 10 %의 균주를 접종하였을 경우, 전체적인 질산염의 분해속도는 10 %에서 우수했지만, 5 %의 균주를 접종하였을 때 반웅이 진행되면서 증식된 균주의 개체수로 인해 최종 분해까지는 10%의 접종량과 큰 차이를 보이지는 않았다.
비교실험 에 사용되는 균주의 동일 활성을 위하여 비교군의 실험을 동시에 실시하였고, 필요한 만큼의 반응기를 직렬로 연결하였다. 4개의 반웅기를 직렬 연결하였을 때, 양쪽 끝의 반응기 사이의 온도 편차는 약 0.2 P 정도로 측정되어 무시할 수 있었다.
2 M-NCq로 고정된 질산염 폐액에 각각 5, 10 15%의 균주를 접종하였을 때, 균주의 농도가 가장 높았던 15 %의 균주 접종 시 약 48시간 이후에 질산염의 완전 분해가 이루어졌다. 5 %와 10 %의 균주를 접종하였을 경우, 전체적인 질산염의 분해속도는 10 %에서 우수했지만, 5 %의 균주를 접종하였을 때 반웅이 진행되면서 증식된 균주의 개체수로 인해 최종 분해까지는 10%의 접종량과 큰 차이를 보이지는 않았다. 균주의 접종량은 공정의 운전비에 큰 영향을 미치지 않으므로 라군슬러지 질산염 폐액의 분해를 위해 15 % 균주를 접종하는 것이 가장 효과적이라 할 수 있다.
5 %와 10 %의 균주를 접종하였을 경우, 전체적인 질산염의 분해속도는 10 %에서 우수했지만, 5 %의 균주를 접종하였을 때 반웅이 진행되면서 증식된 균주의 개체수로 인해 최종 분해까지는 10%의 접종량과 큰 차이를 보이지는 않았다. 균주의 접종량은 공정의 운전비에 큰 영향을 미치지 않으므로 라군슬러지 질산염 폐액의 분해를 위해 15 % 균주를 접종하는 것이 가장 효과적이라 할 수 있다.
탈질이 진행되면서 pH는 증가하고 있는데, pH 9 정도까지 증가된 pH의 영향으로 탈질의 효율이 떨어질 것으로 평가하여 이전의 실험에서 배지의 pH는 6으로 고정하여 실험하였다. 그러나 pH 8-8.5 정도의 범위에서 균주의 대수성장기가 관찰되었고, pH 6과 pH 7 배지의 비교를 통해 pH 7에서 시작하는 것이 더 빠른 비성장속도를 보이는 것을 알 수 있었다. 실제 처리공정에서는 지금까지의 실험에서 보여진 것과 같이 회분식으로 진행하지 않고 연속식 공정으로 설계되어야 하므로, 초기 배지의 pH는 7로 시작하고, 배양의 진행중 대수성장기의 pH를 유지하는 것이 효과적 이라 할 수 있다.
), pH, 질산염 농도를 측정하였다. 그림에서 알수 있듯이 40 X: 배양의 경우 균주의 증식이 거의 일어나지 않았고, 따라서 질산염의 분해도 일어나지 않는 것으로 나타났다. 25 P 의 경우 30 "C와 비교하여 반웅 초기에는 큰 차이가 없었지만 36시간 이후 분해속도가 현저하게 떨어져, 결국 최종 분해까지 약 24시간정도 느리게 분해되는 것으로 나타났다.
배양온도는 30 질산염의 농도는 0.2 M-NO3, 전자공여체는 아세트산을 사용하고, C/N 비율은 1.0, 초기접종하는 균주의 양은 15 %, 초기 배지의 pH는 7에서 시작하는 것이 가장 효과적인 생물학적 탈질 성능을 얻을 수 있었다. 실제 공정의 설계는 회분식이 아닌 연속식 공정으로 이루어져야 할 것이며, 회분식 배양에서의 결과를 바탕으로 연속식 공정에서 최대의 효과를 얻을 수 있는 기질의 주입속도, 적정 pH의 유지 방법, 탈질 생성물의 처리방법 등에 대한 연구가 진행되어야 할 것이다.
25 P 의 경우 30 "C와 비교하여 반웅 초기에는 큰 차이가 없었지만 36시간 이후 분해속도가 현저하게 떨어져, 결국 최종 분해까지 약 24시간정도 느리게 분해되는 것으로 나타났다. 이를 통해 P. halodenitrificans를 이용한 질산염의 분해는 30℃가 가장 적당한 것으로 판단하였다.
후속연구
0, 초기접종하는 균주의 양은 15 %, 초기 배지의 pH는 7에서 시작하는 것이 가장 효과적인 생물학적 탈질 성능을 얻을 수 있었다. 실제 공정의 설계는 회분식이 아닌 연속식 공정으로 이루어져야 할 것이며, 회분식 배양에서의 결과를 바탕으로 연속식 공정에서 최대의 효과를 얻을 수 있는 기질의 주입속도, 적정 pH의 유지 방법, 탈질 생성물의 처리방법 등에 대한 연구가 진행되어야 할 것이다.
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