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문제 정의
- 2 Bq/g- dry cake 수준으로, 방사선방호등에 관한 기준'(과학기술부 고시 제 2002-01호), 별표 5의 '핵종별 규제면제 수량 및 농도 에서 정하는 각 우라늄 동위원소의 최소농도인 10 Bq/g을 초과하고 있어 방사성폐기물로 분류하여 보관하고 있다. 따라서 이와 같은 방사성폐기물을 근본적으로 발생시키지 않으며 기존시설을 최대한 활용하여 실제 폐액처리에 적용할 수 있는 적정처 리기술을 모색하였다.
- 본 연구에서는 다량의 폐수에 우라늄이 소량으로 존재하는 폐수의 특성을 고려하여 처리장치나 절차를 비교적 단순화하는 방법으로 폐수의 부피가 크게 축소된 단계에서 우라늄만 용출흐}는 방법과 용해액 증에 함유되어 있는 우라늄을 선택적으로 제거 또는 기존의 처리시설로 활용 가능한 방법들을 비교평가하므로서 우라늄을 함유한 폐수의 적정처리방안을 도출하고자 하였다.
제안 방법
- - 우라늄 흡착실험 : 흡착실험은 실제 폐액 및 산처리한 용액을 사용하여 수지의 사용량 등에 따른 우라늄 제거특성을 측정하였다.
- - 우라늄의 산용해 실험: 화학폐수를 처리한후 분리된 침전 슬러지 및 슬러지를 압착한 탈수 케이크로부터 우라늄을 용출하기 위하여 강 질산을 사용하였으며, 산용해시 질산의 농도, 사용량, 교반, 가열 등의 영향을 실험하였다.
- 슬러지내 침전물상에 존재하는 우라늄을 침전물로부터 분리하기 위하여 강질산으로 용출하는 방법을 사용하였으며 , 산용해 특성을 조사하기 위하여 슬러지에 대한 산의 비율을 1/4, 1/2, 1 및 2의 비율로 첨가하여 용해시 교반 및 가열에 의한 차이를 조사하였다.
- 실험에 사용된 폐액은 원자력시설에서 발생되고있는 실제 폐수를 사용하였으며, 우라늄을 흡착 제거하기 위한 이온교환수지로서는 IRN-77 및 다이포실분말을 sodium alginate상에 고정화한 다이포실 4% 함유 비드수지/를 실제폐액 처리에 적용하는 실험을 수행하였다. 각 실험에 사용된 이온교환수지의 사양 및 제조회사는 다음과 같다.
- 원자력시설, 원자력관련 중장기 연구개발 실험실 등에서 발생되고 있는 화학폐수를 처리한후 최종적으로 우라늄을 함유한 방사성 고체폐기물을 발생하지 않도록 처 리하는 방법을 연구한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 가능하다. 즉, 연간 40, 000 m- 규모의 대량으로 발생되는 화학 폐수를 일단 침전시켜 부피를 850 분의 1 이상으로 줄이고 다시 침전 슬러지를 탈수한 후 남게되는 탈수 케이크를 산처리하여 우라늄 이온을 용액상에 존재하게 하면 이 최소량의 용액상 폐액을 자연 증발처리시설을 활용하여 최종 처리하는 방안이다.
- 침전 슬러지에 대한 산용해와 유사한 방법으로 탈수 케이크에서 직접 우라늄을 용출하는 실험을 수행하였으며, 탈수케이크 일정량에 대한 질산의 첨가량은 슬러지의 산용해시와 유사하게 침전물의 양을 기준하여 탈수 케이크에 대해 3:2, 1:1 및 1:2의 비율로 각각 첨가하여 5시간 동안 용해하였다. 우라늄의 용해농도는 일정량의 탈수케이크에 대해 질산량의 증가에 따른 희석도를 고려하면 질산의 첨가량에 따른 영향은 없는 것으로 나타났으며 , 산용해시 교반과 가열(66P)을 한 경우가 교반만 한 경우보다 우라늄의 용해농도가 높게 나타났다(그림 2).
- 화학폐수를 침전 처리하여 발생되는 농죽슬러지를 압착탈수한 후 부피가 더욱 죽소된 탈수 케이크 단계에서 산용해하는 방법을 적용하였다. 처리단계별로 발생되는 슬러지, 탈수케이크 및 건조 케이크의 수분함량을 측정한 결과, 슬러지가 95%, 탈수 케이크가 85%, 건조케이크가'40%수준으로 각각 나타났으며, 최종 건조케이크의 양인 4 m, 을 근거로, 탈수 케이크가 16 nf, 그리고 농축슬러지가 48 rrf 발생되는것으로 추산되어(표 6), 탈수케이크를 대상으로 산용해방법을 적용하여 우라늄을 용출하는 것이 최종 액체 폐기물 처리 대상량의 측면에서 보다 유리함을 알 수 있다.
성능/효과
- 결과적으로 부피가 최대로 압축된 탈수케이크를 산용해하여 우라늄을 액상에 존재하도록 하고 이온교환 등의 전처리 없이 직접 자연증발시설을 이용하여 증발처리하면 최종 증발천 폐기물도 규제면제농도 이하로 자체처분을 할 수가 있는 적정처리방안을 도출하였다.
- 결과적으로 슬러지의 경우보다 탈수 케이크에 대해 3:2 비율의 적은 양의 질산으로 가열을 병행하여 산용해하면 우라늄을 효율적으로 용출할 수 있음을 확인하였으며, 최대 11 mg/L의 용해 농도를 얻었다.
- 결과적으로 슬러지의 산용해액은 다른 금속이온들이 고농도로 용해하여 존재하므로 이온교환수지를 사용하여 우라늄을 제거하는 방법은 동둥량 이상의 수지가 요구되며, 그 결과 폐수지가 이차폐기물로 남게 되므로 슬러지 산용해액 에 대해 이온교환법을 적용하는 것은 비효율적인 방법으로 결론되었다.
- 결과적으로 폐수의 슬러지로부터 보다 적은 양의 질산으로 산용해후의 부피 증가를 최소화하며 가열 없이 우라늄을 침전물상으로부터 효율적으로 용해시킬 수 있다는 결과를 얻었다.
- 결론적으로 우라늄을 함유한 방사성 화학 폐수의 처리방안으로서 탈수케이크를 질산으로 용해하여 우라늄을 용액상으로 용해시키고 발생된 산용해액은 자연증발처 리시설을 이용하여 증발처 리하면 방사성 고체 폐기물의 발생 없이 최종 처리할 수 있는 최적 방안을 도출하였다.
- 또한 새로 제조한 다이포실 4% 비드수지를 산용해액내 침적이 가능한 양인 2분의 1까지 사용하여 흡착실험을 수행한 결과, 상대적으로 IRN-77 보다는 낮은 흡착결과를 얻었으며, 우라늄 이온의 선택적 제거효과도 다른 금속이온들이 고농도로 존재할 경우 그 선택성이 크게 저하함을 알 수 있었다. 또한 IRN-77의 금속이온들에 대한 흡착효과 및다이포실 수지의 다가이온에 대한 선택성을 동시에 활용하기 위하여 두 수지를 폐액량과 동등량을 사용하여 동시흡착 또는 두 수지를 단계적으로 흡착실험을 수행한 결과, 우라늄 제거효과는 표 4의 결과와 비슷하였으며 표 5에서 보는 바와 같이 단계별 흡착 효과도 나타나지 않았다. 이러한 결과는 다이포실 수지의 우라늄에 대한 선택성이 다른 금속이온들이 고농도로 존재할 경우 그 선택성이 크게 저하함을 의미하며 다이포실 비드를 실 폐수처리에 적용하기 위해서는 비드내 순 다이포실의 함량을 증가 시켜 흡착성능 및 선택성을 높이는 것이 필요하였다.
- 또한 새로 제조한 다이포실 4% 비드수지를 산용해액내 침적이 가능한 양인 2분의 1까지 사용하여 흡착실험을 수행한 결과, 상대적으로 IRN-77 보다는 낮은 흡착결과를 얻었으며, 우라늄 이온의 선택적 제거효과도 다른 금속이온들이 고농도로 존재할 경우 그 선택성이 크게 저하함을 알 수 있었다. 또한 IRN-77의 금속이온들에 대한 흡착효과 및다이포실 수지의 다가이온에 대한 선택성을 동시에 활용하기 위하여 두 수지를 폐액량과 동등량을 사용하여 동시흡착 또는 두 수지를 단계적으로 흡착실험을 수행한 결과, 우라늄 제거효과는 표 4의 결과와 비슷하였으며 표 5에서 보는 바와 같이 단계별 흡착 효과도 나타나지 않았다.
- 알 수 있다. 또한 용해시 교반과 동시에 가열에 의한 영향을 조사한 결과 우라늄의 농도가 거의 동일한 값을 나타내므로서 산용해시 가열에 의한 영향이 없음을 나타내고 있다. 한편 산용해후 침전물 내의 우라늄 농도가 0.
- 슬러지의 산용해액을 대상으로 IRN-77 및 다이포실 함유 비드 수지를 사용하여 우라늄의 흡착실험을 수행한 결과 80% 정도 이상의 제거효율을 얻기 위해서는 수지가 산용해액의 동등량 이상으로 소요되었으며, 이는 산용해시 고농도의 금속이온들이 우라늄과 함께 용해된 것에 기인하였고 우라늄에 대한 선택성도 크게 저하함을 확인하였다.
- 실제 화학폐수의 부피가 약 850 분의 1 이상으로 처리된 침전 슬러지내의 방사능을 분석한 결과 우라늄은 슬러지의 침전물내에 존재함을 확인하였으며, 슬러지의 침전물로부터 우라늄을 용출하기 위하여 강 질산으로 용해 시 키 므로서 우라늄을 침 전 물로부터 용액상으로 다시 분리할 수 있었다.
- 첨가하여 5시간 동안 용해하였다. 우라늄의 용해농도는 일정량의 탈수케이크에 대해 질산량의 증가에 따른 희석도를 고려하면 질산의 첨가량에 따른 영향은 없는 것으로 나타났으며 , 산용해시 교반과 가열(66P)을 한 경우가 교반만 한 경우보다 우라늄의 용해농도가 높게 나타났다(그림 2).
- 이러한 결과의 원인을 규명하기 위하여 산용해액내 금속이온들의 농도를 분석한 결과(표 3), A1, Si, Fe, Na등의 금속 이온들이 수천 ppm으로 존재하였으며, 이는 산용해시 침전물내 존재하던 금속 이온들의 약 50%이상이 우라늄과 동시에 용액상으로 용해되었으며 이들 금속이온들이 우라늄의 흡착제거에 크게 영향을 미치는 것으로 확인되었다. 한편 산용해액을 pH 7정도로 중화한 결과 대부분의 금속이온들이 다시 침전물상으로 이동한 것을 확인하므로서 pH 의 변화에 의해 금속이온들의 존재가 거의 가역적으로 이동한다는 사실을 확인하였다.
- 처리단계별로 발생되는 슬러지, 탈수케이크 및 건조 케이크의 수분함량을 측정한 결과, 슬러지가 95%, 탈수 케이크가 85%, 건조케이크가'40%수준으로 각각 나타났으며, 최종 건조케이크의 양인 4 m, 을 근거로, 탈수 케이크가 16 nf, 그리고 농축슬러지가 48 rrf 발생되는것으로 추산되어(표 6), 탈수케이크를 대상으로 산용해방법을 적용하여 우라늄을 용출하는 것이 최종 액체 폐기물 처리 대상량의 측면에서 보다 유리함을 알 수 있다.
- 폐액 슬러지를 여과한 후의 침전물을 건조하여 건조 케이크 내 우라늄의 함량을 ICP-AES로 분석한 결과, 115 μg/g로 나타났으며, 탈수케이크를 산용해한각종 우라늄 용해액의 방사능 농도는 TIMS 에 의한 우라늄 동위원소비를 측정하여 각각의 비방사능을 적용하므로서 용액의 방사능 농도를 산출하였다.
- 한편 건조케이크내 우라늄의 농도 및 침전물의 함량을 기준으로 총 방사능을 산출하고 약 28 m, 의 산용해액을 극저준위 폐액과 동시에 자연증발처 리 하여 연간 발생될 폐증발천의 비방사능을 산출한 결과(표 9), 4.3 Bq/g로 평가되었으며, 이 값은 규제 면제치 이하로서 최종 폐증발천도 자체처분이 가능한 준위로 평가되었다.
- 이러한 결과의 원인을 규명하기 위하여 산용해액내 금속이온들의 농도를 분석한 결과(표 3), A1, Si, Fe, Na등의 금속 이온들이 수천 ppm으로 존재하였으며, 이는 산용해시 침전물내 존재하던 금속 이온들의 약 50%이상이 우라늄과 동시에 용액상으로 용해되었으며 이들 금속이온들이 우라늄의 흡착제거에 크게 영향을 미치는 것으로 확인되었다. 한편 산용해액을 pH 7정도로 중화한 결과 대부분의 금속이온들이 다시 침전물상으로 이동한 것을 확인하므로서 pH 의 변화에 의해 금속이온들의 존재가 거의 가역적으로 이동한다는 사실을 확인하였다.
- 또한 용해시 교반과 동시에 가열에 의한 영향을 조사한 결과 우라늄의 농도가 거의 동일한 값을 나타내므로서 산용해시 가열에 의한 영향이 없음을 나타내고 있다. 한편 산용해후 침전물 내의 우라늄 농도가 0.25 ppm 미만으로서 슬러지 의 침전물로부터 우라늄의 용출이 가능함을 확인하였다.
- 한편 이온교환수지에 의한 고농도의 금속 이온들의 흡착 성능을 비교확인하기 위하여 현재 원자력발전소에서 주로 사용되고 있는 양이온교환수지인 IRN-77 을 최대 산용해액의 2배까지 사용하여 흡착실험을 수행한 결과(표 4, 그림 1), 우라늄 이온의 흡착제거가 가능함을 보여주고 있으며, 대부분의 금속 이온들의 농도도 3~4분의 1 수준으로 감소하였다. 또한 새로 제조한 다이포실 4% 비드수지를 산용해액내 침적이 가능한 양인 2분의 1까지 사용하여 흡착실험을 수행한 결과, 상대적으로 IRN-77 보다는 낮은 흡착결과를 얻었으며, 우라늄 이온의 선택적 제거효과도 다른 금속이온들이 고농도로 존재할 경우 그 선택성이 크게 저하함을 알 수 있었다.
- 한편 침전 슬러지를 압착탈수한 탈수케이크를 산용해한 결과 슬러지의 용해보다 쉽게 용해하였으며, 산용해액의 방사능 농도는 6.97E-01 Bq/ml로서 극 저준위에 해당하였고, 건조한 케이크의 우라늄 농도는 11.2 Bq/g로서 처리 후 최종 폐기물인 증발천의 비방사능이 4.3 Bq/g로 평가되어 증발천도 규제면제폐기물로 자체처분이 가능한 것으로 평가되었다.
- 핵 연료주기와 관련한 원자력시설, 핵주기 시험시설 및 연구실험실에서 발생되는 폐수의 화학적 특성은 pH가 2.3~11.7범위이나 기준치인 5.8~8.6 범위 이내로 조정하고 있으며, 폐수 처리 후 유입 초기의 부피가 약 850분의 1이상으로 감소된 단계에서 침강된 농축 슬러지를 분석한 결과(표 1), 슬러지의 용액상 내에 함유되어 있는 금속이온들의 농도는 수질환경보존법 의 배출허용기준치를 충분히 만족하였고, 특히 우라늄 이온의 농도는 ICP-AES의 측정한도 수준인 0.05ppm 미만으로 나타난 것으로 보아 우라늄이 슬러지중 용액상에 존재하지 않고 침전물상에 존재한다는 사실도 확인하였다.
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