[논문]티탄산 바륨 스트론튬 (BaxSr1-xTiO3) 후막의 상전이온도와 가변 유전특성

전소현; 김인성; 민복기; 송재성; 윤존도

doi:10.4191/kcers.2006.43.7.421

[국내논문] 티탄산 바륨 스트론튬 (BaxSr1-xTiO3) 후막의 상전이온도와 가변 유전특성
Curie Temperature and Tunable Dielectric Properties of Barium Strontium Titanate Thick Films 원문보기

한국세라믹학회지 = Journal of the Korean Ceramic Society, v.43 no.7 = no.290, 2006년, pp.421 - 426

전소현 (경남대학교 재료공학과) , 김인성 (한국전기연구원 전자기소자연구그룹) , 민복기 (한국전기연구원 전자기소자연구그룹) , 송재성 (한국전기연구원 전자기소자연구그룹) , 윤존도 (경남대학교 재료공학과)

Abstract ▼ AI-Helper

[ $(BaSr)TiO_3$ ] thick films were prepared by tape casting method, using $BaTiO_3\;and\;SrTiO_3$ powder slurry in order to investigate dielectric properties i.e. dielectric constant, ${\varepsilon}_r$, Curie temperature, $T_c$. Grain growth within $(BaSr)TiO_3$ thick films was observed with increasing weight ratio of $BaTiO_3$. This observation can be explained by phenomena of substitution of $Sr^{2+}$ ion for $Bi^{2+}$ ion in the $BaTiO_3$ system. Also, the Curie temperature in $(BaSr)TiO_3$ thick films was shifted to lower temperature range with increasing $ SrTiO_3$. Furthermore, Curie temperature having maximum dielectric constant was in the range of $-40^{\circ}C\;to\;30^{\circ}C$, and hence sharper phase transformation occurred at Curie temperature. There occurred decrease in tunability and k-factor of $(Ba_{0.6}Sr_{0.4})TiO_3$ calculated from the dielectric constant, ${\varepsilon}_r$ above Curie temperature. In addition, above the $60^{\circ}C$, phase fixation was observed. This means that internal stress relief occurred with increasing $90^{\circ}$ domains.

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문제 정의

心) 가변 디바이스에 적용하기 위해서는 유전율이 낮아야 하며, 가변 특성이 좋아야 한다. 가변 유전체인 (BaxSr"x)TiC>3의 BaTiOj와 SrTiQ의 비율을 다르게 하여 소결온도를 제어하고 가변 특성과 상전이 온도를 연구하고자 하였다.
본 연구에서는 (BaxSri.x)TiO₃ 강유전체를 디바이스에 활용하기 위한 후막제조법 중의 하나인 테이프 케스팅 방법을 이용하여 후막을 제조하였으며 더불어 BaTQ와 SrTiO? 의 비율에 따른 소결온도와 유전특성과 상전이온도의 관계를 연구하였다. BST 강유전체에 소결온도와 상전이 온도의 변화가 유전특성에 미치는 영향을 조사하여 가변 디바이스에 활용하기 위한 자료를 제시하였다.
x)TiO₃ 강유전체를 디바이스에 활용하기 위한 후막제조법 중의 하나인 테이프 케스팅 방법을 이용하여 후막을 제조하였으며 더불어 BaTQ와 SrTiO? 의 비율에 따른 소결온도와 유전특성과 상전이온도의 관계를 연구하였다. BST 강유전체에 소결온도와 상전이 온도의 변화가 유전특성에 미치는 영향을 조사하여 가변 디바이스에 활용하기 위한 자료를 제시하였다.
절단한 시편들은 전기로에 넣어 탈지와 소결을 하였다. 적절한 소결온도를 알아내기 위한 선행 실험을 하였다. 각각의 탈지과정을 거친 테이프들을 1000~1400°C 의 범위에서 50°C의 변화를 주면서 소결하여 소결 정도를 알아보았다.
본 연구에서는 테이프 케스팅법을 이용하여 (BaSr)TiO₃ 후막을 제조하였으며 더불어 BaTiQ와 SrTiC)3의 비율에 따른 소결온도와 상전이온도의 변화를 연구하였다.

가설 설정

5)Ti03의 소결 온도는 1350°C 부근으로 알려져 있으며, 유전특성을 향상시키기 위해 BaTiQ와 SrTiO;의 비율을 다르게 하여 고유전율의 마이크로파 유전체 제조가 가능할 것이며, 이에 대한 연구가 진행 중이다.心) 가변 디바이스에 적용하기 위해서는 유전율이 낮아야 하며, 가변 특성이 좋아야 한다. 가변 유전체인 (BaxSr"x)TiC>3의 BaTiOj와 SrTiQ의 비율을 다르게 하여 소결온도를 제어하고 가변 특성과 상전이 온도를 연구하고자 하였다.

제안 방법

SrTiO? 의 비율에 따른 소결온도와 유전특성과 상전이온도의 관계를 연구하였다. BST 강유전체에 소결온도와 상전이 온도의 변화가 유전특성에 미치는 영향을 조사하여 가변 디바이스에 활용하기 위한 자료를 제시하였다.
(B^Sr^^TiOg 합성을 위해서 분말의 순도가 99.9% 이상인 BaCO₃(cerac), SrCO₃(aldrich), TiO₂(cerac) 분말을 각각 x = 0.5, 0.6, 0.7의 비율로 혼합하였다. 분말의 혼합을 위해 에탄올과 구형의 볼을 사용하여 볼밀 후 건조된 분말은 분쇄 후, 1200°C에서 2시간 유지시켜 하소하였다.
분말의 혼합을 위해 에탄올과 구형의 볼을 사용하여 볼밀 후 건조된 분말은 분쇄 후, 1200°C에서 2시간 유지시켜 하소하였다. 하소된 분말은 분쇄 후, 분말의 입자 크기를 줄이기 위해서 볼밀하였고, 건조 후 100 매쉬 (mesh)로 체가름하여 BST 분말을 합성하였다.
5의 비율로 혼합하여 사용하였다. 응집된 입자들을 분산시키기 위해 상용화된 분산제 세라퍼스(ceraperse)-lll을 분말의 1 wt%를 첨가하고 볼은 분말의 두배 부피를 적용하여 볼밀하였다. 분산된 입자들을 결합시키기 위해 결합제는 PVB(Poly Vinyl Butyral) 를 분말의 6wt% 첨가하였고 열가소성을 증대시킴으로써 고온에서 성형을 용이하게 하는 물질로 알려진 가소제 DBP(Dibutyl Phthalate)를 분말의 4.
응집된 입자들을 분산시키기 위해 상용화된 분산제 세라퍼스(ceraperse)-lll을 분말의 1 wt%를 첨가하고 볼은 분말의 두배 부피를 적용하여 볼밀하였다. 분산된 입자들을 결합시키기 위해 결합제는 PVB(Poly Vinyl Butyral) 를 분말의 6wt% 첨가하였고 열가소성을 증대시킴으로써 고온에서 성형을 용이하게 하는 물질로 알려진 가소제 DBP(Dibutyl Phthalate)를 분말의 4.2 wt% 첨가하여 볼밀하였다. 볼밀이 끝난 후, 테이프를 성형하기에 적당한 점도를 만들기 위해 슬러리에 남아있는 기포를 5〜10분 동안 교반시키면서 탈포하였다.
2 wt% 첨가하여 볼밀하였다. 볼밀이 끝난 후, 테이프를 성형하기에 적당한 점도를 만들기 위해 슬러리에 남아있는 기포를 5〜10분 동안 교반시키면서 탈포하였다. SiC»2가 코팅된 폴리에틸렌필름은 40cm/min의 속도로 이송시켰으며, 닥터 블레이드를 이용하여 두께가 100〜 120pm 정도의 테이프를 제조, 건조, 절단하였다.
적절한 소결온도를 알아내기 위한 선행 실험을 하였다. 각각의 탈지과정을 거친 테이프들을 1000~1400°C 의 범위에서 50°C의 변화를 주면서 소결하여 소결 정도를 알아보았다. 그 후 소결 범위의 온도 3〜4가지를 선택하여 소 결을 하였고 물성을 측정하였다.
각각의 탈지과정을 거친 테이프들을 1000~1400°C 의 범위에서 50°C의 변화를 주면서 소결하여 소결 정도를 알아보았다. 그 후 소결 범위의 온도 3〜4가지를 선택하여 소 결을 하였고 물성을 측정하였다.
이용하여 측정하였다. 소결체의 조성에 따른 BST의미세구조를 알아보기 위해서 소결체 표면을 주사전자현미경으로 결정립 크기를 파악했으며, 또한 XRD와 밀도수축률 관계를 해석하여 소결특성을 확인하였다.
고주파 가변 유전특성을 즉정하기 위해 지름이 1.5mm 의 원형 마스크를 이용하여 시료의 표면에 금(Au)을 이온코팅 하였다. Impedance analyzer(4194A)로 정전 용량을 측정하여 유전상수를 구했으며, 식 (1)에 의해 가변율 (tunability)을 계산하였고, 식 (2)에 의해 손실값이 적용된 k-factor를 구하였다.
그러나 상온 이상(60°C) 에서는 일정하게 유지되었다. 이러한 유전특성의 변화는 90° 분역 생성의 촉진 및 그에 따른 내부응력의 완화과정으로 해석하였다. 1350°C에서 소결한 (BawSrmyriS의 유전 특성은 다소 나빠졌지만 소결온도를 낮추면 유전 특성이 좋아질 것으로 기대된다.

데이터처리

5mm 의 원형 마스크를 이용하여 시료의 표면에 금(Au)을 이온코팅 하였다. Impedance analyzer(4194A)로 정전 용량을 측정하여 유전상수를 구했으며, 식 (1)에 의해 가변율 (tunability)을 계산하였고, 식 (2)에 의해 손실값이 적용된 k-factor를 구하였다.

이론/모형

소결온도에 따른 후막의 결정성을 조사하기 위하여 XRD 분석을 하였으며, 소결체의 밀도는 아르키메데스(archimedes) 법을 이용하여 측정하였다. 소결체의 조성에 따른 BST의미세구조를 알아보기 위해서 소결체 표면을 주사전자현미경으로 결정립 크기를 파악했으며, 또한 XRD와 밀도수축률 관계를 해석하여 소결특성을 확인하였다.

성능/효과

1350°C의 온도에서는 (BawSro.QTiOa의결정성장이 뚜렷한 것으로 나타났다. 또한 결정성이 증가에 의해 결정의 입경이 커질수록 비유전율을 저하시키는입계의 단면적이 감소하므로 입경이 증가할수록 비유전율이 증가하는 것으로 보고되고 있다.
영역에서 유전특성을 나타내었다. BaTiCb의 양이 증가할수록 상전이온도는 증가하였으며, 낮은 주파수 일 때에는 유전상수는 높았고, 손실은 낮아 좋은 특성을 나타냈다.
(BawSrorTiCh의 경우는 다른조성과는 달리 유전특성에 관련된 두 개의 피크가 뚜렷하게 나타났다. 또한 가변율과 k-factor를 분석한 결과로미루어 볼 때 가변 유전특성과 유전손실은 상전이온도에의존적인 것으로 확인되었다. 가변 소자로 활용하기에 꼭필요한 특성으로 유전율의 변화그래프를 보고 예상했듯이 (Bao’SroGTiC^가 가장 높은 가변율을 갖는 것으로 조사되었다.
8은 -40V에서 40''/까지 바이어스 전압 변화에 따른 유전율을 구하여 가변율을 나타낸 것이다. 가변소자로활용하기에 필요한 특성으로 유전율의 변화를 보고 예상한 바 (BaoGroGTiOa가 가장 높은 값을 나타냈다. 그러나상전이온도는 보다 복잡한 메커니즘으로 가변 유전특성에 의존하였다.

후속연구

이중 건식적층법인 테이프 캐스팅 공정은 얇은 두께로 고품질 대면적의 세라믹 시트를 제조하기 위한 저 비용 공정으로 산업체에서 널리 쓰이는 공정이다.3)순수한 (Bao.5Sro.5)Ti03의 소결 온도는 1350°C 부근으로 알려져 있으며, 유전특성을 향상시키기 위해 BaTiQ와 SrTiO;의 비율을 다르게 하여 고유전율의 마이크로파 유전체 제조가 가능할 것이며, 이에 대한 연구가 진행 중이다.心) 가변 디바이스에 적용하기 위해서는 유전율이 낮아야 하며, 가변 특성이 좋아야 한다.
이러한 유전특성의 변화는 90° 분역 생성의 촉진 및 그에 따른 내부응력의 완화과정으로 해석하였다. 1350°C에서 소결한 (BawSrmyriS의 유전 특성은 다소 나빠졌지만 소결온도를 낮추면 유전 특성이 좋아질 것으로 기대된다.

참고문헌 (15)

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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