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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 염색폐수에 대한 법적 배출허용기준보다 강화된 목표 수질을 만족하기 위한 방법을 도출하기 위하여 현재 “B” 공단 염색폐수의 난분해성 물질에 대한 분해 가능한 미생물 균주가 식재된 담체로 충진시킨 생물학적 처리공정 유출수를 대상으로 Fenton 산화 공정 및 색도 유발물질 및 난분해성 물질 제거에 우수한 활성탄 흡착공정을 이용하여 최적의 처리공정을 평가하고자 수행되었다.
- 배출수 목표 수질을 만족시키기 위한 최종 처리 방안으로 활성탄 흡착공정을 적용할 때, 본 연구에 적합하다고 판단된 흡착제 중 선정된 F-300 활성탄의 최종 목표 수질 만족 가능성을 평가하기 위하여 다음과 같은 실험을 수행하였다.
- 본 연구에서는 국내의 염색단지 및 유럽 등 선진국의 강화된 수질 기준도 만족시킬 수 있는 처리 수 범위를 구성하고자, 현행 배출수 수질인 CODMn: 70 mg/L, Color: 300 ADMI(가 지역)”) 보다 강화된 CODmJ 20 mg/L, Color-' 40 ADMT을 최종 목표 수 질로 설정하였다.
- 5(b)에 나타내었다. 본 연구의 파과 시간은 목표 수질 기준으로 결정하되 CODMn과 Color 중 한 항목이 수질 기준 보다 높은 농도로 유출되는 시점으로 설정하였다.
제안 방법
- Process A는 생물학적 처리공정을 거치고 나온 처리 수에 고도처리공정으로 활성탄 흡착공정을 바로 적용하였으며 Process B는 "B” 공단 염색폐수 처리시설에서 적용하고 있는 Fenton 산화 공정의 시설을 활용하는 것을 전제로 생물학적 처리 수에 Fenton 산화 공정으로 처리한 후 활성탄 흡착공정을 연계하여 처리하였다.
- 200mL의 대상 시료에 목표 수질을 달성하는데 소요되는 흡착제의 양을 주입하여 반응온도를 20°C, 30°C로 설정하여 실험하였으며 반응시간은 30분 단 위로 변화시켜 최대 240분 동안 항온 진탕기에서 150rpm으로 수행하였다.
- (35%, v/v)를 사용하였고 대상 시료의 수질을 분석한 다음 가장 적절한 Fenton 시약 주입량을 산정하였다. Fe>와 压0의 적정 주입비율은 lmol : lmol로 반응할 때 최적의 효과를 낸다는 논문 S3)을 참고하여 결정하였다. 본 실험에서 사용한 생물학적으로 처리한 염색폐수의 CODmh는 75 mg/L이었으며 이에 대한 Fenton 시약 주입량은 Fe»은 84.
- Fenton 실험은 현장에서 적용하고 있는 Fenton 산화 공정의 반응 시간 및 pH 조건을 적용하였다. 반응 초기에 FeCl2(Fe2+ 함량 16%)를 전량 주입하고 pH를 5.
- Process B에 해당하는 실험에 사용된 Fenton 시약은 액상 형태의 FeCl2(Fe2+ 함량 = 16%, w/w)와 H2O2(35%, v/v)를 사용하였고 대상 시료의 수질을 분석한 다음 가장 적절한 Fenton 시약 주입량을 산정하였다. Fe>와 压0의 적정 주입비율은 lmol : lmol로 반응할 때 최적의 효과를 낸다는 논문 S3)을 참고하여 결정하였다.
- 평형 흡착실험으로부터 얻은 실험 결과는 간편하게 사용할 수 있도록 선형화한 Freundlich isotherm171 식(5) 와 Langmuir isotherm'미 식(7)을 이용하여 단위질량당 흡착된 물질의 양과 평형 농도의 관계를 표현하였다. 두 가지의 등온흡착식 중 실험 결과와 등온흡착식이 선형에 가장 가깝게 표현되는 등온흡착식을 선정하고 활성탄의 적합성과 흡착 정도를 비교하였다. 등온흡착실험은 실험 결과의 재현성을 위해 3회 실시하였으며 각각의 실험 결과를 등온흡착식에 적용하여 실험 변수를 도출하였다.
- 흡착실험에서는 흡착제와 흡착질 간의 최적 조건을 도출하기 위한 회분식 실험과 도출된 조건을 적용한 등온흡착 실험을 수행하였다. 등온 흡착 실험 결과는 흡착 현상을 실험식으로 표현하는 Freundlich isotherm과 Langmuir isotherm을 이용하여 표현하였다.
- 두 가지의 등온흡착식 중 실험 결과와 등온흡착식이 선형에 가장 가깝게 표현되는 등온흡착식을 선정하고 활성탄의 적합성과 흡착 정도를 비교하였다. 등온흡착실험은 실험 결과의 재현성을 위해 3회 실시하였으며 각각의 실험 결과를 등온흡착식에 적용하여 실험 변수를 도출하였다. 각각의 실험으로부터 도출된 실험 변수는 평균값으로 제시하였다.
- 선행 연구에서, 기존의 생물학적 처리공정의 문제점을 보안한 미생물 고정화 담체 공정 및 Fenton 산화 공정을 단독, 연계 처리하여 강화된 목표 수질을 만족시키는 처리공정을 구성하려 하였으나 목표 수 질 이내의 수질을 얻지 못하였다. 따라서 본 연구에서는 염색폐수를 CODmo : 20mg/L, Color : 40ADMI 의 처리 수 수질 기준 내로 처리하기 위해 생물학적 처리공정, Fenton 산화 공정 및 흡착처리공정 이용하여 Fig. 1과 같이 처리공정을 구성하였다.
- 본 실험에서는 생물학적 처리 수와 Fenton 산 화공 정 처리 수에 대하여 본 연구에서 도출된 최적의 반응온도인 20°C와 반응시간 120분을 적용하여 등온 흡착실험을 수행하였다.
- 6L/day로 24시간 간격으로 시료를 채수하여 분석하였다. 수류의 흐름은 상향류 방법을 적용하였으며 유입수와 유출수를 정기적으로 분석하여 파과점을 도출하였다. 본 실험에서 적용한 입상 활성 탄 흡착 칼럼의 설계 인자는 Table 2와 같다.
- 0N)를 사용하였다. 시료와 Fenton 시약의 효율적인 반응을 위하여 Jar-tester를 이용하여 120rpm으로 교반 하였다.
- 본 연구 대상 시료인 염색폐수에 대한 최적 조건을 도출하기 위한 회분식 실험은 부피가 200m丄인 일련의 삼각플라스크에 대상 시료 100mL과 활성탄 (0-20g)을 주입하고 교반 속도를 150rpm으로 일정하게 유지하며 완전 평형이 도달하는 120분까지 실험 상태를 유지하였다. 최종 평형 용액을 취하여 1.45 pm GF/C 필터(Whatman)로 여과하였고, 여액에 대해 CODi血과 Color를 측정하였다.
- 활성탄을 채우는 동안 활성탄을 가라앉히고 갇힌 공기 방울을 방출시키기 위해서 주 기적으로 칼럼을 흔들고 두드려 칼럼 내부에 공기가 갇히지 않도록 하였으며 활성탄의 부피가 팽창하여 외부로 유출되는 것을 방지하기 위하여 활성탄과 유출수 출구 사이에 1cm 정도의 간격을 두었다. 파과곡선은 연속 흡착 실험하여 나타난 시간별 유출수의 농도를 이용하여 표현하였고, 파과시간은 목표 수질을 선정하되 CODim과 Color 중 한 항목이 목표 수질보다 높은 농도로 유출되는 시점을 파과시 간으로 결정하였다.
- 활성탄과 대상 시료 간의 최적 흡착조건을 찾기 위해 반응시간 및 반응온또를 '변화 시켜 실험을 수행하였다.
- 활성탄 흡착탑을 이용한 연속 흡착실험은 활성탄을 칼럼에 충진 할 때 channeling 현상을 방지하기 위하여 칼럼 내부를 증류수로 어느 정도 채우고 활 성탄을 충진하였다. 활성탄을 채우는 동안 활성탄을 가라앉히고 갇힌 공기 방울을 방출시키기 위해서 주 기적으로 칼럼을 흔들고 두드려 칼럼 내부에 공기가 갇히지 않도록 하였으며 활성탄의 부피가 팽창하여 외부로 유출되는 것을 방지하기 위하여 활성탄과 유출수 출구 사이에 1cm 정도의 간격을 두었다. 파과곡선은 연속 흡착 실험하여 나타난 시간별 유출수의 농도를 이용하여 표현하였고, 파과시간은 목표 수질을 선정하되 CODim과 Color 중 한 항목이 목표 수질보다 높은 농도로 유출되는 시점을 파과시 간으로 결정하였다.
- 흡착실험에서는 흡착제와 흡착질 간의 최적 조건을 도출하기 위한 회분식 실험과 도출된 조건을 적용한 등온흡착 실험을 수행하였다. 등온 흡착 실험 결과는 흡착 현상을 실험식으로 표현하는 Freundlich isotherm과 Langmuir isotherm을 이용하여 표현하였다.
- 3을 살펴보면 활성탄의 흡착은 초기 단계에서 빠르게 진행되고 점차적으로 감소하는 것으로 나타났고 Color의 흡착효율은 두 가지 온도에서 거의 비슷하게 나타났으나 CODMn의 흡착효율은 20°C에서 다소 높게 나타났다. 흡착은 발열반응으로, 낮은 온도에서 더 효율적 0이므로 본 연구에서는 20°C를 최적 반응온도로 결정하였다. 활성탄과 대상 시료 간의 최적 반응시간은 활성탄의 표면에 최대의 흡착이 일어나는 시간으로⑸ 본 연구에서의 최대 흡착이 일어나는 시간은 120분인 것으로 나타났다.
대상 데이터
- Process A와 Process B의 입상 활성탄 흡착 칼럼은 내경 7.4 cm, 높이 1.2 m의 아크릴 제질로 제작하였으며, GAC는 0.9 m 높이까지 충진하였다. 처리 용량은 45.
- 5로 조정한 후 철 성분을 효율적으로 침전시켰다. pH 조절용 시약으로는 H2SO4(97%, v/v)와 NaOH(5.0N)를 사용하였다. 시료와 Fenton 시약의 효율적인 반응을 위하여 Jar-tester를 이용하여 120rpm으로 교반 하였다.
- 두 번째 대상 시료는 앞에서 언급한 미생물을 고정화한 담체를 충진하여 처리한 생물학적 처리 수에 Fenton 산화 공정을 적용하여 처리한 시료를 사용하였다.
- 본 실험에서 사용한 입상 활성탄은 미국 Calgon사 제품인 F-300을 사용하였고 물성 분석치는 Table 1 에 나타내었다. 본 연구 결과는 국외 기술 판매 목적으로 수행되었기 때문에 국내에서 생산되는 활성탄은 사용하지 않았다.
- 본 연구 대상 시료인 염색폐수에 대한 최적 조건을 도출하기 위한 회분식 실험은 부피가 200m丄인 일련의 삼각플라스크에 대상 시료 100mL과 활성탄 (0-20g)을 주입하고 교반 속도를 150rpm으로 일정하게 유지하며 완전 평형이 도달하는 120분까지 실험 상태를 유지하였다. 최종 평형 용액을 취하여 1.
- 본 연구에서는 두 가지 대상 시료를 이용하여 실험하였다. 첫 번째 시료는 염색폐수 내 난분해성 물질에 적응된 미생물을 고정화한 담체를 충진하여 처리한 생물학적 처리수를 대상 시료로 하였다.
- 본 연구에서는 두 가지 대상 시료를 이용하여 실험하였다. 첫 번째 시료는 염색폐수 내 난분해성 물질에 적응된 미생물을 고정화한 담체를 충진하여 처리한 생물학적 처리수를 대상 시료로 하였다. 미생물을 고정화한 담체는 Polyethylene Glycol 계통의 합성 재질로 직경이 4mm이고 높이가 5mm인 원통형 모양으로 유기물질 제거용으로 개발되어 미생물을 안정적으로 확보할 수 있고 담체를 충진하여 처리한 생물학적 처리 수의 체류 시간은 18hr이다m
데이터처리
- 등온흡착실험은 실험 결과의 재현성을 위해 3회 실시하였으며 각각의 실험 결과를 등온흡착식에 적용하여 실험 변수를 도출하였다. 각각의 실험으로부터 도출된 실험 변수는 평균값으로 제시하였다.
이론/모형
- CODmr분석은 Reactor Digestion Method°1] 준하여 CODmh Vial을 COD reactor(Model 45600, HACK)에서 100°C에서 10분 동안 반응시킨 후 Spectro photometer(DR/4000, HACH)로 즉정하였고, 색도는 ADMI Weighted Ordinate Method에 준하여 Spec trophotometer (DR/4000, HACH)로 즉정하였다.
- 본 연구 결과는 국외 기술 판매 목적으로 수행되었기 때문에 국내에서 생산되는 활성탄은 사용하지 않았다. 평균 입경 2mm 크기의 활성탄을 얻기 위해 Sieve number 10인 표준체를 이용하여 체 분리를 실시하였다. 체 분리하여 선별된 2mm 크기의 활성탄은 상등액이 검어지지 않을 때까지 여러 차례 이온교환수로 수세하여 세공 내의 미분을 제거하였고 105±5°C의 drying oven에서 24시간 건조한 후 사용할 때까지 데시케이터 안에서 보관하였다.
- 평형 흡착실험으로부터 얻은 실험 결과는 간편하게 사용할 수 있도록 선형화한 Freundlich isotherm171 식(5) 와 Langmuir isotherm'미 식(7)을 이용하여 단위질량당 흡착된 물질의 양과 평형 농도의 관계를 표현하였다. 두 가지의 등온흡착식 중 실험 결과와 등온흡착식이 선형에 가장 가깝게 표현되는 등온흡착식을 선정하고 활성탄의 적합성과 흡착 정도를 비교하였다.
- 흡착과정의 controlling mechanism을 평가하고 실험 결과와 모델에 의한 홉착 능을 비교하기 위해 pseudo second-order model을 이용하여 실험 데이터를 분석하였다. Pseudo second-order model의 미분 방정식®은 아래와 같다.
성능/효과
- 1) 흡착실험을 통한 최종 목표 수질 만족 가능성 평가 결과 F-300의 활성탄으로 생물학적 처리 수와 Fenton 산화 공정 처리 수에 대한 최종목표 수질 만족 가능성을 확인하였다.
- 2) 회분식 등온흡착실험 결과 생물학적 처리 수와 Fenton 산화 공정 처리수의 CODim과 Color 유발물질은 20°C, 120분에서 효율적으로 흡착되었다.
- 3) 두 종류의 등온흡착식 적용 결과 여러 평형 농도 범위에서 양호한 직선을 보여 흡착 결과를 표현하는데 적합하였고 Process A(생물학적 처리 수)의 Freundlich isotherm 상수 k는 0.068, 1/n은 0.71, Langmuir isotherm 상수 a는 1.234, b는 0.028S. 나타났고 Process B(Fenton 처리 수)의 Freundlich isotherm 상수 k는 0.
- 4) GAC column을 이용한 연속흡착실험 결과 목표 수질(CODMn 20mg/L, Color 40 ADMI)까지 흡착 처리할 때 소요되는 파과시간은 Color에 의하여 결정되었으며 Process A에서는 15일, Process B에서는 약 30일인 것으로 나타났다. 처리 비용만으로 판단하면, Process B가 처리 비용이 더 저렴하지만, 선진국 처리 수 수준으로 판단하면, Process A만으 로는 처리수 기준을 만족할 수 없다.
- 5) 생물학적 처리 방법인 미생물 고정화 담체를 충진한 처리 방법만으로 최종 목표 수질을 달성하기 어려워 생물학적 처리 후 펜톤 산화 공정과 활성탄 흡착을 이용하여 처리한 결과 최종 목표 수질 (CODmh : 20mg/L, Color: 40ADMI)을 달성할 수 있었다.
- Fig. 3을 살펴보면 활성탄의 흡착은 초기 단계에서 빠르게 진행되고 점차적으로 감소하는 것으로 나타났고 Color의 흡착효율은 두 가지 온도에서 거의 비슷하게 나타났으나 CODMn의 흡착효율은 20°C에서 다소 높게 나타났다. 흡착은 발열반응으로, 낮은 온도에서 더 효율적 0이므로 본 연구에서는 20°C를 최적 반응온도로 결정하였다.
- Process A는 연속 흡착실험을 시작한 후 목표 수질인 CODMn ; 20mg/L, Color ; 40ADMI에 도달하는 시간은 COD* 기준으로는 약 20일이었고 Color 기준으로는 15일로 나타났다. Process B는 활성탄흡착 조의 파과점 농도 도달 시간이 CODMn은 44일 이상 이였고 Color는 30일에 파과점 농도에 도달하여 Process A의 처리 결과보다 COD%은 약 24일 이상, Golor는 20일이 더 늦게 나타났으며 연속활성 탄 흡착실험의 파과점은 유출수의 Color에 의하여 결정되는 것으로 나타났다.
- Process A는 연속 흡착실험을 시작한 후 목표 수질인 CODMn ; 20mg/L, Color ; 40ADMI에 도달하는 시간은 COD* 기준으로는 약 20일이었고 Color 기준으로는 15일로 나타났다. Process B는 활성탄흡착 조의 파과점 농도 도달 시간이 CODMn은 44일 이상 이였고 Color는 30일에 파과점 농도에 도달하여 Process A의 처리 결과보다 COD%은 약 24일 이상, Golor는 20일이 더 늦게 나타났으며 연속활성 탄 흡착실험의 파과점은 유출수의 Color에 의하여 결정되는 것으로 나타났다.
- 028S. 나타났고 Process B(Fenton 처리 수)의 Freundlich isotherm 상수 k는 0.115, 1/n은 0.55, Langmuir isotherm 상수 a는 1.332, b는 0.039로 Process 昭 상수가 Process A보다 높게 도출되어 Process가 흡착이 용이한 것으로 나타났다.
- 두 가지 대상 시료에 활성탄의 주입량을 변화 시 켜 실험한 결과, 활성탄 투입량이 증가할수록 흡착 면이 증가하여7)CODm„, Color의 유발물질의 흡착능력이 증가하는 것으로 나타났으나 일정량 이상의 활성탄이 주입되어도 흡착효율이 더 이상 증가하지 않는 것으로 나타났다. 이는 활성탄의 미세다 공에 물리적으로 흡착되는 CODmb, Color의 유발물질의 양이 한계가 있기 때문에 많은 양의 활성탄을 넣어도 흡착율이 더 이상 증가하지 않는 것으로 사료된다.
- 등온흡착식을 적용한 결과 실험 결과가 여러 범위 농도에서 양호한 직선을 보여 두 종류의 등온흡착식의 적용이 가능한 것으로 나타났고 Langmuir isotherm의 R? 값이 0.945.
- 활성탄과 대상 시료 간의 최적 반응시간은 활성탄의 표면에 최대의 흡착이 일어나는 시간으로⑸ 본 연구에서의 최대 흡착이 일어나는 시간은 120분인 것으로 나타났다. 생물학적 처리 수와 Fenton 산화 공정 처리수의 CODim 유발 물질에 대한 활성탄 흡착과정은 점차적으로 평형 시 간에 도달하는 것으로 나타났으나, 두 대상 시료에 대한 Color 유발물질의 흡착과정은 생물학적 처리 수 에 비해 Fenton 처리 수의 흡착이 빠르게 진행되는 것으로 나타났다. 이는 생물학적 처리 후 유출수에 포함되어 있는 Color 유발물질이 활성탄에 흡착되는 과정은 비교적 긴 접촉 시간이 필요하기 때문인 것으로 사료된다.
- 연구 결과 두 가지 대상 시료에 대한 F-300 활성탄의 최종 목표수질 CODmu 20mg/L 와, Color 40 ADMI 만족 가능성을 확인하였으며, 일정량 이상의 활성탄이 주입되면 흡착효율이 더 이상 증가하지 않는 평형상태에 도달하는 것으로 나타났다.
- 흡착은 발열반응으로, 낮은 온도에서 더 효율적 0이므로 본 연구에서는 20°C를 최적 반응온도로 결정하였다. 활성탄과 대상 시료 간의 최적 반응시간은 활성탄의 표면에 최대의 흡착이 일어나는 시간으로⑸ 본 연구에서의 최대 흡착이 일어나는 시간은 120분인 것으로 나타났다. 생물학적 처리 수와 Fenton 산화 공정 처리수의 CODim 유발 물질에 대한 활성탄 흡착과정은 점차적으로 평형 시 간에 도달하는 것으로 나타났으나, 두 대상 시료에 대한 Color 유발물질의 흡착과정은 생물학적 처리 수 에 비해 Fenton 처리 수의 흡착이 빠르게 진행되는 것으로 나타났다.
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