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문제 정의
- MPL 의 역할에 대한 자세한 분석은 본 연구의 관점을 벗어나는 것으로 본 논문에서는 다루지 않을 것이다. 그러나 MP財 존재에 따른 전지성능의 변화에 대해 좀 더 구체적으로 논의하고자 한다. 먼저 GPB1과 GPB1M의 경우 MP財 형성으로 인해 상당히 높은 성능 향상을 보여주고 있다.
- 또한 새로운 형태의 GDL을 개발하기 위해서는 GDL이 가져야 하는 특성이 연료전지 성능에 직접적 또는 간접적으로 미치는 영향에 대해 파악되어야 한다. 이러한 조건을 만족시키기 위해 본 연구에서 여러 종류의 GDLg 전지 성능과 물리적 특성의 상관관계를 밝히고자 한다. Fig.
- 따라서 본 연구에서는 시판되는 다양한 종류의 GDL의 물리적 특성(예를 들어 두께, 기공분포, 소수성, 전기전도도 등)을 분석하고 이와 더불어 MEA를 제조하고 연료전지 성능을 시험하여 GDL의 물리적 특성이 전지 성능에 미치는 영향을 비교 분석하였다. 이를 통해 향후 PEMFC에서 GDL을 선택할 때 또는 새로운 GDL을 개발하고 할 때, 전지 성능에 영향을 미치는 물리적 특성의 가이드라인을 제공하는 것을 연구목적으로 한다.
가설 설정
- Nguyen et al과 Popov et al의 보고에 의하면, MPL이 MEA 내의 수분 조절과 기체 이동에 기여하여 전지성능을 향상시키는 역할을 하였다. MPL 의 역할에 대한 자세한 분석은 본 연구의 관점을 벗어나는 것으로 본 논문에서는 다루지 않을 것이다. 그러나 MP財 존재에 따른 전지성능의 변화에 대해 좀 더 구체적으로 논의하고자 한다.
제안 방법
- 위하여 각 GDL의 물리적 특성을 분석하였다. GDL 내부의 PTFE 함량을 분석하기 위하여 열분석 (TG-DTA)을 행하였다. 각 GDL을 공기 분위기에서 연소시켜 GDL에 포함된 PTFE와 carbon의 함량을 분석하였으며 contact angle을 이용하여 표면의 소수성을 알아보기 위해 GDL 표면에 형성된 물방울의 형태를 관찰하였다.
- GDL乌 물리적 특성으로 전기전도도, 기공도, 기체투과도, water flux, PTFE 함량 등을 측정하여 연료전지의 성능변화에 미치는 영향을 조사하였다. Carbon paper나 carbon cloth 상에 형성된 MPL이 연료전지의 성능 변화에 상당히 기여하였으며, carbon paper나 carbon cloth의 재질에 따라 성능 향상의 정도는 다르게 나타났다.
- 이는 MP財 유무에 따른 연료전지 성능변화와 기공분포의 변화를 비교하여 주정하면, carbon paper와 cloth의 문제점을 MPL 의 형성으로 어느 정도 극복이 가능할 것으로 예상할 수 있다. GDL을 통한 반응기체와 수분의 이동을 분석하기 위해 Gurley air permeability (ASTM D737)와 water flux를 측정하였다. 연료전지 운전조건에서의 가습된 기체의 이동을 확인하기 위해 7(rc로 가열된 가습기를 통과한 공기를 사용하였다.
- GDL의 중요한 역할 중 하나인 전자전달체로서의 기능을 조사하기 위해 GDL의 전기전도도 (through-plane)를 측정하였다. (Fig.
- Hot press를 이용하여 전극과 전해질을 접합시켜 MEA를 제조하였다. Hot press할 때, 온도, 압력, 시간은 각각 120, 200bar, 2분간으로 고정하여 행하였다.
- GDL 내부의 PTFE 함량을 분석하기 위하여 열분석 (TG-DTA)을 행하였다. 각 GDL을 공기 분위기에서 연소시켜 GDL에 포함된 PTFE와 carbon의 함량을 분석하였으며 contact angle을 이용하여 표면의 소수성을 알아보기 위해 GDL 표면에 형성된 물방울의 형태를 관찰하였다. GDL割 표면의 형태를 관찰하기 위하여 SEM(JSM-5410, Jeol)을 이용하였으며 기공분포와 air permeability < 측정하기 위하여 Mercury porosimeter (AutoPore 9500, Micromeritics)와 자체 제작한 측정 장치 (Gurley model 4301 type)를 사용하였다.
- 각각의 GDL을 사용하여 제조한 전극의 성능과 제조사에서 제공하는 물리적 특성과 그밖에 제공되지 않은 특성의 관계를 밝히기 위하여 각 GDL의 물리적 특성을 분석하였다. GDL 내부의 PTFE 함량을 분석하기 위하여 열분석 (TG-DTA)을 행하였다.
- 하지만 다양한 종류의 GDL을 비교 분석하여 그로부터 성능과 물리적 특성의 차이, 경향성을 추론하는 연구는 극히 미약하다. 따라서 본 연구에서는 시판되는 다양한 종류의 GDL의 물리적 특성(예를 들어 두께, 기공분포, 소수성, 전기전도도 등)을 분석하고 이와 더불어 MEA를 제조하고 연료전지 성능을 시험하여 GDL의 물리적 특성이 전지 성능에 미치는 영향을 비교 분석하였다. 이를 통해 향후 PEMFC에서 GDL을 선택할 때 또는 새로운 GDL을 개발하고 할 때, 전지 성능에 영향을 미치는 물리적 특성의 가이드라인을 제공하는 것을 연구목적으로 한다.
- 방식으로 GDL의 throu응h-pla眼 저항을 측정하였다. 시편을 누르는 압력은 별도로 부과하는 것 없이 probe의 중량 (약 500 g) 으로 모든 시편에 동일하게 적용되었다.
- 본 연구에서 각 GDL에 대하여 모든 물리적 정보를 구할 수는 없었지만 두께와 밀도, PTFE 처리 유무, MPL으〕유무 등의 기본적인 정보에 대해 일부분 메이커로부터 확보할 수 있었으며, 이를 Table 1에 정리하였다. GPB1M, GPB2Me GPB1 위에 MPL을 형성한 제품이지만 雄L의 두께가 차이가 있음을 확인할 수 있으며, GPE1과 GPS1은 두께는 190 呻로 같지만, 밀도에서 두 배 이상의 차이가 있음을 볼 수 있다.
- 가습기 온도, 셀. 온도를 제어하였으며, 성능시험은 electric loader(대길전자, 200 W, 50 A, 20 V)에 의해 일정 전류(constant current) 방식으로 변화하는 전압 값을 측정하였으며, 전류가 변하였을 때 전압의 안정화가 이루어진 후 값을 취하였다. 사용된 반응 가스는 수소와 공기였으며 유량은 흐르는 전류에 대해 각각 L5/3.
- 가습기를 통과하여 가습된 공기가 GDL (25 cnf)을 통과하여 반대편 outlet으로 유출되게 된다. 유출된 가습된 공기의 수분의 통과량을 측정하기 위해 outlet에 condenser를 설치하여 일정 시간(약 2시간) 동안 모인 수분의 질량을 측정하였으며, 수분이 제거된 공기의 유량을 버블 유량계로 측정하였다. Fig.
- 전극은 촉매 잉크를 만들어 GDL 위에 스프레이 코팅을 하는 방법으로 제조하였다. 촉매 잉크는 20% Pt/C에 증류수와 isopropyl alcohol (IPA)를 첨가한 후, 초음파를 이용하여 30분간 분산시키고, 다시 Nafion solution (5% solution, DE 521)
- 촉매와 고분자 전해질막은 20% Pt/C(Johnson Ma바iey Fuel Cell, HiSPEC 3000)와, Nafion 112(DuPont, EW 1100, thickness 0.05 mm)를 일반적인 방법으로 전처리하여 사용하였다. GDL로 시판중인 E-TEK, Ballard, SGL Carbon, Fuel Cell Scientific (FCS)의 carbon paper또는 carbon cloth를 전처리없이 사용하였다.
- 현재 시판되고 있는 다양한 종류의 GDL을 이용하여 전극을 제작하여 고분자전해질 연료전지의 성능을 시험하였다. GDL乌 물리적 특성으로 전기전도도, 기공도, 기체투과도, water flux, PTFE 함량 등을 측정하여 연료전지의 성능변화에 미치는 영향을 조사하였다.
대상 데이터
- 05 mm)를 일반적인 방법으로 전처리하여 사용하였다. GDL로 시판중인 E-TEK, Ballard, SGL Carbon, Fuel Cell Scientific (FCS)의 carbon paper또는 carbon cloth를 전처리없이 사용하였다. Table 1과 Fig.
이론/모형
- 각 GDL을 공기 분위기에서 연소시켜 GDL에 포함된 PTFE와 carbon의 함량을 분석하였으며 contact angle을 이용하여 표면의 소수성을 알아보기 위해 GDL 표면에 형성된 물방울의 형태를 관찰하였다. GDL割 표면의 형태를 관찰하기 위하여 SEM(JSM-5410, Jeol)을 이용하였으며 기공분포와 air permeability < 측정하기 위하여 Mercury porosimeter (AutoPore 9500, Micromeritics)와 자체 제작한 측정 장치 (Gurley model 4301 type)를 사용하였다. 자체 제작한 probe (지름 0.
성능/효과
- 3은 전류밀도별 전압의 변화를 나타내었다. Fig. 2의 (b)과 Fig. 3에 나타낸 것처럼, GPB1과 GPS】의 경우 MPL의 형성으로 0.5''/에서 각각 약 71%와 18% 전류밀도 증가를 보였으나, GPE1의 경우 별다른 변화를 보이지 않았으며 GCE1 의 경우 약 8% 정도 성능감소를 보였다. Nguyen et al과 Popov et al의 보고에 의하면, MPL이 MEA 내의 수분 조절과 기체 이동에 기여하여 전지성능을 향상시키는 역할을 하였다.
- PTFE 처리가 되어있지 않은 GCB1N과 GCE1N의 그래프는 약 55UC부터 질량 감소가 시작되었다. 그러나 PTFE 처리가 되어있는 GPB1, GCE1의 경우는 약 500。(2부근에서 질량의 20% 정도의 급격한 감소가 일어났으며 GPE1은 40%정도의 질량 감소가 보인다. PTFE는 공기 중에서 약 50CTC부터 열분해 연소하여 질량감소를 일으킨다.
- 측정하였다. (Fig. 9) 결과를 통해 어떤 경향성을 찾을 수는 없었으나 GPS1 의 경우를 제외하고 MPL이 GDL의 전기전도도를 약간 감소시키는 경향을 보였다. 전기전도도는 전극에서 중요한 요소로서 저항에 의한 전압 강하에 밀접하게 관련되어 있다.
- GDL乌 물리적 특성으로 전기전도도, 기공도, 기체투과도, water flux, PTFE 함량 등을 측정하여 연료전지의 성능변화에 미치는 영향을 조사하였다. Carbon paper나 carbon cloth 상에 형성된 MPL이 연료전지의 성능 변화에 상당히 기여하였으며, carbon paper나 carbon cloth의 재질에 따라 성능 향상의 정도는 다르게 나타났다. MPL이 없는 GDL의 경우, GCE1 이 가장 높은 연료전지 성능을 보여주었으며, MPL到 형성으로 인해 GPB1M이 가장 우수한 성능변화를 나타내었다.
- MPL이 없는 GDL의 경우, GCE1 이 가장 높은 연료전지 성능을 보여주었으며, MPL到 형성으로 인해 GPB1M이 가장 우수한 성능변화를 나타내었다. GDL의 전기전도도는 기공도와 PTFE 함량과 밀접한 관계를 보였으며, 기체투과도와 water flux는 기공도와 PTFE 함량에 따라 변화하였다. 전류밀도의 크기에 따라 물리적 특성과 연료전지 성능과의 관계를 고찰한 결과, 낮은 전류밀도영역과 높은 전류밀도영역은 서로 다른 경향을 보여주었다.
- 본 연구에서 각 GDL에 대하여 모든 물리적 정보를 구할 수는 없었지만 두께와 밀도, PTFE 처리 유무, MPL으〕유무 등의 기본적인 정보에 대해 일부분 메이커로부터 확보할 수 있었으며, 이를 Table 1에 정리하였다. GPB1M, GPB2Me GPB1 위에 MPL을 형성한 제품이지만 雄L의 두께가 차이가 있음을 확인할 수 있으며, GPE1과 GPS1은 두께는 190 呻로 같지만, 밀도에서 두 배 이상의 차이가 있음을 볼 수 있다.
- 8에 측정된 air permea- bility와 water flux를 나타내었다. MPL이 GDL을 통한 기체와 수분의 이동을 현저히 감소시키는 것을 알 수 있으며, 일부를 제외하고 기체의 투과와 수분의 이동은 상당히 비례의 관계가 있음을 알 수 있다. GPS1의 경우 air permeability에 비해 상당히 낮은 water flux를 보였으며 또한 GCB1N도 싱대적으로 낮은 water flux를 나타내었는데 이는 낮은 PTFE 함량 (GPS1 은 5%, GCB1N의 경우 PTFE 처리되지 않음>으로 인해 일정 시간 동안 GDL 내부에 수분이 흡착되는 것으로 추정된다.
- Carbon paper나 carbon cloth 상에 형성된 MPL이 연료전지의 성능 변화에 상당히 기여하였으며, carbon paper나 carbon cloth의 재질에 따라 성능 향상의 정도는 다르게 나타났다. MPL이 없는 GDL의 경우, GCE1 이 가장 높은 연료전지 성능을 보여주었으며, MPL到 형성으로 인해 GPB1M이 가장 우수한 성능변화를 나타내었다. GDL의 전기전도도는 기공도와 PTFE 함량과 밀접한 관계를 보였으며, 기체투과도와 water flux는 기공도와 PTFE 함량에 따라 변화하였다.
- 본 연구에서는 형성된 막이 정확히 어떤 물질인지 밝히지는 않았지만 그로 인해 정도의 기공이 형성된 것으로 생각된다. PTFE 처리에 대해서, GCE1과 GCE1N, GCB1N의 비교를 통해 PTFE 처리에 따른 기공분포의 변화를 명확히 확인할 수 없어 PTFE는 기공의 형성이나 감소에 영향을 미치지 않는다고 결론지을 수 있을 것이다. Fig.
- 5에 나타내었다. PTFE를 처리하지 않은 GCB1N과 GCE1N에서 조차도 PTFE가 처리된 GDL이나 MPL이 형성된 GDL에서와 같이 상당히 원형의 물방울이 유지되는 것으로 보아 carbon cloth 자체의 소수성이 어느 정도 존재하는 것을 알 수 있었다. 카본의 경우, 표면의 작용기 (-COOH, -OH, =0 등) 유무 또는 양에 따라 소수성의 정도에 차이를 나타낸다.
- 10에 porosity와 PTFE 함량에 따른 전도도의 변화를 나타내었다. Porosity가 증가함에 따라 전도도는 MPL回 형성 유무에 상관없이 감소하는 것을 확인할 수 있었으나 예상과 달리 부도체인 PTFE의 함량이 증가함에 따라 전도도의 변화에 대한 경향성을 찾을 수는 없었다.
- GDL劃 전기전도도는 carbon의 재질, 전기전도체의 비율(다공도의 반대), PTFE의 함량에 따라 다르며 표면에 코팅된 MPL 의 특성에 따라서도 변화하게 된다. Porosity가 증가함에 따라, 즉 전도체의 함량이 감소함에 따라, 또한 PTFE 함량이 증가함에 따라, 즉 부도체의 함량이 증가함에 따라 전도도는 감소할 것으로 예상할 수 있다. Fig.
- 높은 전류밀도영역에서는 GDL四 전기전도도보다 반응기체 혹은 수분의 이동속도와 관련된 요소에 의해 크게 영향을 받았으나 낮은 전류밀도영역에서는 무관하거나 또는 반대의 경향을 나타내었다. 결론적으로 GPS1과 같이 carbon paper 또는 carbon cloth의 전기전도도가 극히 낮을 경우 MPL을 형성하여 성능향상을 도모할 수 있으며, GCE1 나 GPB1M처럼 GDL의 porosity를 향상시켜 air permeability를 높여 반응기체의 확산이 원활하여 촉매층 내부로 반응기체가 충분히 공급될 경우 성능이 향상될 수 있다.
- 13에 나타내었다. 낮은 전류밀도영역에서는 porosity(MPL이 없는 경우)와 pore size의 감소가 성능 향상으로 나타나지만, 높은 전류 밀도영역에서는 두 요소의 증가와 성능 향상이 비례하는 결과를 보였다. Porosity 또는 pore size의 증가는 기체 이동의 증가와 밀접하며, 높은 전류를 얻기 위해서는 촉매층으로 기체확산이 원활하게 이루어져야 한다.
- 보고에 의하면 기공크기와 기체 투과도가 전지 성능에 중요한 인자이며, carbon paper의 두께와 기체투과도는 산소 이득(oxygen gain)을 낮추는 데 결정적인 역할을 하였다. 또한 기공 크기가 커짐에 따라 산소극에서 flooding 현상이 나타남을 관찰하였다.
- 본 연구에서 분석한 GDL의 경우도 10여종으로 각기 다른 물리적 특성과 연료전지 성능을 보여주었다. GDL回 PTFE 처리에 따른 특성변화, 命 두께에 의한 효과, 6) MPL의 유무, 電)압착에 따른 변화mm 등에 대한 결과는 문헌에 다수 보고되었다.
후속연구
- 전기전도도는 전극에서 중요한 요소로서 저항에 의한 전압 강하에 밀접하게 관련되어 있다. MPL 자체의 전기전도도를 높인다면 높은 전류밀도에서 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있을 것이다.
- 따라서 GDL 전도도의 감소로 인한 전압강하보다 반응기체의 확산저항 감소로 반응기체 공급이 원활해져 전압강하가 줄어드는 것으로 추측된다. 보다 정확한 해석은 기체 투과도와 전지성능 변화를 통해 밝힐 수 있을 것이다. Porosity와 기체투과도, 그리고 water flux와 PTFE 함량은 밀접한 연관성을 가지고 있다.
- Porosity 또는 pore size의 증가는 기체 이동의 증가와 밀접하며, 높은 전류를 얻기 위해서는 촉매층으로 기체확산이 원활하게 이루어져야 한다. 흐〕지만, 낮은 전류 영역에서 두 요소의 감소와 성능 향상이 비례하는 이유는 명확한 해석을 내리기 어려우며 더 많은 고찰이 필요할 것으로 생각된다. Airpermeability와 water flux가 성능변화에 미치는 영향을 Fig.
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