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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 질소계 염소 소독부산물인 chloro picrin, dichloroacetonitrile, trichloroacetonitrile 및 dibromo- acetonitrile에 대해 활성탄 재질별 신탄 및 안트라사이트 bio- filter를 이용하여 운전기간 및 유입수의 수온에 따른 소독부산물별 파과특성과 생분해능을 평가하여 활성탄 공정의 설계 및 운전을 위한 기초 자료로 활용하고자 하였다.
제안 방법
- )로방사선량을 측정하였다. 얻어진 DPM(disintergrate per minute) 값으로부터 Parsons 등")에 의한 식을 이용하여 incorporation 된 thymidine의 양을 계산하였다.
- 부착미생물의 활성도(activity)는 ‘H-thymidine이 DNA에 흡수되는 정도로 구하였다. 먼저 활성탄 습중량 1 g을 초음파처리하여 세균을 탈리시킨 시료 2 mL에 200 nM [methyl-3H] thymidine 용액 (specific activity: 40~50 Ci/mmol) 1 mL와 200 nM cold thymidine 용액 1 mL를 첨가한 후 교반 배양기에서 in situ 조건으로 4시간 배양하였다.
- 유입수는 염소처리 공정이 배제된 고도정수처리 pilot-plant 최종 처리수에 순도 99% 이상의 dichloroacetonitrile(DCAN), dibromoacetonitrile(DBAN), trichloroacetonitrile(TCAN)과 같은 HAN 3종(sigma-aldrich)과 chloropicrin(sigma-aldrich) 을 각각 투입하여 유입되는 각 성분의 농도가 50 ug/L가 되도록 하였다. 증류수가 아닌 수증에 DOC가 잔존하는 물을 유입수로 사용한 이유는 실제로 정수장에서의 활성탄 흡착 조의 운전조건과 유사하게 만들기 위해서이며, 실험에 사용된 시료수의 특성을 Table 1에 나타내었다.
- 2 pm 멤브레인 필터로 여과하였다. 이 여지를 vial에 넣고 건조시킨 훅 ethyl acetate 1 mL와 10 mL의 scintillation cocktail(Aquasol-2, Packard Co.)을 주입하여 liquid scintillation analyzer(HP, 2500 TR/AB, U.S.A.)로방사선량을 측정하였다. 얻어진 DPM(disintergrate per minute) 값으로부터 Parsons 등")에 의한 식을 이용하여 incorporation 된 thymidine의 양을 계산하였다.
- 접촉 조의 운전은 하향류식으로 EBCT(empty bed contact time)는 10분으로 고정하였고, 역세척은 잔류염소가 존재하지 않는 물로 주 1회 실시하였으며, 활성탄 접촉조의 상세한 설계 인자를 Fig. 2에 나타내었다.
- 질소계 염소 소독부산물인 chloropicrin, DCAN, TCAN 및 DBAN에 대해 활성탄 재질별 신탄 및 안트라사이트 bio- filter를 이용하여 운전기간 및 유입수의 수온에 따른 소독부산물별 파과특성과 생분해능을 평가하여 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
- HAN 3종과 chloropicrin은 시료를 NaCIS. 포화시키고, 추출 용매인 MTBE(methyl tert-butyl ether)를 사용하여 액-액 추출하는 방법으로 추출한 것을 GC/gECD(HP 6890 series, Agilent, U.S.A.)를 사용하여 분석하였다.
- 활성 탄에 부착된 미생물의 생체량(biomass)은 활성 탄 습증량 1 g을 건조시킨 후 37 kHz, 190 W로 3분 동안 초음파처리(DHA 1000, Branson, U.S.A.)하여 세균을 탈리시킨 후 R2A agar(Difco) 평판배지少에 시료 1 mL를 단계적으로 희석 도말한 후 25 °C 배양기에서 2주간 배양하여 습중량 1 g 당 colony 형성 세균수로 표시하였다.
대상 데이터
- 본 실험에 사용된 pilot-plant 활성탄 접촉조 및 안트라사이트 biofilter는 아크릴 재질로 내경 5 cm, 총 길이 200 cm, 층고 100 cm이며, 각각의 pilot-plant 컬럼 세트에 고농도 소독부산물 조제수가 유입되어 혼화조에서 최종처리수와 혼합된 후 각각의 활성탄 접촉조로 유입되도록 설계하였다. 접촉 조의 운전은 하향류식으로 EBCT(empty bed contact time)는 10분으로 고정하였고, 역세척은 잔류염소가 존재하지 않는 물로 주 1회 실시하였으며, 활성탄 접촉조의 상세한 설계 인자를 Fig.
- 본 실험에서는 석탄계 신탄(F400, Calgon), 야자계 신탄(1급, Samchully), 목탄계 신탄(pica, Picabiol) 및 흡착능이 없는 여재인 안트라사이트(anthracite, 한국 안트라사이트)를 사용하였다. 실험에 사용된 활성탄 및 생물여과 공정의 여재로 사용된 안트라사이트는 8〜32 mesh로 직접 체거름하여 사용하였으며, 실험 전에 순수로 충분히 세척한 다음 실온에서 7 일간 건조한 후 H5°C 건조기에서 3일간 건조한 후 컬럼에 충진하였다.
- 실험에 사용된 활성탄 및 생물여과 공정의 여재로 사용된 안트라사이트는 8〜32 mesh로 직접 체거름하여 사용하였으며, 실험 전에 순수로 충분히 세척한 다음 실온에서 7 일간 건조한 후 H5°C 건조기에서 3일간 건조한 후 컬럼에 충진하였다. .
이론/모형
- 1에 나타내었다. 실험에 사용된 활성탄의 세공용적과 비표면적은 활성탄 세공용적 측정기(AUTOSORB-1 MP, Quantachrome, U.S.A.) 로 측정하였고, 그 밖의 일반적인 물성치 실험은 KS 규격") 과 환경부 고시◎에 준하여 분석하였다.
성능/효과
- 활성탄인 pica의 경우 비표면적이 1, 350 n?/g으로 가장 높았고, 석탄계 재질의 활성탄인 F400이 1, 115 nf/g으로가장 낮았으며, 세공용적의 경우는 pica가 1.225 cc/g으로가장 컸고, 야자계 재질의 활성탄이 0.495 cc/g으로 가장 낮았다. 활성탄 재질에 따라 신탄의 경우 목탄계인 pica가 20 A 이하의 미세세공(micro pore)이 가장 많은 것으로 나타났고, 석탄계인 F400이 가장 낮은 것으로 조사되었다.
- Chloropicrin, DCAN, TCAN 및 DBAN과 같은 질소계 염소소독부산물들의 유입농도가 높은 경우에 이들의 제거 시에는 수온의 영향이 매우 중요하며, 흡착능이 소진된 활성탄이나 흡착능이 없는 여재를 사용한 생물여과 공정에서는 수온이 낮은 동절기에는 이들의 유출에 대비한 활성탄 신탄에 의한 흡착공정이 필요한 것으로 나타났다.
- 있다. 따라서 활성탄 공정에서 chloropicrin의 제거기작은 운전초기에는 흡착이 높은 비중을 차지하나 부착 미생물의 활성이 증진되면서 부착미생물에 의한 생분해 (biode gradation) 와 흡착에 의해 제거되는 것으로 나타났으며, 수온이 5 °C 이하로 저하될 경우에는 생분해능이 극히 저조해지는 것으로 나타났다. 또한, 안트라사이트 biofilter에서는 수온이 15°C 이하로 저하되면서 부착 bacteria에 의한 생분해능이 저하되기 시작하는 것으로 조사되었다.
- 또한, 안트라사이 트의 경 우는 운전초기 에는 부착미 생 물의 생체량(biomass) 이나 활성도(activity)가 낮아서 chloropicrin 에 대한 생분해능이 낮았으나 BV 약 5, 000을 경과하면서 생분해 능이 증진되는 것으로 나타났다. 이것은 운전초기 유입수의 수온이 20°C 이상으로 부착미생물의 생체량 증가나 활성도 중진에 아주 유리한 환경이었기 때문에 부착 미생물에 의한 생분해가 일어나는 시점이 빠른 것으로 나타났다.
- 따라서 활성탄 공정에서 chloropicrin의 제거기작은 운전초기에는 흡착이 높은 비중을 차지하나 부착 미생물의 활성이 증진되면서 부착미생물에 의한 생분해 (biode gradation) 와 흡착에 의해 제거되는 것으로 나타났으며, 수온이 5 °C 이하로 저하될 경우에는 생분해능이 극히 저조해지는 것으로 나타났다. 또한, 안트라사이트 biofilter에서는 수온이 15°C 이하로 저하되면서 부착 bacteria에 의한 생분해능이 저하되기 시작하는 것으로 조사되었다.
- 목탄계와 석탄계 재질 활성탄의 거대세공(500 A 이상)의 분포를 보면 이들 활성탄에서의 거대세공의 분포와 양이 거의 동일하게 나타나고 있으며, 부착 bacteria의 유기 탄소원 공급 역할을 하는 유기물의 흡착능이 석탄계 재질의 활성탄이 목탄계 재질의 활성탄 보다 우수하여 이러한 결과가 나온 것으로 판단되었다. 또한, 유입수의 수온이 낮아질수록 각각의 활성탄 컬럼의 부착미생물의 생체량과 활성도도 수온이 낮아질수록 감소하는 결과를 나타내어 Fig. 3〜6에서와 같이 수온의 저하에 따라 부착미생물에 의한 생분해율은 큰 차이를 보이는 것으로 나타나고 있다. 또한, Table 4와 5에 bed volume 별 수온 변화에 따른 chloropicrin 과 DC AN 의 제거율 변화를 나타내었다.
- 1에 나타낸 세공분포를 보면 알 수 있다. 목탄계와 석탄계 재질 활성탄의 거대세공(500 A 이상)의 분포를 보면 이들 활성탄에서의 거대세공의 분포와 양이 거의 동일하게 나타나고 있으며, 부착 bacteria의 유기 탄소원 공급 역할을 하는 유기물의 흡착능이 석탄계 재질의 활성탄이 목탄계 재질의 활성탄 보다 우수하여 이러한 결과가 나온 것으로 판단되었다. 또한, 유입수의 수온이 낮아질수록 각각의 활성탄 컬럼의 부착미생물의 생체량과 활성도도 수온이 낮아질수록 감소하는 결과를 나타내어 Fig.
- 석탄계와 야자계 활성탄의 경우도 제거율은 목탄계 활성탄보다 높았으나 목탄계 활성탄과 아주 유사한 제거 경향을 보였으며, 이러한 현상은 BV 약 17, 000 부근에서 활성탄에 흡착된 chloropicrin의 파과(breakthrough)가 상당히 진행된 것으로 bed volume 약 17, 000 이전에는 활성 탄에 흡착된 chloro picrin 이 부착미생물에 의해 생분해되면서 활성탄의 흡착능을 증진시켰으나, BV 17, 000 이후에는 수온 저하로 부착 미생물의 활성도가 감소하면서 활성탄에 흡착된 chloropicrin의생분해능 저하로 chloropicrin파과에 도달하는 경향을 보여주고 있다. 따라서 활성탄 공정에서 chloropicrin의 제거기작은 운전초기에는 흡착이 높은 비중을 차지하나 부착 미생물의 활성이 증진되면서 부착미생물에 의한 생분해 (biode gradation) 와 흡착에 의해 제거되는 것으로 나타났으며, 수온이 5 °C 이하로 저하될 경우에는 생분해능이 극히 저조해지는 것으로 나타났다.
- 이러한 결과는 석탄계, 야자계 및 목탄계 활성탄에서도 나타났으며, 수온이 10°C 이하로 낮아진 BV 약 17, 000 부근에서 유출수의 chloropicrin 농도가 증가하는 것으로 나타났다. 목탄계 활성탄의 경우는 BV 약 10, 000 부근부터 유출수의 chloropicrin 농도가 증가되었으며, 이후 BV 약 25, 000 부근까지 계속적으로 증가하는 현상을 보였으며, BV 약 25, 000 부근에서는 흡착능이 없는 안트라사이트와 비슷한 제거율을 나타내고 있다.
- 활성탄 재질에 따라 신탄의 경우 목탄계인 pica가 20 A 이하의 미세세공(micro pore)이 가장 많은 것으로 나타났고, 석탄계인 F400이 가장 낮은 것으로 조사되었다. 이에 반해 100〜800 A 사이의 중간세공(meso pore)의 분포를 비교하면 석탄계와 목탄계 신탄은 거의 유사한 세공용적을 가지는 것으로 나타났으나, 야자계 신탄의 경우는 가장 적은 중간세공용적을 가지는 것으로 나타났다. 목탄계 활성탄(pica) 은 미세세공(micro pore)외에도 벌집모양의 거대세공(macro pore)도 함께 발달해 미생물의 서식에 유리한 활성탄으로 알려져 있다.
- 입상활성탄 재질별 chloropicrin, DCAN, TCAN 및 DBAN 의 제거 특성은 석탄계와 야자계 재질의 활성탄에서 제거율이 높았고, 목탄계는 상대적으로 낮은 제거능을 보였으며, 안트라사이트 biofilter에서 가장 낮은 제거능을 보였다.
- 증류수가 아닌 수증에 DOC가 잔존하는 물을 유입수로 사용한 이유는 실제로 정수장에서의 활성탄 흡착 조의 운전조건과 유사하게 만들기 위해서이며, 실험에 사용된 시료수의 특성을 Table 1에 나타내었다. 최종처리수의 성상은 DOC 농도가 0.9 〜 1.1 mg/L, UV254는 0.008 〜 0.012 cm'1 로 조사되어 낙동강 원수를 정수처리하는 정수장의 활성탄접촉 조 유입수의 특성과 거의 유사하였다.
- 활성탄 공정에서 chloropicrin, DCAN, DBAN 및 TCAN와같은 질소계 염소 소독부산물의 제거기작은 운전초기에는 흡착이 높은 비중을 차지하나 부착미생물의 활성이 증진되면서 부착 미생물에 의한 생분해와 흡착에 의해 제거되었으며, 이들 물질들은 생분해능이 큰 물질들로 조사되었다.
- 활성탄 재질별 부착 미생물의 생체량과 활성도는 석탄계가 가장 높았고, 야자계, 목탄계, 안트라사이트 순으로 나타났으며, 수온 변화에 따른 chloropicrin, DCAN, TCAN 및 DBAN 의 제거 특성은 수온이 10°C 이하로 저하될 경우 부착 bac- teria의 생체량과 활성도 감소로 제거율이 감소하였다.
후속연구
- 국내 대부분 정수장에서는 원수를 취수하는 취수장에서 염소 처리를 하여 정수장으로 도수하는 시스템인 전염소 처리공정을 운영하기 때문에 원수가 정수장으로 유입되기 이전에 많은 양의 염소 소독부산물이 생성된 상태여서 기존의 정수 시스템에서는 생성된 염소 소독부산물을 제거하는 방법에 초점을 맞추어 연구하여야 한다. 따라서 활성탄을 이용하여 염소 소독부산물을 제거하는 방법이 국내에서는 널리 이용되고 있다.
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