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문제 정의
- 수 있다. 1411) 본 연구에서는 톨루엔 분해시와 같이 광촉매 반응에서 중간생성물의 생성으로 인한 활성 저하의 문제점을 개선하고자 광촉매 공정 전 단계에 플라즈마 공정을 추가하였다. 오존은 플라즈마공정에서 필연적으로 생성되는 오염물질이다.
- 따라서 본 연구에서는 VOCs의 대표적 물질인 톨루엔을 대상물질로 선정하여 각각 개별적으로 사용되어 오던 플라즈마와 광촉매를 통합하여 제거율 향상을 도모하였다. 플라즈마, T1O2AJV, 플라즈마/TiCMJV process별로 톨루엔의 전환율을 비교하였으며, 플라즈마 반응기에서 발생하는 오존과 광촉매 반응기를 거쳐서 배출되는 오존농도를 살펴보고 오존의 전환여부를 확인하였다.
- 플라즈마 단독 공정에 의한 톨루엔 분해 가능 여부를 살펴보고자 플라즈마 공정에서 인가전압에 따른 톨루엔 제거 특성을 비교해 보았다. Fig.
제안 방법
- 10에 나타내었다. GC-MS (GCMS QP-5050A, Shimadzu)를 이용하여 기상상태의 중간생성물을 확인하기 위해 유량 500 mL/min, 톨루엔 유입농도 100 ppm에서 플라즈마공정, Plasma/TiO/UV 결합공정 별로 유출 gas를 각각 sampling하여 중간생성물을 분석하였다.
- VOCs 발생부는 일정온도의 항온수조에 톨루엔 원액이 들어있는 흡수병을 넣고, 여기에 compressor게서 발생된 압축공기를 유입시킴으로서 톨루엔을 bubble시키는 방식을 채택하였다. 그리고 항온수조의 온도를 실험 시간동안 30℃를 유지하도록 함으로서 유입농도를 일정하게 유지시키도록 하였다.
- 광촉매 만으로의 톨루엔의 제거 효율을 알아보기 위하여 유량을 1000 mL/min 일 때 톨루엔 유입농도를 50에서 100 ppm으로 변화시키면서 실험을 수행하였다. Fig.
- 플라즈마, T1O2AJV, 플라즈마/TiCMJV process별로 톨루엔의 전환율을 비교하였으며, 플라즈마 반응기에서 발생하는 오존과 광촉매 반응기를 거쳐서 배출되는 오존농도를 살펴보고 오존의 전환여부를 확인하였다. 그리고 유량과 유입농도에 따른 광분해를 비교해서 체류시간에 따른 전환율, 오존을 이용한 촉매의 재생 등 여러 변수에 따른 광분해 특성을 살펴보았다.
- 방식을 채택하였다. 그리고 항온수조의 온도를 실험 시간동안 30℃를 유지하도록 함으로서 유입농도를 일정하게 유지시키도록 하였다. 아래 Fig.
- 반옹기 내부에는 연면방전에 의한 플라즈마 발생을 위해 금속의 그물망을 부착시킨 유리판 두 개를 고정시킨 후 금속망에 고전압을 인가하여 플라즈마 발생 부로 하였으며, 본 실험에 사용된 플라즈마 반옹기의 형상을 Fig. 3에 나타내었다.
- 반응기에 유입되는 희석 공기와 반응물질은 유량계 (Mass Flowmeter)를 이용하여 유량을 제어, 공급하였다. 반응 후 미 반응된 VOCs와 오존은 활성탄으로 최종 처리하여 대기 중으로 방출되도록 하였다.
- 반응기안의 온도는 열전대 (Themiocouple) 와 multiscan 장치를 통하여 PC로 전송하였으며, 반옹 후 배출되는 ozone 농도는 플라즈마 반응기 후단부분과 광반응기 유출부분에서 ozone 분석기(API model 450)를 통해 측정하였다.
- 본 연구에서 사용한 실험장치는 Air 공급부, VOCs 발생부, 플라즈마 반응부, 광촉매 반응부, 후처리부, 그리고 데이터 분석 및 계측부로 구성되어 있다. 반응기에 유입되는 희석 공기와 반응물질은 유량계 (Mass Flowmeter)를 이용하여 유량을 제어, 공급하였다. 반응 후 미 반응된 VOCs와 오존은 활성탄으로 최종 처리하여 대기 중으로 방출되도록 하였다.
- 본 연구에서는 유량별 인가 전압에 따라 발생하는 오존 농도를 기준으로 하여 각 유량에서 오존농도가 2.5, 3.5 및 4.5 ppm이 되는 인가전압에서 실험을 수행하였다.
- 본 연구에서는 플라즈마 및 광촉매의 단독 공정 및 플라즈마/광촉매 결합 공정 별로 유량, 톨루엔 유입 농도 및 플라즈마 인가 전압 등의 실험 변수에 따른 톨루엔 분해 특성을 해석하였으며, 플라즈마반응기에서 발생하는 오존과 광촉매 반응기를 거친 후 배출되는 오존 농도를 살펴보았다. 이를 통해 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 실험에 사용된 air는 compressor게 의해 공급되며, 임의적으로 수분을 투입하지 않는 이상 air dryer를 통해서 나오는 air 의 상대습도 (Relative Humidity) 는 25±5%로, 휴대용 상대습도계(Mannix, SAM990DW)를 이용하여 측정하였다.
- 것으로 판단된다. 이러한 플라즈마 공정 후 잔류하는 오존은 플라즈마 자체로는 해결할 수 없고, 별도의 후처리 장치가 필요함을 감안 본 실험에서는 이를 광촉매 반응에 이용하고자 반응기 전단부에 플라즈마 공정을 결합한 hybrid 유해가스 처리 시스템을 도입하였다. 이를 통해 플라즈마 시스템에 의한 VOCs 분해, 플라즈마 공정 후 잔류하는 오존의 재이용 및 광분해에 있어서 촉매의 변색으로 인한 활성 저하의 문제점을 해결할 수 있을 것으로 기대된다.
- 플라즈마 반응기는 평행하게 연결된 유리판과 금속망에 고전압을 인가시켜 플라즈마를 발생시키는 연면방전 방식을 이용하였다.
- 도모하였다. 플라즈마, T1O2AJV, 플라즈마/TiCMJV process별로 톨루엔의 전환율을 비교하였으며, 플라즈마 반응기에서 발생하는 오존과 광촉매 반응기를 거쳐서 배출되는 오존농도를 살펴보고 오존의 전환여부를 확인하였다. 그리고 유량과 유입농도에 따른 광분해를 비교해서 체류시간에 따른 전환율, 오존을 이용한 촉매의 재생 등 여러 변수에 따른 광분해 특성을 살펴보았다.
대상 데이터
- 본 실험에서 사용된 분석장비는 Gas Chromatography (HP 5890 H)이고 검출기는 FID (Flame Ionization Detector)를 사용했다. 운반가스로 고순도 질소를 사용하였으며, 칼럼은 HP-5 (25 mx0.
- 본 실험의 대상물질은 VOCs 중 톨루엔(Toluene) 이며, 촉매로는 상용화되어 있는 E사의 s이을 이용하여 dp-coating 방법으로 지지체(Glass, AluminaBead)를 코팅하고 광반응기에 충진하였다. 플라즈마 반응기는 평행하게 연결된 유리판과 금속망에 고전압을 인가시켜 플라즈마를 발생시키는 연면방전 방식을 이용하였다.
- 1은 연속적인 흐름(ConUmious Flow)하에서 플라즈마/광촉매 반응을 이용하여 기상 오염물질의 광분해 특성을 알아보기 위해 설계된 공정도이다. 본 연구에서 사용한 실험장치는 Air 공급부, VOCs 발생부, 플라즈마 반응부, 광촉매 반응부, 후처리부, 그리고 데이터 분석 및 계측부로 구성되어 있다. 반응기에 유입되는 희석 공기와 반응물질은 유량계 (Mass Flowmeter)를 이용하여 유량을 제어, 공급하였다.
- 사용된 UV lamp는 Sankyo denkd사의 blacklight (BIB, F15T8, 15W, 길이 : 436 mm, 직경 : 25.5 mm)를 사용하였다. 이 lamp의 파장 범위는 300~ 400 nm(UV-A)이며, 최대 방출 피크는 약 365 nm이다.
- Detector)를 사용했다. 운반가스로 고순도 질소를 사용하였으며, 칼럼은 HP-5 (25 mx0.32 mmxO.3 ㎛)를 사용하였다. Gas Chromatography의 운전조건을 아래의 Table 1에 나타내었다.
- 플라즈마 반응기는 950 mm × 650 mm × 200mm(가로X세로X폭)의 크기로 제작하였다. 반옹기 내부에는 연면방전에 의한 플라즈마 발생을 위해 금속의 그물망을 부착시킨 유리판 두 개를 고정시킨 후 금속망에 고전압을 인가하여 플라즈마 발생 부로 하였으며, 본 실험에 사용된 플라즈마 반옹기의 형상을 Fig.
성능/효과
- 3) Plasma/TiOs/UV 결합공정에서, 유량 250 및 500mL/min에서는 인가전압에 상관없이 "간 연속운전 후에도 99% 이상의 효율을 보이며, 유량 1000mL/min에서는 90% 이상의 톨루엔 제거 효율을 보여, 광촉매 단독 공정에 비해 운전 시간 경과에 따른 효율 감소폭이 매우 작게 나타났다.
- Fig. 5-(a)를 보면 유량 250 rnL/min에서 인가전압별 톨루엔 제거효율은 약 35~45% 정도로 나타나, 인가전압이 4091V에서 4255V로 높아져도 톨루엔 제거 효율은 소폭 증가할 뿐 모두 50% 미만의 효율을 보였다. 또한, Fig.
- 1) 플라즈마 단독 공정시 각 유량별 인가전압 증가에 따른 톨루엔 제거효율은 큰 변화를 보이지 않으며, 플라즈마 단독 공정에 의한 톨루엔 제거율은 약 50% 미 만으로 나타났다.
- 2) 광촉매 단독 공정시 톨루엔 제거효율은 유량1000 rnLLmin 및 톨루엔 유입 농도 50 ppm인 경우 초기 제거 효율 95% 이상에서 운전 시작 240 분 후에는 70% 미만으로 감소하였다.
- 4) Plasma 공정 중 발생한 오존은 TiOs/UV 공정을 거치면서 약 99%의 오존이 톨루엔 분해에 사용 전환되었으며, Plasma/TiCMJV 결합공정을 거쳐 최종 방출되는 배출가스 중 오존농도는 약0.04 ~ 0.05 ppm으로 측정되었다.
- 5) 톨루엔의 광분해 반응에 있어서 기상 물질로 GC-MS에서 검출된 중간생성물은 플라즈마 반응 후에 Acetaldehyde, Plasma/TiOsAjV 결합공정 이후에는 Acetaldehyde, MEK, benzoic acid가 검출되었다.
- 6) 플라즈마 공정 후단에 광촉매 공정을 추가하여 플라즈마 공정시 불가피하게 발생하는 오존을 재이용하여 광촉매 활성을 장시간 유지시켜주며, 아울러 플라즈마 공정에 의해 생성된 오존을 통해 더욱 높은 VOCs 처리 효과를 얻을 수 있었다.
- . 고농도의 조건에서 장시간 운전시에도 톨루엔 분해효율이 90%이상을 유지하여 플라즈마 공정에서 발생하는 오존에 의해 광촉매의 활성이 지속적으로 유지됨을 알 수 있었다.
- 고유량 조건에서의 분해에 한계가 있고 그 자체만으로는 높은 제거 효율을 기대할 수 없옴을 말해 준다. 또한, 반응 후 배출가스 속의 오존 전환율은 약 40% 정도로 오존이 높은 농도로 배출되었다. 즉, 플라즈마를 이용한 톨루엔 제거 공정에서 높은 활성을 얻기 위해서는 반응기 내에서 대상 가스의 체류 시간을 최대로 늘려야 되며, 플라즈마공정시 발생되는 오존을 처리하고 높은 톨루엔 처리 효과를 얻기 위해서는 플라즈마 공정 후단에 별도의 후처리 장치를 설치해야 하는 것을 알 수 있다.
- Table 4에 Plasma/TiO2/UV결합 공정을 통과해 나오는 배출가스 중 오존 농도를 측정하여 나타내었다. 실험은 각 유량(250, 500, 1000 mL/min)별로 오존이 4.5 ppm 발생할 수 있는 인가전압(4255V, 4340V)에서 수행하였으며, 측정 결과 반응 후 오존농도는 약 0.04 - 0.05 ppm으로 8시간 대기환경기준인 0.06 ppm 이하로 검출되었으며, 약 99%의 오존전환을을 보이고 있다.
- 7은 Plasma/TiCWUV 결합 공정에서 톨루엔 유입농도 50 ppm일 때 처리 유량(체류시간)에 따른 톨루엔 분해 특성을 나타낸 것이다. 처리 유량 250 및 500 mL/min에서 톨루엔 분해 효율은 4시간의 연속 운전 동안 인가전압에 관계없이 99% 정도의 높은 효율을 유지하나, 처리 유량 1000 mL/min에서는 유량 증가에 따른 체류 시간의 감소에 따라 톨루엔 제거 효윻은 다소 감소하는 것으로 나타났다. 또한, 유량 1000 ml/min에서 인가전압이 증가함에 따라 톨루엔 제거 효율은 높아지나 운전 시간이 경과함에 따라 효율이 점차 감소하는 것을 볼 수 있다.
- 또한, 유량 1000 ml/min에서 인가전압이 증가함에 따라 톨루엔 제거 효율은 높아지나 운전 시간이 경과함에 따라 효율이 점차 감소하는 것을 볼 수 있다. 특히 플라즈마를 발생시키지 않는 인가전압 0V의 경우는 운전 초기 약 95%의 제거 효율에서 운전 시작 240분 후의 제거 효율은 약 70% 이하로 감소하였으나, 플라즈마 공정에 4173~4340V의 전압이 인가된 경우는 반응 시간 경과에 따라 제거 효율도 다소 감소하지만 운전 시작 4시간 후에도 인가전압 4173V에서 90%이상의 효율을 유지하며, 인가전압 4340V에서는 98% 이상의 높은 분해 효율을 유지하는 것으로 나타났다. Fig.
- 플라즈마 공정 후의 유출가스에서는 acetaldehyde 와 미반응된 톨루엔이 검출되었으며, 플라즈마/광촉매 결합공정 후의 유출가스에서는 acetaldehyde와 MEK, 미반응된 톨루엔과 benzoic acid가 검출되었다.
후속연구
- 오존은 플라즈마공정에서 필연적으로 생성되는 오염물질이다. 따라서 플라즈마 공정 후단에 광촉매 공정을 병행한다면 생성된 오존을 재이용하면서 효과적으로 VOCs 물질을 제거할 수 있을 것이다.
- 이러한 플라즈마 공정 후 잔류하는 오존은 플라즈마 자체로는 해결할 수 없고, 별도의 후처리 장치가 필요함을 감안 본 실험에서는 이를 광촉매 반응에 이용하고자 반응기 전단부에 플라즈마 공정을 결합한 hybrid 유해가스 처리 시스템을 도입하였다. 이를 통해 플라즈마 시스템에 의한 VOCs 분해, 플라즈마 공정 후 잔류하는 오존의 재이용 및 광분해에 있어서 촉매의 변색으로 인한 활성 저하의 문제점을 해결할 수 있을 것으로 기대된다.
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