[논문]질화세균을 고정화한 충전층 생물반응기에서 저농도 암모니아성 질소 제거

이창근; 김병진; 이민수; 김용하; 서근학

문제 정의

본 연구는 양어장 순환수의 암모니아성 질소를 제거하기 위하여 질화세균이 포괄고정화한 PVA bead를 비폭기 충전층 생물반응기에 충전시키고 용존산소로 포화시킨 저농도 암모니아 용액을 공급하여 수력학적 체류시간(HRT, hydraulic residence time), 유입수의 암모니아성 질소 농도 변화, 온도가 암모니아성 질소의 제거에 미치는 영향을 조사하고 저농도 암모니아성 질소의 제거속도를 구하였다. 이런 과정을 통하여 양어장 사육수의 처리에 있어서 저농도 암모니아성 질소의 제거를 위한 연속 공정의 개발에 대한 기초 데이터를 얻는 것이 본 실험의 목적이다.
본 연구는 양어장 순환수의 암모니아성 질소를 제거하기 위하여 질화세균이 포괄고정화한 PVA bead를 비폭기 충전층 생물반응기에 충전시키고 용존산소로 포화시킨 저농도 암모니아 용액을 공급하여 수력학적 체류시간(HRT, hydraulic residence time), 유입수의 암모니아성 질소 농도 변화, 온도가 암모니아성 질소의 제거에 미치는 영향을 조사하고 저농도 암모니아성 질소의 제거속도를 구하였다. 이런 과정을 통하여 양어장 사육수의 처리에 있어서 저농도 암모니아성 질소의 제거를 위한 연속 공정의 개발에 대한 기초 데이터를 얻는 것이 본 실험의 목적이다.
본 연구는 양어장 순환수의 암모니아성 질소를 제거하기 위하여 질화세균이 포괄고정화한 PVA bead를 비폭기 충전층 생물반응기에 충전시키고 용존산소로 포화시킨 저농도 암모니아 용액을 공급하여 수력학적 체류시간(HRT, hydraulic residence time), 유입수의 암모니아성 질소 농도 변화, 온도가 암모니아성 질소의 제거에 미치는 영향을 조사하고 저농도 암모니아성 질소의 제거속도를 구하였다. 이런 과정을 통하여 양어장 사육수의 처리에 있어서 저농도 암모니아성 질소의 제거를 위한 연속 공정의 개발에 대한 기초 데이터를 얻는 것이 본 실험의 목적이다.
초기 암모니성 질소 농도의 변화에 따른 비폭기 충전층 생물반응기에서의 질화세균이 고정화된 PVA bead의 질산화 특성을 알아보았다.
암모니아의 생물학적 처리에 있어서 온도는 미생물 증식과 밀접한 관계가 있으며 Strotmann and Windecker[11]는 질화세균의 고정화가 낮은 성장률에 대한 문제를 해결하는 방법으로 이용 가능하다고 하였다. 특히 사계절이 뚜렷한 우리나라의 계절적 특성으로 인해 질화세균 고정화된 PVA bead에 의한 암모니아성 질소 제거에 대한 온도의 영향을 연구하고자 하였다.
암모니아의 생물학적 처리에 있어서 온도는 미생물 증식과 밀접한 관계가 있으며 Strotmann and Windecker[11]는 질화세균의 고정화가 낮은 성장률에 대한 문제를 해결하는 방법으로 이용 가능하다고 하였다. 특히 사계절이 뚜렷한 우리나라의 계절적 특성으로 인해 질화세균 고정화된 PVA bead에 의한 암모니아성 질소 제거에 대한 온도의 영향을 연구하고자 하였다.

제안 방법

"유입수의 수력학적 체류시간은 0.2 시간, 온도는 25""C, pH 는 7.5±0.2에서 유입수의 암모니아성 질소 농도의 변화가 암모니아성 질소 제거에 미치는 영향을 알아보기 위하여 유입수 암모니아성 질소 농도를 1, 2, 3 및 4 g/m3으로 변화시켜 암모니아성 질소 제거속도 및 제거효율을 구하였다."
공급되는 합성폐수의 용존산소를 11 ±0.5 g/m³ 이상으로 조정하기 위해 합성폐수탱크에 에어펌프를 설치하여 공기를 공급하고, 합성폐수의 온도를 유지시키기 위하여 합성폐수를 항온수조를 거쳐 반응기 내부로 투입시켜 실험을 행하였다.
1시간까지 점차 변화 시켜 암모니아성 질소의 제거속도 및 제거효율을 구하였다. 또한 각각의 수력학적 체류 시간에서 H/D가 2, 4, 5.8 지점에서 암모니아 제거속도 및 제거 효율을 구하였다.
미세망과 유입수 공급관 사이에 공간을 두어 충전층 단면에 대해 암모니아 농도의 구배가 없이 공급될 수 있게 하였으며 바닥에 30°의 경사를 주어 유입된 고형물이 침강할 경우 아래로 잘 내려갈 수 있도록 하고 이를 제거할 수 있는 고형물 배출구를 설치하였다.
반응기 '직경(D)에 대한 충전층 높이(H)의 비의 영향을 알아보기 위한 처리수 배출구는 소규모 반응기는 하부 미세망으로부터 8, 12, 16, 20, 23.2 cm 높이에 설치하였으며 충전층 직경에 대한 배출구의 높이 비(H/D)는 각각 2, 3, 4, 5, 5.8이었다.
본 연구에 사용한 장치는 Figure 1과 같으며 합성폐수탱크 속에 air stone을 설치하여 물속의 용존산소가 10±0.5 g/m³에 이르게 한 후에 암모니아를 포함한 합성폐수는 정량펌프를 이용하여 반응기의 하부로 공급하였으며, 합성폐수의 온도를 조절하기 위해 항온수조를 거쳐 반응기로 투입되도록 하였다.
본 연구에 사용한 장치는 Figure 1과 같으며 합성폐수탱크 속에 air stone을 설치하여 물속의 용존산소가 10±0.5 g/m³에 이르게 한 후에 암모니아를 포함한 합성폐수는 정량펌프를 이용하여 반응기의 하부로 공급하였으며, 합성폐수의 온도를 조절하기 위해 항온수조를 거쳐 반응기로 투입되도록 하였다.
이고, 질화세균이 고정화된 PVAbead를 충전시킨 비폭기 충전층 생물 반응기에서 운전 일수에 대해서 수력학적 체류시간의 변화에 따른 유입구와 유출구에서의 총 암모니아성 질소의 농도변화를 Figure 2에 나타냈었다. 수력학적 체류시간을 0.5~0.1 시간으로 변화시키면서 유입구와 유출구에서 암모니아성 질소의 농도를 측정하였다. 준 정상상태에 도달하는데 2일정도 소요되었다.
이고, 질화세균이 고정화된 PVAbead를 충전시킨 비폭기 충전층 생물 반응기에서 운전 일수에 대해서 수력학적 체류시간의 변화에 따른 유입구와 유출구에서의 총 암모니아성 질소의 농도변화를 Figure 2에 나타냈었다. 수력학적 체류시간을 0.5~0.1 시간으로 변화시키면서 유입구와 유출구에서 암모니아성 질소의 농도를 측정하였다. 준 정상상태에 도달하는데 2일정도 소요되었다.
시료의 채취는 매일 2회 수행하였으며 수력학적 체류시간의 변화에 대해 반응기 출구의 암모니아성 질소 농도가 일정하게 유지되는 정상상태에서 시료를 채취하여 분석한 후 평균값을 자료로 사용하였다.
시료의 채취는 매일 2회 수행하였으며 수력학적 체류시간의 변화에 대해 반응기 출구의 암모니아성 질소 농도가 일정하게 유지되는 정상상태에서 시료를 채취하여 분석한 후 평균값을 자료로 사용하였다.
, 290A)를 사용하여 시료 채취와 동시에 측정하였다. 온도는 반응기 상단의 유출구 부분에 온도계를 설치하여 측정하였다. 암모니아성 질소의 제거속도는 식(1)에 따라 계산하였다.
유입수의 수력학적 체류시간은 0.2 시간, 온도는 25℃, pH는 7.5±0.2에서 유입수의 암모니아성 질소 농도의 변화가 암모니아성 질소 제거에 미치는 영향을 알아보기 위하여 유입수 암모니아성 질소 농도를 1, 2, 3 및 4 g/m³으로 변화시켜 암모니아성 질소 제거속도 및 제거효율을 구하였다.
유입수의 암모니아성 질소의 농도는 2 g/m³, 온도는 25℃, pH는 7.5±0.2에서 수력학적 체류시간이 암모니아 제거에 미치는 영향을 알아보기 위하여 수력학적 체류시간을 0.5에서 0.1시간까지 점차 변화 시켜 암모니아성 질소의 제거속도 및 제거효율을 구하였다. 또한 각각의 수력학적 체류 시간에서 H/D가 2, 4, 5.
유입수의 암모니아성 질소의 농도는 2 g/m³, 온도는 25℃, pH는 7.5±0.2에서 수력학적 체류시간이 암모니아 제거에 미치는 영향을 알아보기 위하여 수력학적 체류시간을 0.5에서 0.1시간까지 점차 변화 시켜 암모니아성 질소의 제거속도 및 제거효율을 구하였다. 또한 각각의 수력학적 체류 시간에서 H/D가 2, 4, 5.
질화세균 고정화된 bead의 온도 변화에 따른 암모니아성 질소의 제거 영향을 알아보기 위하여 온도를 15에서 35“C로 변화 시켜 암모니아성 질소 제거에 대한 온도의 영향을 관찰하였다.
질화세균 고정화된 bead의 온도 변화에 따른 암모니아성 질소의 제거 영향을 알아보기 위하여 온도를 15에서 35℃로 변화시켜 암모니아성 질소 제거에 대한 온도의 영향을 관찰 하였다. 온도 실험에서의 다른 조건들은 수력학적 체류시간이 0.
충전 반응기는 내경 4 cm, 높이 30 cm 의 아크릴 관으로 제작하였으며 반응기 하부로부터 5 cm높이에 망을 설치하여 상부의 bead를 받쳐 줄 수 있도록 하였다.
활성슬러지로부터 순양된 질화세균을 PVA로 포괄 고정화하여 충전한 비폭기 생물반응기를 이용하여 저농도 암모니아 제거실험을 수행하였다.
활성슬러지를 순양하여 3000 rpm에서 10 분간 원심분리 시켜 얻은 농축 질화세균군을 4.5%(D.W./V)로 희석하고, 30%(W/V) PVA-HC (saponification: 100%; degree of polymerization: 2000) 용액과 동량의 부피로 혼합하여 PVA 15%(D.W./V)-질화세균군 2.25%(D.W./V)의 혼합용액을 8℃로 냉각한 포화 boric acid 용액에 떨어뜨려 4 mm 구형의 고정화 질화세균군을 제조하여 실험에 사용하였다[5].
활성슬러지를 순양하여 3000 rpm에서 10 분간 원심분리 시켜 얻은 농축 질화세균군을 4.5%(D.W./V)로 희석하고, 30%(W/V) PVA-HC (saponification: 100%; degree of polymerization: 2000) 용액과 동량의 부피로 혼합하여 PVA 15%(D.W./V)-질화세균군 2.25%(D.W./V)의 혼합용액을 8℃로 냉각한 포화 boric acid 용액에 떨어뜨려 4 mm 구형의 고정화 질화세균군을 제조하여 실험에 사용하였다[5].

대상 데이터

본 연구에 사용된 암모니아를 포함한 합성 폐수는 Table 1의 폐수 성분 농도비로 원하는 농도의 TAN을 조제하여 연구에 사용하였다. 합성 폐수의 성분은 암모니아성 질소원으로 NH₄Cl, 질산화에 소모되는 알칼리도를 보충하기 위해 NaHCO₃ 그리고 인성분으로 Na₂HPO₄를 공급하였으며 수돗물을 사용하여 용해시켰다.
본 연구에 사용된 암모니아를 포함한 합성 폐수는 Table 1의 폐수 성분 농도비로 원하는 농도의 TAN을 조제하여 연구에 사용하였다. 합성 폐수의 성분은 암모니아성 질소원으로 NH₄Cl, 질산화에 소모되는 알칼리도를 보충하기 위해 NaHCO₃ 그리고 인성분으로 Na₂HPO₄를 공급하였으며 수돗물을 사용하여 용해시켰다.
합성 폐수의 성분은 암모니아성 질소원으로 NH4C1, 질산화에 소모되는 알칼리도를 보충하기 위해 NaHCOa 그리고 인성분으로 Na2HPO4를 공급하였으며 수돗물을 사용하여 용해시켰다.
본 연구에 사용된 암모니아를 포함한 합성 폐수는 Table 1의 폐수 성분 농도비로 원하는 농도의 TAN을 조제하여 연구에 사용하였다. 합성 폐수의 성분은 암모니아성 질소원으로 NH₄Cl, 질산화에 소모되는 알칼리도를 보충하기 위해 NaHCO₃ 그리고 인성분으로 Na₂HPO₄를 공급하였으며 수돗물을 사용하여 용해시켰다.

이론/모형

본 실험에서 사용한 질화세균은 외부 환경에 대한 적응성이 높고, 질화세균을 고농도로 유지할 수 있도록 PVA-boric acid 법[4]에 의해 고정화시켰다.
본 실험에서 사용한 질화세균은 외부 환경에 대한 적응성이 높고, 질화세균을 고농도로 유지할 수 있도록 PVA-boric acid 법[4]에 의해 고정화시켰다.
암모니아성 질소 분석을 위하여 암모니아 선택 전극(Orion Research Inc., 9512BN)이 부착된 Ion meter (Orion Research Inc., 720A)를 이용하여 이온선택성 전극법[6]에 의해 분석하였다. pH는 pH meter (Orion Research Inc.

성능/효과

그리고 암모니아 제거효율은 초기 암모니아성 질소 농도가 1, 2, 3 및 4 g/m³로 점점 증가할수록 87, 83, 59 및 47% 감소하므로 초기 암모니아성 질소의 농도가 2 g/m³에서 가장 효율적임을 나타내고 있어 본 실험은 저농도 암모니아성 질소의 제거에 효과적이다.
모든 수력학적 체류시간 조건에서 H/D가 증가할수록 암모니아성 질소의 제거효율은 높아지고, H/D가 감소할수록 암모니아성 질소의 제거속도가 증가하는 것으로 나타났다. 이는 반응기 하부에서의 높은 용존산소 농도와 암모니아의 농도로 인해 더 많은 양의 암모니아를 제거함으로써 반응기 하부로 갈수록 암모니아의 제거속도는 커지는 결과가 나타났다.
5 g/m³이었다. 상기 실험결과에서 PVA로 고정화한 충전층 생물반응기를 이용한 본 실험이 다른 여타 질산화 방법보다 저농도의 암모니아성 질소의 제거속도가 매우 높아, 저농도 암모니아의 제거에 매우 효율적임을 알 수 있었다.
5 g/m³이었다. 상기 실험결과에서 PVA로 고정화한 충전층 생물반응기를 이용한 본 실험이 다른 여타 질산화 방법보다 저농도의 암모니아성 질소의 제거속도가 매우 높아, 저농도 암모니아의 제거에 매우 효율적임을 알 수 있었다.
1시간에서는 유입되는 유량의 증가로 고정화된 질화세균과 합성폐수와의 접촉시간이 짧아져 질산화를 위한 충분한 시간이 확보되지 못했기 때문인 것으로 생각되어진다[5]. 수력학적 체류시간이 0.2시간일 때 암모니아성 질소의 제거속도와 제거효율은 각각 226.1 g/m³ · day와 88.8%로 나타나 가장 높은 제거속도를 나타내었다. 서 등[7-9]의 PVA와 Ca-alginate로 질산화균을 고정화하여 간접폭기, 직접폭기 및 비폭기에 의한 질산화 실험에 있어서 최대 82, 155 및 70 g/m³ · day의 질산화 속도와 60, 90 및 18%의 제거효율을 가진다고 하였다.
수력학적 체류시간이 짧아질수록 암모니아성 질소의 제거 속도는 계속 증가하여 0.2시간의 수력학적 체류시간에서 암모니아성 질소의 최대 제거속도와 제거효율은 226.1 g/m³ · day와 88.8% 을 나타내었다.
서 등[5]의 연구에서는 15℃이하에서부터 암모니아 제거속도와 제거효율이 떨어진다고 하였다. 위의 결과들로 고정화 bead를 사용한 질산화 실험이 다른 여타의 방법을 이용한 질산화 실험보다 비교적 온도 변화에 대해 덜 민감한것으로 나타났다.
2시간에서 반응기내 온도를 15, 20, 25, 30 및 35℃로 변화 시켰을 때 암모니아의 제거속도와 제거효율을 나타낸 것이다. 암모니아성 질소의 제거속도 및 제거효율에 있어서 온도 20℃ 이상의 조건에서는 온도 변화의 영향을 거의 받지 않아 저농도 암모니아성 질소의 제거에 효과적이며, 20℃ 조건에서 암모니아성 질소의 제거속도와 제거효율은 각각 189 g/m³ · day와 76%를 나타내었다. Vogelsang et al.
암모니아성 질소의 제거속도는 온도 상승에 따라 20℃에서 최대 제거속도를 보여 주었고 20~35℃에서는 거의 유사한 암모니아성 질소의 제거속도를 나타냈다. 그러나 온도가 15℃ 이하에서는 급격한 암모니아성 질소의 급격한 감소를 나타내었다.
서 등[5]의 연구에서는 15℃이하에서부터 암모니아 제거속도와 제거효율이 떨어진다고 하였다. 위의 결과들로 고정화 bead를 사용한 질산화 실험이 다른 여타의 방법을 이용한 질산화 실험보다 비교적 온도 변화에 대해 덜 민감한것으로 나타났다.
이는 질산화에 필요한 산소량의 부족으로 인한 현상으로 사료된다. 유입수의 암모니아성 질소 농도가 2 g/m³에서 암모니 아성 질소의 제거속도와 제거효율은 200.3 g/m³ · day와 83% 을 나타내었다.
이는 질산화에 필요한 산소량의 부족으로 인한 현상으로 사료된다. 유입수의 암모니아성 질소 농도가 2 g/m³에서 암모니 아성 질소의 제거속도와 제거효율은 200.3 g/m³ · day와 83% 을 나타내었다.
모든 수력학적 체류시간 조건에서 H/D가 증가할수록 암모니아성 질소의 제거효율은 높아지고, H/D가 감소할수록 암모니아성 질소의 제거속도가 증가하는 것으로 나타났다. 이는 반응기 하부에서의 높은 용존산소 농도와 암모니아의 농도로 인해 더 많은 양의 암모니아를 제거함으로써 반응기 하부로 갈수록 암모니아의 제거속도는 커지는 결과가 나타났다. 이와 반대로 제거효율은 반응기 상부로 갈수록 높아짐을 나타내었다.
질화세균이 고정화 된 비폭기 충전층 생물 반응기는 저농도 암모니아성 질소 처리 시 암모니아성 질소의 제거속도가 크고, 온도에 대한 영향이 적어 2 g/m³이하의 저농도 암모니아를 포함한 양어장 순환수 처리에 매우 효과적인 반응기로 사료되었다.
총 암모니아성 질소(TAN, total ammonia nitrogen)는 용액 내의 비이온성 암모니아성 질소(NH3-N)와 이온성 암모니아성 질소(nh4+-n)의 합으로 나타내며 수중 암모니아성 질소는 비이온성 암모니아(NHs)와 이온성 암모니아(nh4+)의 형태로 평형을 이루어 존재하고 pH 및 온도에 영향을 받으며 중성의 pH에서 암모니아성 질소의 99%는 이온성 암모니아로 존재하고, pH 9 이상에서는 비이온성 암모니아의 농도가 급격히 증가한다.
총 암모니아성 질소(TAN, total ammonia nitrogen)는 용액내의 비이온성 암모니아성 질소(NH₃-N)와 이온성 암모니아성 질소(NH₄⁺-N)의 합으로 나타내며 수중 암모니아성 질소는 비이온성 암모니아(NH₃)와 이온성 암모니아(NH₄⁺)의 형태로 평형을 이루어 존재하고 pH 및 온도에 영향을 받으며 중성의 pH에서 암모니아성 질소의 99%는 이온성 암모니아로 존재하고, pH 9 이상에서는 비이온성 암모니아의 농도가 급격히 증가한다.

후속연구

이는 고정화 담체로 사용된 PVA는 고정화된 질화세균이 질산화 과정에서 발생하는 열을 bead 내에 보존할 뿐만 아니라 유입되는 폐수의 온도변화에 대하여 질산화균을 보호해줌으로써 유입되는 폐수의 온도가 20~35℃에서는 암모니아성 질소의 제거속도 및 제거효율이 거의 일정함을 보여주고 있다. 이러한 특성은 온도 변화에 따른 암모니아 제거 특성이 일정하게 유지되어, 실제 양어장의 저농도 암모니아 처리공정에 매우 유익할 것으로 사료된다.

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