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문제 정의
- 본 논문에서는 다양한 원지와 접착제를 대상으로 실험실적 합지제조 및 합지제조 현장실험을 실시하였고, 접착제 조성 및 원지의 특성이 최종 합지제품의 물성에 어떠한 영향을 미치는지를 살펴보았다.
- 지금까지 다양한 접착제의 특성을 살펴보았다. 그 결과를 요약하면 다음과 같다.
제안 방법
- 접착제를 도포하고 압착을 실시한 후 건조가 되기 전 내부결합강도를 측정하고 이를 초기결합력(initial bonding strength)의 값으로 정의하였다. 또한, 기질 내부로의 침투가 용이하지 않은 원지 B를 이용하여 제조한 합지의 내부결합강도 결과를 접착제의 자체 결합강도 값(adhesive strength)으로 활용하였다. 내부결합강도는 TAPPI Useful Method 584에 의거 Scott 방식의 측정기(Scott internal bond tester, Model B)를 이용하여 측정하였다.
- 먼저 원지 A와 C를 접착하여 1차 합지를 제조하고, 다시 1차 합지 두 장을 접착하여 최종 2차 합지를 제조하였다. 전분 접착제의 경우 1차 접착은 문제없이 진행되었으나 2차 합지 시에는 접착층에서 전분이 접착제의 역할을 하지 못하고 전분 단독으로 건조되는 현상으로 인해 원활한 합지가 진행되지 못하였다.
- 모든 시료는 20±1℃, 65±2%로 유지되는 항온항습실에서 24시간 이상 조습처리한 후 물성을 측정하였다.
- 보조제로는 접착력 개선을 위해 사용되는 DS 1300(aqueous emulsion of a polyester resin)과 CMC(carboxymethyl cellulose) 등을 사용하였고 주접착제에 대하여 10 내지 20%를 첨가하였다. CMC는 고형분 함량 2%로 제조하여 사용하였다.
- 중합도가 500 및 1700인 2종의 PVA를 사용하였으며, 10, 20 및 30%인 수용액을 제조하기 위해 해당 고형 분이 되도록 준비한 후 중탕으로 95℃이상에서 30분간 가열하여 호화하였고 접착제 도포 시에는 50±3℃를 유지하며 합지를 제조하였다. 산화전분은 고형분 함량 25%와 30%가 되도록 준비하여 PVA와 마찬가지의 중탕방법으로 접착제를 제조하였다.
-
2.5 합지 현장실험
실험실적 평가를 통하여 선정된 접착제를 대상으로 현장 합지 실험을 실시하였다
. 본 현장실험에 사용된 합지기의 모식도는 Fig. - 바(bar) 코터를 이용하여 원지에 접착제를 도포한 후 바로 이면을 붙이고 롤 프레스를 이용하여 압착을 실시하였다. 압착 시의 압력은 2 kgf/cm2으로 하였고, 압착 압력이 미치는 영향을 파악하기 위하여 0, 2, 4 kgf/cm2으로 조건을 달리하여 압착을 실시하였다. 압착 후 실린더 건조기를 이용하여 100℃, 3 min의 조건으로 건조를 실시하여 합지를 완료하였다.
- 본 논문의 현장 합지 제조에서는 Table 1의 특징을 가지는 원지 A와 원지 C를 사용하였다. 원지 A와 C를 접착하여 1차 합지를 제조하고, 1차 합지를 다시 원지의 개념으로 사용하여 2차 합지를 제조하여 최종 제품을 얻었다.
- 원지의 결합강도가 합지의 결합강도에 미치는 영향을 알아보기 위하여 내부결합강도가 상이한 원지 C와 D를 대상으로 동일한 합지를 실시하여 결합강도를 측정하였다. 결합강도가 약한 원지 C를 사용한 경우에는약 530 kJ/m2로 측정된 반면, 결합강도가 높은 원지 D를 사용한 합지에서는 약 950 kJ/m2로 측정되었다.
- 반면, 스티프니스에서는 반대의 경향을 나타내었는데, 이는 두께의 감소에 의한 결과인 것으로 판단된다. 이러한 측면에서 볼 때 강도적 성질과 스티프니스를 모두 고려하여 적절한 압착압력의 선정이 필요하였고, 본 논문에서는 2 kgf/cm2의 압력을 선정하였다.
- 이상에서 평가되었던 접착제중 결합강도 등 제반 특성이 양호하였던 PVAc, 스티프니스에서 우수한 특징을 나타내었던 산화전분 그리고 라텍스 접착제를 대상으로 합지 제조 현장실험을 실시하였다.
- 중합도가 500 및 1700인 2종의 PVA를 사용하였으며, 10, 20 및 30%인 수용액을 제조하기 위해 해당 고형 분이 되도록 준비한 후 중탕으로 95℃이상에서 30분간 가열하여 호화하였고 접착제 도포 시에는 50±3℃를 유지하며 합지를 제조하였다.
- 제품의 효과를 최대로 발현하기 위해서는 이들 원지의 특성을 달리할 필요가 있기 때문에 원지의 특성이 최종 합지 제품에 미치는 영향을 파악할 필요가 있었다. 합지 제조에 사용되는 접착제도 최종 제품의 물성에 커다란 영향을 미치게 되는데, 합지 제조에 적용할 접착제로는 일반적으로 사용되고 있는 PVAc와 접착제로서의 적용 가능성이 있을 것으로 판단된 산화전분, 라텍스 접착제 및 PVA를 추가적으로 검토하였다.
대상 데이터
- 보조제로는 접착력 개선을 위해 사용되는 DS 1300(aqueous emulsion of a polyester resin)과 CMC(carboxymethyl cellulose) 등을 사용하였고 주접착제에 대하여 10 내지 20%를 첨가하였다. CMC는 고형분 함량 2%로 제조하여 사용하였다.
- PVAc와 라텍스 접착제의 경우 상용화된 제품을 구입하여 추가적인 처리 없이 조성별로 적용하였다.
- 본 논문에서 대상으로 한 합지 제품은 1차 및 2차 합지 과정을 통하여 최종 제품이 얻어지는 것으로 총 4장의 원지가 필요하게 된다. 제품의 효과를 최대로 발현하기 위해서는 이들 원지의 특성을 달리할 필요가 있기 때문에 원지의 특성이 최종 합지 제품에 미치는 영향을 파악할 필요가 있었다.
- 본 논문에서는 기본 특성이 다른 네 종류의 원지를 사용하였는데, 본 항에서는 특히 기질의 흡수성과 내부 결합강도가 현저히 다른 원지A와 원지 B를 원지로 사용하였다. 각각의 원지에 대하여 접착제의 종류 및 조성을 달리하여 합지를 실시하였고, 항온항습실에서 24시간 이상 조습처리 후 합지의 물성을 측정하여 Table 4, 5에 나타내었다.
- 1에서 보는 바와 같이 a와 b의 종이를 원지로 사용하여 접착제의 도포(d), 압착(g) 및 건조(e, f) 등의 일련의 공정을 거쳐 최종합지(c)를 얻게 된다. 본 논문의 현장 합지 제조에서는 Table 1의 특징을 가지는 원지 A와 원지 C를 사용하였다. 원지 A와 C를 접착하여 1차 합지를 제조하고, 1차 합지를 다시 원지의 개념으로 사용하여 2차 합지를 제조하여 최종 제품을 얻었다.
- 접착제는 PVAc, Latex, PVA 및 산화전분(oxidised starch)의 4종을 사용하였고 그 특성은 Table 2와 같다. 점도는 Brookfield 점도계를 사용하여 50℃, #4 spindle, 60rpm의 조건에서 측정하였다.
이론/모형
- TAPPI test method T404 cm-92에 의거하여 UTM(Zwick社)을 이용하여 인장강도를 측정하였다. 이때, 측정 속도는 20 mm/min로 스팬길이는 100 mm를 기준으로 측정하였다.
- TAPPI test method T489 om-92에 의거하여 Taber 방식의 측정기를 이용하여 스티프니스를 측정하였다. 휨 각도는 15°로 하였다.
- 또한, 기질 내부로의 침투가 용이하지 않은 원지 B를 이용하여 제조한 합지의 내부결합강도 결과를 접착제의 자체 결합강도 값(adhesive strength)으로 활용하였다. 내부결합강도는 TAPPI Useful Method 584에 의거 Scott 방식의 측정기(Scott internal bond tester, Model B)를 이용하여 측정하였다.
성능/효과
- 1) 압착압력이 증가할수록 결합강도는 증가하였지만 두께가 감소하여 스티프니스는 감소하였다. 즉, 필요로 하는 물성에 따라 합지 시 적절한 압력이 중요한 변수가 될 수 있었다.
- 2) 전반적인 작업적성은 물론 제조된 합지의 물성에 있어서도 PVAc 접착제가 가장 우수한 것으로 나타났다.
- 3) 결합강도 측면에서는 PVAc와 PVA가 우수한 결과를 나타내었다. 또한 합지의 결합강도 측정 시 대부분이 접착부위가 아닌 용지 부위에서 파괴가 일어나기 때문에 합지의 결합강도 향상을 위해서는 용지의 결합 강도를 향상시킬 필요가 있었다.
- 4) 산화전분은 스티프니스 측면에서 우수하였으나, 결합강도가 낮은 단점을 가지고 있었다. 특히 현장 합지 실험에서는 낮은 초기 결합강도로 인해 합지가 원활 하게 진행되지 못하고 합지가 되지 않은 부분이 발생하여 작업적성이 더 우수한 전분의 탐색이 요구되었다.
- 5) PVA는 결합강도 측면에서 우수한 특징을 가지고 있었지만, 작업성과 적절한 도포량을 얻기 위해서는 중합도가 낮은 제품을 사용할 필요가 있었다.
- 6) Latex는 전반적으로 다른 접착제에 비해 특별히 우수한 물성을 나타내지는 못하였고, 점도가 낮아 현장 합지 실험에서 도포량이 적어 물성은 감소하였다.
- 결합강도를 보면 몇몇의 경우 원지의 결합강도 보다 높은 경우가 있음을 알 수 있다. PVAc 접착제는 가장 널리 사용되는 것처럼 모든 면에서 우수한 결과를 보였다. 전분접착제의 경우 스티프니스는 우수한 반면, 결합강도는 낮은 결과를 보였다.
- PVAc와 산화전분을 혼합하면, PVAc를 단독으로 사용한 경우에 비하여 스티프니스가 증가하는 등의 효과는 없이 결합강도만 감소하는 결과를 초래하였다. 즉, PVAc와 산화전분 각각의 장점이 모두 사라지는 결과가 나타났다.
- 결합강도 측정 시 가장 가혹한 조건에서도 파괴가 되지 않았던 원지 B를 사용한 합지에서는 모든 경우에 결합강도가 측정이 된 점으로 미루어 합지가 원지에 비하여 결합강도가 감소하는 것으로 추정할 수 있었다. 이를 뒷받침하는 현상이 결합강도 측정 시에 종이 층이 아닌 접착부위에서 파괴가 일어났다는 것이다.
- 결합강도가 우수하였던 중합도 1700 수준의 PVA 20%를 산화전분 접착제에 혼합하여 제조된 합지의 경우 산화전분만을 사용한 경우에 비하여 결합강도를 개선시키는 효과가 있었다.
- 원지 B를 사용한 경우에는 PVAc보다 약하였는데, 이는 중합도가 낮아졌기 때문으로 판단되었다. 고형분 함량이 30%로 증가하면 점성이 높아 현장 적용 시에는 작업성이 불량할 것으로 예상되었고 결합강도는 오히려 감소하는 결과를 나타내었다.
- 3과 4에 나타내었다. 그 결과 기질(substrate)로의 침투가 용이하지 않은 종이를 원지로 사용하여 합지를 하는 경우에는 원지의 결합강도와 합지의 결합강도가 차이를 보이지 않았다. 반면, 기질로의 침투가 용이한 원지를 사용하는 경우에는 원지의 결합강도보다 합지의 결합강도가 다소 높아지는 경향을 나타내었다.
- 실험실적 평가에서는 PVAc와 라텍스 접착제를 사용한 경우 접착제의 도포량에서 큰 차이를 나타내지는 않았으나, 현장실험에서는 동일한 합지 조건에서 접착제의 도포량의 차이가 발생하였다. 실험실에서는 접착제 도포에 미치는 접착제 점도의 영향을 조절할 수 있었지만, 현장실험에서는 라텍스 접착제의 경우 점도가 낮아 롤에 의해서 원지로 전이되는 양이 적었던 것으로 판단되었다. 이러한 이유로 인장강도 및 스티프니스의 물성이 하락하였다.
- 위의 결론들을 요약해 보면 합지에 적합한 접착제는 작업적성, 도포량, 합지물성 등이 고려되어 선택되어야 하고, 각각의 접착제간의 장단점을 잘 파악하여 적절한 비율로 배합하여 사용한다면 단독 사용한 경우보다 우수한 특성을 가지는 합지를 제조할 수 있을 것으로 판단되었다.
- 이러한 결과로부터 결합강도 측정에서는 기질로의 침투가 용이한 용지(원지 A)를 사용한 합지에서는 원지보다 합지의 결합강도가 향상되었으나, 침투가 용이하지 않은 용지를 사용한 경우에는 합지의 결합강도가 원지의 결합강도를 능가하지 못함을 알 수 하였다. 이는 결합강도 측정 시 파괴가 접착부위에서 일어나는 현상으로 설명할 수 있었다.
- 4). 이러한 현상으로부터 접착제 자체의 결합강도를 예측하고자 할 때는 침투가 용이 하지 않은 종이를 사용하는 것이 바람직할 것으로 판단되었다.
- 그 이유는 압착압력이 약한 경우에는 접착제가 기질 속으로 침투하여 기질과 결합 하지 못하고 기질외부에 존재할 확률이 높기 때문인 것으로 판단되었다. 인장강도 측정결과 또한 압착압력이 증가할수록 인장강도와 인장탄성계수가 높아지는 경향을 나타내었다. 반면, 스티프니스에서는 반대의 경향을 나타내었는데, 이는 두께의 감소에 의한 결과인 것으로 판단된다.
- 또한, 결합강도가 우수한 특징을 고려하여 전분 등 다른 접착제에 첨가하여 보조제로의 활용을 검토할 필요가 있었다. 중합도가 500수준으로 낮은 PVA-P05을 사용하여 고형분 함량을 20% 수준으로 높여 합지를 제조하고 물성을 측정한 결과, 접착제의 도포량은 늘릴 수 있었지만 결합강도는 다소 감소하는 결과를 나타내었다. Latex 접착제는 도포량에 비해 다른 접착제보다 낮은 결합강도를 나타내었고, 특별한 장점을 찾을 수 없었다.
- PVAc와 산화전분을 혼합하면, PVAc를 단독으로 사용한 경우에 비하여 스티프니스가 증가하는 등의 효과는 없이 결합강도만 감소하는 결과를 초래하였다. 즉, PVAc와 산화전분 각각의 장점이 모두 사라지는 결과가 나타났다.
- 이는 앞서 접착제 조성에 따른 합지 물성에서 기질로의 접착제의 침투가 용이하지 않았던 원지 B를 이용한 합지에서 전분을 사용하였을 때 결합강도가 약했던 것과 맥락을 같이 한다고 볼 수 있다. 즉, 전분접착제는 스티프니스에서는 우수한 특성을 가지지만 본 실험과 같이 합지를 2차례에 걸쳐서 하는 경우에 있어서는 접착제로서 적합하지 않은 것으로 나타났다. PVAc나 라텍스 접착제는 합지 제조에서 큰 문제가 발생하지는 않았다.
후속연구
- 높은 중합도로 인해 점도가 높은 이유로 고형분을 증가시킬 수 없어 중합도가 낮은 제품을 평가할 필요가 있었다. 또한, 결합강도가 우수한 특징을 고려하여 전분 등 다른 접착제에 첨가하여 보조제로의 활용을 검토할 필요가 있었다. 중합도가 500수준으로 낮은 PVA-P05을 사용하여 고형분 함량을 20% 수준으로 높여 합지를 제조하고 물성을 측정한 결과, 접착제의 도포량은 늘릴 수 있었지만 결합강도는 다소 감소하는 결과를 나타내었다.
- 본 논문에서 대상으로 한 합지 제품은 1차 및 2차 합지 과정을 통하여 최종 제품이 얻어지는 것으로 총 4장의 원지가 필요하게 된다. 제품의 효과를 최대로 발현하기 위해서는 이들 원지의 특성을 달리할 필요가 있기 때문에 원지의 특성이 최종 합지 제품에 미치는 영향을 파악할 필요가 있었다. 합지 제조에 사용되는 접착제도 최종 제품의 물성에 커다란 영향을 미치게 되는데, 합지 제조에 적용할 접착제로는 일반적으로 사용되고 있는 PVAc와 접착제로서의 적용 가능성이 있을 것으로 판단된 산화전분, 라텍스 접착제 및 PVA를 추가적으로 검토하였다.
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